地壳元素铁的吸光贡献对黑碳吸光增强估算的影响——以武汉为例

传统方法使用固定的波长吸收指数来估算地壳元素或棕碳吸光,但该方法只能处理仅存在两种组分的情形(黑碳/棕碳,或黑碳/地壳元素)的吸光贡献,存在较大不确定性.为此,本文提出一种新的方法,利用武汉在线观测数据(2021年2、3、8、9月),采用铁作为地壳元素的示踪物,利用最小相关系数法(MRS)得出地壳元素的吸光贡献,在扣除地壳元素吸光之后,再得到黑碳吸光增强系数(E_abs).结果显示观测期间370nm波段地壳元素吸光贡献均值为12.3%,月均值范围5.7%~15.5%,且波长吸收指数与铁的浓度正相关,表明地壳元素吸光贡献不可忽视.地壳元素吸光贡献呈现出显著的季节特征,呈现出冬季低,春季高的特点.地壳元素吸光的分离前后计算的E_abs存在一定的差异,受到了黑碳和铁的相关性的影响.观测期间扣除地壳元素吸光后,E_abs均值为1.43±0.53,在季节性上呈现春夏高,秋冬低的特性,春季较高E_abs值与春季黑碳较高的老化程度有关.E_abs对无机盐和有机物的含量存在正的依赖关系,证明了这些包裹物质对吸光增强的影响.     

基于DTT法测量广州市区PM2.5的氧化潜势

大气颗粒物氧化潜势（Oxidative potential）常用于表征颗粒物对人体健康的影响.二硫苏糖醇（DTT）法是近年发展的一种测定颗粒物氧化潜势的方法,本研究改进了该方法的颗粒物提取方式和反应流程,并开展了广州市区PM_2.5氧化潜势（DTT_m&DTT_v）的测量.结果表明,广州市区2018年1月和4月PM_2.5的DTT_m值分别为（13.47±3.86）,（14.66±4.49）pmol/（min·μg）,DTT_v值分别为（4.67±1.06）,（4.45±1.02）nmol/（min·m³）,与国内外研究结果相当.DTT_v与PM_2.5质量浓度、OC、EC、BC具有较强的相关性,但DTT_m与以上参数相关性低,说明含碳组分不是广州市PM_2.5氧化潜势的主要贡献者.     

生物质锅炉排放细颗粒物质谱特征研究

使用单颗粒气溶胶质谱仪,研究了5种生物质成型燃料(咖啡渣、秸秆-花生壳、稻壳、混合型、木屑-刨花)锅炉烟气中细颗粒物的排放特征。木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~2.00μm,呈双峰分布。其余的生物质锅炉排放细颗粒物的粒径介于0.20~1.20μm,呈单峰分布。受燃料类型、锅炉负荷、炉膛温度等因素影响,木屑-刨花生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以含碳组分(17.4%(数浓度占比,下同)~29.7%)、含钾组分(26.2%)为主。其余生物质锅炉排放细颗粒物化学成分以无机矿物质与金属的混合物(3.0%~92.7%)、含钾组分(9.7%~53.4%)为主,明显不同于传统的生物质燃烧源。     

广州地区灰霾过程和清洁过程的边界层特征对比分析

利用2014~2016年广州国家基本气象站的微波辐射计、风廓线雷达和地面观测数据,研究广州地区灰霾过程和清洁过程的边界层结构特征.结果表明：（1）灰霾过程中,270m高度以下风速随高度递减,270m高度以上的风速随高度递增,2000m以下的风速增率小于2000m以上的风速增率,盛行风向随高度的增加呈顺时针旋转,510m高度以下风速基本小于3.0m/s,其中08：00至20：00,390m高度以下风速小于2.0m/s;清洁过程中510~1590m和2790~3000m存在风速大于5.0m/s的高值中心,1830m高度以下,清洁过程各层的平均风速明显高于灰霾过程;（2）贴地逆温与能见度总体上呈负相关,与PM_2.5浓度呈正相关,相关系数分别为-0.367和0.455,而当贴地逆温和低空逆温同时存在时,其相关性更高,其相关系数分别为-0.5和0.601,说明多层逆温的存在更容易出现灰霾天气.灰霾过程中,低空逆温与能见度和PM_2.5的相关不明显,而清洁过程中,低空逆温的出现主要与冷空气南下有关,其与能见度呈正相关（0.217）,和PM_2.5浓度呈负相关（-0.64）,低空逆温不利于灰霾天气形成;（3）灰霾过程中,贴地逆温出现频率为60.68%,平均逆温强度为1.38℃/100m,平均逆温厚度为153.20m,明显高于清洁过程;清洁过程中,低空逆温的逆温强度、厚度和出现频率分别为0.27℃/100m、691.07m和64.61%,明显高于灰霾过程.（4）清洁过程的混合层高度明显高于灰霾过程,清洁过程的日均混合层高度（958.92m）是灰霾过程（398.03m）的2.4倍.     

