中国典型城市群PM2.5污染特征研究进展

为进一步梳理近年来我国城市区域大气PM_2.5污染防治方面的研究成果,基于我国31个城市PM_2.5污染现状,以城市群为视角,总结了京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群PM_2.5组成与污染特征,分析了PM_2.5及其含碳气溶胶、水溶性无机离子、地壳元素等的整体特征,并在城市群间进行对比分析.结果表明:①3个城市群的ρ（PM_2.5）高低顺序依次为京津冀城市群>川渝城市群>长三角城市群,长距离传输使PM_2.5污染成为京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群面临的共同问题.②3个城市群的PM_2.5中均以SNA和OC为主,尽管ρ（PM_2.5）水平有下降趋势,但个别污染物（如SNA）略呈上升趋势.③京津冀城市群与川渝城市群的ρ（OC）接近,并且均高于长三角城市群的80%,较高的ρ（OC）/ρ（EC）反映我国城市群普遍存在SOC污染.④各城市群PM_2.5监测网（如监测时间和采样方法）发展水平迥异,城市群之间的相互影响和传输机制尚不清楚.建议今后的研究向以下几个方面扩展:①对城郊乡村等大气背景点,以及水库、湖泊等地化循环的重要源汇区域开展研究.②针对同一区域开展采样时段更长且研究方法和分析手段上保持一致的研究.③借用国外经验公式时需考虑我国国情,对基础研究方法开展一系列优化,建立符合我国国情的标准化研究方法.      

典型“组群式”城市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源

为探究典型“组群式”城市——淄博市夏季大气颗粒物中水溶性离子化学特征及来源,于2016年8月对淄博市6个城市点（桓台、张店、临淄、淄川、博山、周村）、2个郊区点（沂源、高青）及1个清洁对照点（鲁山）同步进行PM_2.5和PM₁₀采样,分析了大气颗粒物质量浓度及9种水溶性离子的空间分布特征,并利用主成分分析方法探讨了PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的主要来源.结果表明:①淄博夏季各点位（清洁对照点除外）PM_2.5和PM₁₀质量浓度日均值范围分别为57.2~112和77.4~163 μg/m3,空间分布特征表现为城市点>郊区点>清洁对照点;各点位PM_2.5/PM₁₀（质量浓度之比）在0.61~0.80之间,表明淄博夏季大气颗粒物污染以PM_2.5为主.②水溶性离子在PM_2.5和PM₁₀中占比分别为53.3%和48.5%,其中二次无机离子分别占总离子浓度的91.4%和83.7%,表明大气颗粒物主要以二次离子为主,并且主要富集在PM_2.5中;PM_2.5中∑阴离子/∑阳离子（摩尔浓度之比）为1.07,PM₁₀中该比值为0.87,说明PM_2.5接近中性,而PM₁₀呈弱碱性.③淄博夏季各点位离子来源具有一定的空间差异性,城市点、郊区点与清洁对照点间的CD（分歧系数）均高于0.2,而城市点间CD值低于0.2,说明城市点位间的水溶性离子的化学性质较为相似.④主成分分析表明,淄博夏季大气PM_2.5中的水溶性离子可能主要来源于工业源、生物质锅炉、燃煤、二次源、道路尘及建筑尘,而PM₁₀中的离子主要来源于道路尘、建筑尘、海盐及二次源.研究显示,淄博市颗粒物污染严重,具有明显的空间分布特征,水溶性离子来源复杂,应采取分区、多源控制的污染防治对策.      

