台风“妮妲”过程对广州臭氧浓度的影响分析

为研究台风天气系统对广州地区臭氧浓度的影响,选取2016年7月27日—8月2日台风"妮妲"过程,结合气象要素资料和空气质量数据进行了分析.结果表明:①7月27日—8月2日台风过程期间,7月27—29日和8月1—2日空气质量未超标,7月30日和31日分别达到轻度污染和中度污染,首要污染物均为O_3,其中,31日O_3小时浓度峰值达293μg·m~(-3),O_3_8 h (8 h滑动平均)浓度达249μg·m~(-3),期间PM_(2.5)及前体物NO_2和CO浓度也略有升高,但总体升幅不大,都在良范围内.②台风过程期间,O_3浓度与温度、风速呈正相关(p0.01),与气压、相对湿度呈负相关(p0.01).高温低湿、风速1.0～2.0 m·s~(-1)、气压低有利于大气光化学反应,容易导致O_3浓度超标.③受台风外围下沉气流影响,大气存在垂直输送;同时混合层顶低,30日和31日混合层高度白天最高在1300 m以下,夜间在200 m左右,最低不足60 m;同时,2 km高度内均有持续逆温存在,逆温高度主要在700 m以下.地面处于均压场,同时存在逆温,大气层结稳定,使得污染物在近地层堆积不易扩散,导致O_3浓度超标.     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

基于走航监测的长三角工业园区周边大气挥发性有机物污染特征

挥发性有机物（VOCs）是大气臭氧及细颗粒物污染的重要前体物.工业园区是我国VOCs排放的重要来源,但是其污染水平及特征尚不清晰.本研究采用两类VOCs走航监测技术,在长三角主要工业园区开展了108园区次的走航监测,系统分析了长三角不同工业园区VOCs的污染水平及示踪组分特征.结果表明,园区周边VOCs平均浓度变化范围为39~533 μg·m^-3（5%~95%分位值浓度）,平均值为183 μg·m^-3,是城市环境大气浓度的3倍左右;最大峰值浓度的变化范围为307~12006 μg·m^-3（5%~95%分位值浓度）,平均值为2812 μg·m^-3.所有园区周边监测到异常高浓度的频率为64%,其中异常排放频率出现较高的组分主要包括甲苯（32%）、二甲苯（18%）、苯（9%）以及含9个及以上碳数的芳香烃（19%）.不同工业类型的园区周边VOCs浓度水平及主要特征组分存在一定差异;纺织行业园区周边浓度最高,其次是化工、涂装和石化,电子工业园区周边浓度相对最低.鉴于现有走航技术对环境大气常见VOCs组分的覆盖率不足50%,因此上述走航结果相对于实际浓度应该有一定的低估.本研究有助于系统认识我国工业园区VOCs污染水平及特征,为园区VOCs监管及减排提供重要支撑.     

基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究

珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%～41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%～26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%～16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。     

区域大气细颗粒物化学组分及来源年变化趋势

利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2018年1月1日—2019年12月31日对上海市浦东新区环境空气PM_2.5开展高时间分辨化学成分监测。结果表明，2019年监测点空气质量总体优于2018年，AQI达标率由74.8%升高至86.6%。通过对PM_2.5成分分类，最终确定了8类颗粒物，相较于2018年，2019年富钾颗粒物升幅较为明显，左旋葡聚糖、重金属和元素碳有小幅增加，其余各组分相对减少。对PM_2.5排放源分类分析显示，机动车尾气源占比>25%，其中2018年3月、2018年7月、2019年2和3月贡献超过40%；二次无机源和燃煤源呈现一定的季节变化特点，整体秋冬季高于春夏季，2019年燃煤源占比较2018年下降了41%；工业排放源2018年5和10月、2019年1和5月占比相对较高，其余各月份占比相对较为稳定。     