广州市天河区2016年雨季挥发性有机物污染特征及来源解析

采用"GCMS/FID"在线分析方法,对广州市区2016年7月大气VOCs的污染特征及来源进行了研究,共检出了73种VOCs组分.结果表明,观测期间总VOCs的小时平均浓度为（118.83±79.40）μg·m^-3,最高值为492.42 μg·m^-3,最低值为10.54 μg·m^-3.07：00左右TVOC浓度出现高峰,说明早高峰的机动车污染对该站点的VOCs具有较大贡献;14：00左右浓度最低,与光化学损耗相关;21：00~24：00间VOCs浓度又出现高值,可能和污染源排放或边界层压缩有关.运用PMF模型解析出VOCs的5个主要来源分别是：交通污染源、溶剂使用污染、加油站污染、植物排放和餐厨废气,其贡献分别为29.79%、26.61%、24.86%、9.91%、8.84%;白天交通废气源贡献最大,而中午植物排放的贡献也明显增大;夜间溶剂污染源和加油站污染源占比上升,为该时段VOCs的主要来源.     

广州近地面臭氧浓度特征及气象影响分析

利用2015年广州市近地面逐时臭氧(O_3)观测资料及气象数据,分析了广州地区近地面的O_3浓度时空分布特征及其与气象因子的关系.结果表明:广州地区城郊的O_3浓度高于中心城区;广州地区近地面的O_3浓度超标时间主要出现在4—9月,8月O_3浓度最高,3月O_3浓度最低;O_3浓度日变化呈现"单峰型"分布,早上7:00—8:00出现最低值,15:00达到峰值;O_3浓度与气温呈正相关,当气温高于30℃时,O_3浓度随温度升高增加明显;与相对湿度呈负相关,当相对湿度大于60%时,O_3浓度显著降低;当气压小于1010 hpa时,与气压呈负相关,当气压大于1010 hpa时,与气压呈正相关;当风力为2~3级吹西北偏西至西南偏西风区间时,O_3浓度最高,说明广州偏西部可能存在O_3污染源区;O_3浓度在晴天最高,其次是少云和多云天气,最低是在雨天.总体而言,气温高、日照长、辐射强、气压低、湿度小及2~3级的风力是广州地区近地面产生高浓度O_3的主要气象因素.当广州O_3浓度出现超标时,气温变化范围为25.9~37.4℃,相对湿度变化范围为29%~83%,气压变化范围为989.4~1009.1 h Pa,风速变化范围为0.7~5.8 m·s~(-1),紫外辐射强度日最大1 h均值最小为32.6 W·m~(-2),10:00—14:00均值最小为27.3 W·m~(-2).     

深圳市城区和郊区黑碳气溶胶对比研究

为了解深圳地区黑碳气溶胶（BC）的污染特征,使用深圳市西涌（XC）站点（郊区）和竹子林（ZZL）站点（城区）2014年1月1日~2015年6月30日测得的BC浓度及常规气象资料,对比研究了深圳地区两个不同代表性站点的BC变化特征.结果表明：在观测期间,郊区XC和城区ZZL站点BC小时平均浓度分别为（1.12±0.90）,（2.58±2.00）μg/m³,本底浓度分别为（0.27±1.31）,（1.07±0.85）μg/m³,气溶胶吸收系数σ_abs分别为（5.87±4.81）,（13.47±10.50） Mm^-1,城区站点值均高于郊区站点.两站点BC浓度分布均为对数正态分布,且都呈现干季高、湿季低的季节变化特点.日变化分析表明ZZL站点BC浓度呈现明显的双峰结构,XC站点日变化不明显.通过计算两地的气溶胶波长吸收指数AAE值,发现两地AAE值均接近1,说明两地BC污染主要来源于化石燃料的燃烧.进一步分析可知XC站点西北方向32km处是世界第三大集装箱码头,当西北风达到一定程度时（10~20m/s）,码头排放的污染物将严重影响XC站点的BC浓度.后向轨迹聚类分析结果表明,XC站点主要受中远距离输送影响,ZZL站点主要受周边及本地污染源排放影响.     

环珠江口近地面夜间臭氧上升现象：基于垂直观测的两个个例研究

利用广州塔的O₃观测资料、风廓线雷达和转动拉曼温廓线激光雷达探测的垂直环境气象等观测资料,结合ERA5的近地面风场,对2017年5月6—7日(Case I)和2019年10月1—2日(CaseⅡ)两个典型个例从垂直混合与水平输送的角度进行特征与成因分析.O₃的垂直观测结果表明,夜间残留层可储存日间混合层内的高浓度O₃气团.从垂直混合与水平输送的分析结果表明,残留层O₃的垂直混合及高浓度O₃气团的水平输送是夜间地表O₃的重要来源：夜间存在垂直风切变或边界层抬升,均可加强O₃的垂直混合;珠三角地区背景风表现为在早上偏北风和晚上转换为偏南风,广州与佛山地表O₃浓度上升最显著.此外,夜间O₃浓度上升事件可造成夜间及凌晨O₃ 8 h滑动平均值持续高值,对空气质量和大气氧化性造成一定影响.     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.