HEPA空气净化器对学校室内颗粒物的净化效果研究

为了解HEPA（high efficiency particle air filter,高效空气过滤器）空气净化器在小学教室和寝室的净化效果,于2019年3—4月在北京市一所全寄宿小学开展了一项HEPA空气净化器的交叉干预研究.记录干预组、非干预组室内和室外PM_2.5、PM₁₀、PM₁的浓度,计算空气净化器的净化率;采用多元线性回归模型探索净化效果的影响因素.结果表明:①空气净化器对PM_2.5、PM₁₀、PM₁的净化率分别为41.3%〔Q_l~Q_u（下四分位数~上四分位数,下同）:0~53.1%〕、40.7%（10.5%~46.2%）和34.9%（9.6%~40.3%）,其中对PM_2.5的净化率最高;寝室的净化率高于教室的净化率.②当室外PM_2.5浓度为[115,150）μg/m3时对PM_2.5的净化率最高,为52.83%（50.26%~56.13%）,PM₁₀和PM₁亦有类似结果.③多元线性回归分析表明,室外PM_2.5浓度 < 35 μg/m3时,开门通风和室内人员活动分别使室内PM_2.5浓度下降3.73 μg/m3〔95%置信区间（95% CI）:（0.60 μg/m3,6.86 μg/m3）〕和升高3.4 μg/m3（0.22 μg/m3,6.58 μg/m3）;室外PM_2.5浓度为[35,150）μg/m3时,空气净化器使室内PM_2.5浓度下降33.36 μg/m3（16.47 μg/m3,50.25 μg/m3）;室外PM_2.5浓度≥150 μg/m3时,空气净化器和开门通风分别使室内PM_2.5浓度下降48.87 μg/m3（25.62 μg/m3,72.12 μg/m3）和升高37.65 μg/m3（5.60 μg/m3,69.69 μg/m3）.研究显示:空气净化器可同时降低室内PM_2.5、PM₁₀、PM₁的浓度;当室外PM_2.5浓度 < 35 μg/m3时,不需开启空气净化器;当室外PM_2.5浓度为[35,150）μg/m3时,空气净化器有较好的净化效果,偶尔开窗通风不影响空气净化器的净化效果;当室外PM_2.5浓度≥150 μg/m3时,开启空气净化器时应关闭门窗,以免影响其净化效果.      

广州不同站点类型PM2.5与O3污染特征及相互作用

基于2015~2019年广州4个不同国控站点类型的大气污染物监测数据,研究了广州各站点类型颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）的污染特征,并分析了O₃污染季节和PM_2.5污染季节PM_2.5和O₃的相关性及相互作用.结果表明：2015~2019年广州各站点类型PM_2.5浓度总体呈下降趋势,O₃浓度呈上升趋势.不同污染季节PM_2.5与O₃浓度均呈正相关.O₃污染季节二次PM_2.5的生成对颗粒物的影响显著大于一次PM_2.5,随着光化学水平的升高,一次PM_2.5的贡献浓度基本不变（均在21.03~31.37μg/m³范围内）,贡献率逐渐下降;而二次PM_2.5的贡献浓度逐渐升高（3.51~7.72 μg/m³升高到16.04~18.45μg/m³）,贡献率也逐渐升高（11%~27%升高到34%~44%）,且呈倍数增加.不同站点类型贡献差异明显,背景站点二次PM_2.5的贡献最大,城区站点在中和高光化学水平下二次PM_2.5的贡献最小;PM_2.5污染季节各站点类型在不同PM_2.5污染水平下O₃浓度均具有差异性,总体上均呈现背景站点>郊区站点>城区站点的特点.气溶胶的消光作用和非均相反应均显著促进O₃生成,随着PM_2.5浓度升高,各站点类型的O₃浓度峰值逐渐升高,由62.12~83.82μg/m³升高到92.49~135.4μg/m³;O₃变化率峰值也逐渐升高,由8.42~10.02μg/（m³·h）升高到21.33~27.04μg/（m³·h）.进一步促进了广州PM_2.5和O₃浓度的协同增长.     

2014年冬季珠三角区域典型城市PM2.5污染时空关联特征

为探讨冬季珠江三角洲（下称珠三角）区域污染物的空间传输延迟性及其与气象、地理的关联性,利用2014年12月1日-2015年1月9日天气图、珠三角区域4个典型城市——韶关、广州、深圳、香港的地面气象数据及ρ（PM_2.5）,采用时间序列、相关性分析等方法,分析了2014年冬季各城市大气ρ（PM_2.5）变化关联特征以及受天气过程的影响.结果表明:在研究时段内,受11次冷空气南下和3次西南暖湿气流控制的典型天气过程影响,4个典型城市的ρ（PM_2.5）小时均值、日均值的时间序列变化趋势具有一致性,并且4个城市间的ρ（PM_2.5）相关性均呈现深圳与香港>广州与深圳>韶关与广州的现象.在冷空气南下的典型天气过程中,4个城市ρ（PM_2.5）小时均值存在显著相关,其中,韶关与广州的相关系数为0.84,广州与深圳的相关系数为0.80,深圳与香港的相关系数为0.92;4个城市间ρ（PM_2.5）变化存在一定的滞后现象,其中,广州较韶关延迟4 h,深圳较广州延迟3 h,香港较深圳延迟1 h;而在西南暖湿气流控制的典型天气过程中,4个城市间ρ（PM_2.5）变化的关联特征不明显.研究显示,冬季珠三角区域污染物在典型冷空气南下过程中存在较明显的空间传输延迟特征,并且各典型城市间浓度变化相关性较显著.      