排放控制区政策下船舶辅机大气污染物排放特征研究

船舶运输业蓬勃发展的同时，也向大气中排放了大量有害气体.为此我国制定了分阶段实施的船舶排放控制区政策，以期通过限制燃油含硫量控制船舶大气污染问题.本研究于2016年和2018年在排放控制区政策实施前后，连续对A船和B船2艘万吨级航海船进行登船实测，使用"碳平衡法"计算了船舶尾气中各类污染物基于燃油消耗量的排放因子.结果表明，A船、B船由使用含硫量为2.20%和2.10%的燃油转为使用含硫量为0.470%和0.003%的燃油后，SO₂排放因子分别由44.00 g·kg^-1和42.00 g·kg^-1下降到9.40 g·kg^-1和0.80 g·kg^-1，PM_2.5排放因子分别由2.44 g·kg^-1和1.02 g·kg^-1下降到0.870 g·kg^-1和0.003 g·kg^-1，TVOC排放因子则分别由0.061 g·kg^-1和0.106 g·kg^-1升高到0.292 g·kg^-1和0.706 g·kg^-1.对比使用不同含硫量燃油时船舶PM_2.5的减排情况发现，现阶段以燃油含硫量≤ 0.5%为限值的排放控制区政策，以及即将推行的以燃油含硫量≤ 0.1%为限值的排放控制区政策都能有效地降低船舶颗粒物排放.在成分特征方面，转用含硫量更低的燃油后，A船、B船PM_2.5中硫酸盐在水溶性离子中的占比分别由58.6%和44.3%下降到18.1%和7.9%；PM_2.5中钒元素含量分别降低了82.5%和98.9%，镍元素含量分别降低了20.8%和98.5%；VOCs中烯烃占比分别提高了11.9%和19.3%，而芳香烃占比则分别下降了32.0%和4.5%.由于排放控制区政策实施以后，船舶排放的颗粒物中钒元素的含量大幅减少，钒元素将不再适合作为船舶大气污染示踪物.     

广州市城区干湿季黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为了解广州市城区不同季节黑碳气溶胶(BC)的时间变化规律及污染特征,利用广州市天河区暨南大学大气超级监测站AE-33黑碳仪在2015年干季(10、11月)和2016年湿季(4、5月)观测得到的BC数据及常规气象资料,针对BC在不同时间段的污染特征及来源进行了分析.结果表明:广州城区干季和湿季的BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39)μg·m~(-3),本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49)μg·m~(-3),干季BC污染较湿季严重,干季BC变化范围大于湿季;广州城区BC浓度呈白天低,夜间高的特点,BC波动在夜间更加剧烈;干湿两季的BC日变化特征有明显差异,干季呈现"双峰形",湿季呈现"单峰形";基于AAE的分析得出广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧,干季AAE值大于湿季,是由于干季广州周边地区生物质燃烧事件增多,导致干季生物质燃烧对广州城区BC的贡献大于湿季.     

臭氧对颗粒物中有机组分形成的关键作用

基于2019年10月广东省鹤山大气超级监测站的观测数据分析了臭氧浓度特征与单颗粒气溶胶中的有机物组分.结果表明,PM_2.5中OC的含量显著大于EC,OC/EC比值为0.7～10.4,其中,OC/EC>2的比例占91%,表明有机碳主要来自二次生成.高臭氧浓度下二次组分(Sec)单颗粒和老化有机无机碳(ECOC-aged)单颗粒的数浓度显著增加,Sec和ECOC-aged单颗粒中含乙酸根(⁵⁹CH₃CO₂^-)和乙醛酸(⁷³C₂HO₃^-)的单颗粒数浓度呈单峰分布,两种有机单颗粒的增加都发生在下午臭氧浓度升高光化学反应较强的时段,表明大气氧化性增强有利于含氧有机物的生成.此外,Sec单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在16:00,而ECOC-aged单颗粒中两种有机单颗粒的峰值出现在18:00之后,这种差异产生的原因可能与含氧有机物氧化形成的过程有关,ECOC-aged粒子中的含氧有机物主要来自...