颗粒物中苯并噻唑及其衍生物的污染特征及暴露评价

在城市内选取包括城市背景空气、市区以小型客车为主的路边和大量大型货车通行的3个路边采样点进行了空气中PM_2.5和PM₁₀的采集,建立了利用超高效液相色谱串联三重四级杆质谱仪（UPLC-MS/MS）对颗粒物中苯并噻唑及其5种衍生物（BT、2-NH₂-BT、2-OH-BT、MBT、MTBT）的检测方法,并对其污染特征及暴露风险进行了分析.结果显示,3点位PM_2.5和PM₁₀样品中均为BT的浓度最高,占总浓度的44.4%~55.2%;各化合物浓度呈路边环境高于城市背景环境,表明高制动频率导致路边空气中含有较多的轮胎磨损颗粒物;除2-NH₂-BT外,其它4种BTs化合物与PM_2.5和PM₁₀的浓度之间具有较好的线性关系,表明二者具有相同的来源;各化合物在PM_2.5和PM₁₀中浓度的比值（PM_2.5/PM₁₀）范围为0.41~0.95,说明BTs更易于富集在较细颗粒物中或轮胎磨损排放的细颗粒较多.暴露评价结果显示,路边工作者对BTs的日呼吸暴露量大于其他人,可能具有更高的健康风险其中BT的贡献量最大.     

成渝城市群PM2.5的时空分布及其影响因素研究

随着工业化与城镇化的深入推进,成渝城市群的PM_2.5污染不断加剧,呈明显的区域性与复合性特征.该研究以2015—2017年成渝城市群空气质量监测站的日均ρ（PM_2.5）数据为基础,结合区域气象、遥感与统计年鉴等多源数据,采用反距离插值法分析了ρ（PM_2.5）的时空分布差异,采用Moran's I指数与LISA指数探索了ρ（PM_2.5）的全局和局部空间自相关性,并利用空间回归模型研究了自然、经济社会等因素对ρ（PM_2.5）的影响.结果表明:①成渝城市群ρ（PM_2.5）分布存在明显的时空差异.时间上,2015年PM_2.5污染最严重,ρ（PM_2.5）年均值为54.38 μg/m3,2016年、2017年PM_2.5污染状况逐年减轻,ρ（PM_2.5）年均值分别为53.68与47.56 μg/m3;空间上,成渝城市群东北部ρ（PM_2.5）较低,而南部ρ（PM_2.5）较高.②空间自相关分析结果表明,PM_2.5污染在成渝城市群存在显著的空间聚集性,成渝城市群南部ρ（PM_2.5）呈高值-高值聚集,成渝城市群北部ρ（PM_2.5）则呈低值-低值聚集.③空间回归结果表明,成渝城市群范围内某一地区邻近区域的ρ（PM_2.5）平均值增加1%时,该地区ρ（PM_2.5）将上升至少0.38%.城镇化率对ρ（PM_2.5）的影响最大,其次是第一产业增加值,再次是工业增加值占比和降水量.城镇化率、降水量与ρ（PM_2.5）呈负相关,而第一产业增加值、工业增加值占比与ρ（PM_2.5）呈正相关.研究显示,加快城镇化进程、减少第一产业排放、降低工业增加值占比（尤其是重污染工业）是有效解决成渝城市群PM_2.5污染的重要手段.      

2018年春节期间京津冀及周边地区烟花禁放效果评估

为了评估2018年春节期间（2月15—16日）京津冀及周边地区“2+26”城市烟花禁限放措施的效果,采用浓度特征对比、ρ（PM_2.5）/ρ（CO）等方法,对“2+26”城市的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）进行分析,并定量估算了除夕夜烟花燃放对ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）的贡献率.结果表明:“2+26”城市烟花的集中燃放会导致ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）显著增长,出现以PM_2.5为首要污染物的重污染时段,2018年12月16日03:00区域内14个城市ρ（PM_2.5）达到重度及以上污染水平,呈区域性污染特征;与2017年同期（1月27—28日）相比,2018年春节期间（2月15—16日）14个城市烟花燃放对ρ（PM_2.5）平均贡献量呈下降趋势,其中,淄博市、济南市、北京市降幅最大,分别下降了85.2%、74.6%和65.2%,表明烟花禁限放措施起到了显著的污染削峰作用;与城区相比,周边郊县ρ（PM_2.5）显著高于城区,呈“农村包围城市”的现象,说明城区监测点位受到郊县等周边地区烟花燃放的传输影响.研究显示,虽然城区烟花禁限放措施起到了显著的削峰作用,但城区监测点位空气质量仍受到郊县等周边地区烟花燃放的传输影响,导致大气重污染的发生.      

和田市城区PM2.5化学组成特征及来源分析

为了解中国极干旱区域和田市城区大气PM_2.5的组成特征及污染水平,于2014年1-12月采集和田市城区大气PM_2.5样品,并用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）、离子色谱仪（IC）、电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）及元素分析仪分析其中PAHs（多环芳烃）、金属元素、水溶性无机离子、OC（有机碳）和EC（元素碳）等化学组分.结果表明,采样期间和田市城区大气PM_2.5质量浓度年均值为（770.11±568.01）μg/m3,呈夏季最高、冬季最低趋势;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC、∑₁₆ PAHs（总多环芳烃）分别占PM_2.5质量浓度的15.292%、9.789%、4.246%、0.331%、0.015%.利用PMF（正交矩阵因子分解法）分别对PM_2.5中PAHs和金属元素、水溶性无机离子、OC、EC进行来源解析表明,PAHs主要来源为煤和汽油燃烧排放（13.91%）、生物质燃烧（33.98%）、天然气燃烧（52.11%）;金属元素、水溶性无机离子、OC、EC的主要来源为土壤尘（56.49%）、油类燃烧（25.49%）、机动车排放（10.09%）、燃煤及生物质燃烧（7.93%）.研究显示,采样期间沙尘对和田市城区大气PM_2.5组成影响较大,是该地区大气污染来源的主要因素.      

陕西省PM2.5浓度空间维度分析与预测

文章基于陕西省2014年1月-2020年12月59个空气站的空气质量数据,对陕西省各城市PM_2.5浓度及其影响因素进行分析和预测。通过绘制陕西省各城市PM_2.5浓度及其变化的热度图和折线图可以发现,西安、宝鸡、咸阳以及渭南这4个城市的PM_2.5浓度存在一定的同期变化性。利用全局、局部莫兰指数对陕西省各城市PM_2.5浓度的空间效应进行检验,结果表明,陕西省各城市PM_2.5浓度具有正向的空间自相关性,其中西安、咸阳和渭南呈现出较强的PM_2.5高浓度聚集效应。考虑到地理位置对PM_2.5浓度的影响,建立陕西省各城市PM_2.5浓度与PM₁₀、O₃、NO₂、SO₂、CO浓度的空间变系数模型。通过绘制解释变量回归系数估计值的3D散点图可以发现,PM₁₀、NO₂及CO浓度等在不同的地理位置对PM     

2008～2017年北京市PM2.5周期性变化特征与影响机制

利用Morlet小波方法分析北京市2008~2017年PM_2.5资料,结果表明,北京市PM_2.5浓度存在显著的日变化、周变化、以及季节和年变化周期性特征,并且秋冬季的周期性特征显著高于春夏季.结合气象资料,包括水平风速、大气边界层高度、以及大气稳定度指数等,分析PM_2.5不同周期性变化对应的主要影响机制表明：大气边界层过程是PM_2.5日变化的主要影响机制,导致PM_2.5浓度白天低、夜间高.秋冬季PM_2.5日变化幅度高于春夏季;天气过程是PM_2.5周变化的主要机制,PM_2.5浓度与天气变化过程带来的风速变化和边界层高度呈强反相关关系;PM_2.5的季节变化与大气扩散能力的季节变化密切相关,秋冬季减弱的大气扩散能力加速了PM_2.5在近地面累积,春夏季则相反.     

华北平原和山区城市PM2.5和O3变化关系比较分析

利用2015~2019年环境监测数据,对比分析华北地区平原城市保定市和山区城市张家口市PM_2.5和O₃变化和相关关系.结果表明：保定市PM_2.5夏低冬高,O₃夏高冬低,日变化为午后单峰型,而张家口市PM_2.5浓度低,日变化幅度较弱,冬季O₃日变化为午后峰值和凌晨5：00左右弱峰值双峰型.张家口市冬季全天及春夏秋季夜间O₃浓度显著高于保定市,甚至夏季出现夜间O₃超标异常,最高浓度达到202μg/m³,反映了平原城市和清洁山区大气物理化学过程变化的影响.PM_2.5和O₃在4~9月为正相关,11~3月为负相关;保定市PM_2.5-O₃相关系数日变化呈单峰型,张家口市为双峰型变化,凌晨和午后各有一峰值,华北地区平原污染区和高山相对清洁区,大气复合污染物PM_2.5和O₃作用关系的日变化及季节特征具有明显差异.     

乌鲁木齐市区与南郊山区颗粒物污染特征对比分析

利用2017年10月~2018年8月的PM₁₀、PM_2.5、PM₁质量浓度数据以及NCEP全球再分析气象资料,分析乌鲁木齐市区和南郊山区颗粒物浓度变化特征,结合HYSPLIT后向轨迹模型、潜在源贡献因子分析(PSCF)以及浓度权重轨迹分析(CWT)分析市区颗粒物潜在源区.研究结果表明:①市区PM_2.5的超标天数为26d,南郊山区无PM_2.5超标,市区PM₁₀的超标天数是南郊山区的3.5倍,市区日均值及月均值质量浓度是南郊山区的2~7倍,市区呈现冬高夏低的季节特征,南郊山区春季最高;②乌鲁木齐市区PM₁₀日变化存在3个峰值,PM_2.5、PM₁为双峰型分布,南郊山区均呈双峰分布;并存在季节性周末效应;③长短两支聚类气流轨迹对乌鲁木齐市区颗粒物浓度影响较大,春夏气流来自中亚,秋冬来源于北疆周边地区;④颗粒物潜在源区分布季节特征显著,高值区主要为昌吉、巴州、吐鲁番等周边地区,西北部中亚地区也是颗粒物重要来源区域之一.     

2015~2021年景洪市PM2.5的传输路径及潜在源区

分析2015~2021年景洪市大气污染特征,识别日均PM_2.5浓度超过国家空气质量二级标准所在月(超标月)。利用混合单粒子拉格朗日积分轨迹模型计算景洪市PM_2.5超标月的逐日72h后向轨迹,并结合景洪市PM_2.5浓度,通过聚类、潜在源区贡献因子和浓度权重轨迹因子等分析方法,识别景洪市日均PM_2.5超标月的主要传输路径和潜在源区。结果表明:景洪市2~5月为日均PM_2.5超标月;景洪市2~5月PM_2.5的传输主要来自其西向、西南和南向,且中短距离和低空传输对应高PM_2.5浓度;景洪市PM_2.5源区主要位于缅甸中部、老挝西北部和泰国北部;通过归一化处理浓度权重轨迹因子可知,景洪市2~5月PM_2.5传输的源区主要来自缅甸,贡献41%~50%,其次为泰国和老挝,分别为21%~27%和5%~12%。基于2015~2021年2~5月中南半岛火点数分布及与景洪市PM_2.5浓度相关性分析,进一步揭示影响景洪市PM_2.5的主要排放源为缅甸生物质开放燃烧。研究可为景洪市建立跨境区域联防联控措施以及未来气候变化研究提供指导。     

京津冀煤改电对PM2.5浓度的影响

基于WRF-Chem模型,结合气象要素,从PM_2.5浓度的消减量及时空变化特征等方面模拟分析了煤改电政策实施前后京津冀地区采暖期（2018年11月~2019年3月）PM_2.5的排放变化.结果表明,WRF-Chem模型很好地模拟了京津冀地区PM_2.5浓度变化,北京、天津和石家庄模拟值与观测值的相关系数分别为0.66、0.66和0.52,表现出良好的相关性.煤改电政策的实施对京津冀重点地区PM_2.5减排效果明显,PM_2.5日均减少量分布在0.2~6.1μg/m³,减少比例分布在1.2%~7.8%.PM_2.5小时均值变化显示,2018年12月PM_2.5减少量分布在0.4~8.3μg/m³,减少比例分布在2.3%~7.7%.其中,北京大兴区减排量达8.3μg/m³,天津地区减排比例达7.7%.在特殊气象条件下,煤改电政策影响范围可扩散至山东、江苏、河南北部以及山西西部,PM_2.5小时均值减少量最大超过50μg/m³.     

面向场景的城市PM2.5浓度空间分布精细模拟

针对传统PM_2.5浓度空间分布模拟方法忽略了城市内部如道路、工厂、居民区、景区等不同微环境整体对PM_2.5浓度影响机制的缺陷,本研究提出一种微环境PM_2.5浓度场景分异的理论假设,并以湖南长沙主城区为例,结合基于污染先验知识划分的城市微环境场景空间分布与自主设计加密观测场获取的203个监测点小时PM_2.5浓度加密数据,分析城市微环境PM_2.5浓度场景时空分异特征.在此基础上,耦合地理加权回归（GWR）与人工神经网络（ANN）方法,构建微环境场景增强下的PM_2.5浓度空间分布精细模拟GWR-ANN模型,开展城市内部高空间分辨率PM_2.5污染制图.结果表明：不同微环境场景间PM_2.5浓度存在显著时空差异,地表覆盖类型相同但分别位于2个不同场景的监测点间PM_2.5浓度差会随时间发生变化;耦合微环境场景变量的GWR-ANN模型能够有效精细模拟PM_2.5浓度的空间分布,模型拟合效果与交叉检验精度指标整体优于无场景变量参与的GWR-ANN模型（除部分时相较为接近外,检验R²：0.76~0.84vs.0.57~0.81）;场景增强下的PM_2.5浓度空间分布100m级分辨率模拟估算结果可以较好揭示研究区PM_2.5浓度高低值局地变化特征.     

2008年1月广州大气污染特征及能见度观测研究

利用颗粒物在线观测仪、污染气体在线观测仪、现时天气现象传感器以及自动气象站,于2008年1月对广州大气污染物质量浓度、能见度和气象因子进行了连续观测. 结果发现:ρ(PM_2.5)与ρ(NO₂)日变化趋势基本相似且均呈双峰现象,分别出现在09:00—10:00和19:00—21:00时段;ρ(SO₂)呈单峰现象,出现在08:00—13:00时段. ρ(PM_2.5),ρ(SO₂),ρ(NO₂),ρ(NO)和ρ(O₃)日均值分别为(82.8±66.0),(81.6±80.9),(106.5±67.2),(66.1±57.0)和(25.1±17.0) μg/m3,能见度日均值为(6.8±4.4) km. 能见度与ρ(PM_2.5)和相对湿度呈负相关关系,相关系数均为-0.47. 研究还表明,低边界层高度、小风天气、高水平的污染物质量浓度和相对湿度是导致广州低能见度天气的主要因素.      

PM2.5致卵巢癌的风险及城乡差异的生态学研究

为了评估PM_2.5排放导致女性生殖系统癌症的风险以及城乡差异,以卵巢癌为例,分析了中国东部地区2000~2011年期间PM_2.5和卵巢癌发病率和死亡率的相关关系,并估算了PM_2.5排放导致卵巢癌发病率和死亡率升高的风险.结果表明,城市地区卵巢癌发病率和死亡率显著高于农村,在城市地区,PM_2.5与卵巢癌发病率显著相关,PM_2.5年平均浓度每上升10μg/m³,城市地区卵巢癌发病率上升的相对风险为9.3%（相对于PM_2.5年平均浓度为35μg/m³时）,每十万人口升高0.51人.