冬季临安大气本底站气溶胶来源解析及其粒径分布特征

利用宽范围粒径谱仪(WPS)、EMS系统、KC-120H中流量采样器、850professional IC型离子色谱分析仪和热/光碳分析仪(DRI2001A)分别观测了临安大气本底站2015年1月9~31日10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径分布、常规污染气体浓度、PM_(2.5)浓度及水溶性离子和OC、EC的浓度,利用PMF模式对PM_(2.5)进行来源解析,并分析了不同污染源下气溶胶粒子的谱分布及日变化特征.结果表明,临安大气本底站大气气溶胶数浓度平均为5 062 cm~(-3)·nm~(-1),主要集中在10~400 nm.PM_(2.5)的平均浓度和NO_2、SO_2、CO的平均体积分数分别为123.6μg·m~(-3)、22.6×10~(-9)、34.0×10~(-9)和2.2×10~(-6).水溶性离子以NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+为主,平均浓度分别为19.2、15.4和10.8μg·m~(-3),分别占总水溶性离子的37.9%、30.4%、21.4%.OC和EC的平均浓度分别为24.4μg·m~(-3)和6.6μg·m~(-3).冬季临安大气本底站PM_(2.5)主要来自二次相关源、燃煤排放、机动车排放、扬尘和生物质燃烧,贡献率分别为42.3%、21.4%、17.1%、8.7%和10.6%.不同来源气溶胶数浓度谱分布差异较大,二次相关、机动车排放、扬尘和生物质燃烧气溶胶数浓度谱均为单峰型分布,峰值分别位于120、50、100和90nm.燃煤颗粒物数浓度谱分布为双峰型分布,峰值分别位于25 nm和100 nm,浓度为19 842 cm~(-3)·nm~(-1)和18 372 cm~(-3)·nm~(-1).二次相关源、燃煤源、机动车排放、扬尘和生物质燃烧表面积浓度谱均为三峰型分布,最大峰值分别位于650、210、160、180和575 nm.不同排放源气溶胶颗粒物数浓度和表面积浓度日变化特征基本一致,多呈双峰型分布,主要受边界层日变化和人类活动影响.     

长江三角洲霾天气PM2.5中水溶性离子特征及来源解析

于2016年12月13日~2017年1月5日采集了徐州、东山、南京、寿县4个站点的PM_2.5样品,分析了水溶性离子的组成及其来源,并结合天气形势分析了长江三角洲地区大范围霾天气的形成消散及水溶性离子的时间变化特征.结果表明：观测期间徐州站PM_2.5平均质量浓度171.5μg/m³,远高于其他3个站点,4个站点最主要的离子成分均为NO₃^-,SO₄^2-,NH₄⁺,Cl^-和Ca²⁺.在同一天气系统影响下,长江三角洲大范围区域污染物浓度变化基本一致,在没有大的区域输送的静稳天气下,各站点离子浓度容易受局地源影响,徐州站受燃煤影响,南京站受化学工业源影响为主,2个站点以SO₄^2-为主,东山站三面环湖,Cl^-在静稳天气有大幅上升,达到了6.12μg/m³,寿县站受当地农业活动氨排放影响,NH₄⁺有大幅上升,达到了25.09μg/m³.4个站点PM_2.5和水溶性离子质量浓度随时间的变化趋势一致.弱高压的均压场形势下,并伴随有逆温层出现时有利于污染物的累积.主成分分析发现4个站点二次转化对PM_2.5有着最大的贡献率,4个站点贡献率分别为39.83%、42.27%、50.56%和38.40%.     

南京北郊冬季气溶胶散射特征及其与PM_(2.5)化学组成的关系

为了深入了解南京北郊冬季气溶胶散射特征以及PM_(2.5)化学组分对其贡献情况,2015年1月使用积分浊度仪获取散射系数数据,同时利用KC-120H采样器对PM_(2.5)样本进行采集,并通过离子色谱仪对所采集的PM_(2.5)样本的化学组分进行分析。结果表明,观测期间PM_(2.5)质量浓度与气溶胶散射系数的日均值分别为(126.46±68.55)μg·m~(-3)和(423.36±265.34)Mm~(-1),两者变化趋势基本类似且均随污染程度的升高而上升,散射系数与PM_(2.5)质量浓度的相关性较好,相关系数r高达0.93。通过对散射系数小时平均值进行统计后发现,散射系数出现频率最高的两个区间分别为100~200 Mm~(-1)和400~500 Mm~(-1)。观测地区冬季日均散射系数变化呈"三峰型"分布,峰值分别出现在05:00、14:00以及18:00—20:00。日均散射系数在清洁天中呈现"双峰型"分布,在两种污染天中则呈"三峰型"分布。通过IMPROVE方程重建各个化学组分与散射系数之间的关系发现,重建后的散射系数与实测散射系数之间相关性较高(r=0.896),说明IMPROVE方程能够较好地反映PM_(2.5)中主要化学组分对散射系数的贡献情况。根据贡献率计算可知,NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和OC是南京北郊冬季不同大气污染程度中气溶胶散射系数增大最为主要的贡献源。利用HYSPLIT-4在线模式分析了1月24日、28日和30日3个不同污染天的48 h气团后向轨迹后发现,局地源排放为南京北郊颗粒物质量浓度上升的主要原因。     

长三角城郊冬夏PM2.5中铵盐的形成过程及来源解析

气溶胶铵盐(p-NH⁺₄)作为大气气溶胶细颗粒物(PM_2.5)中主要的二次无机气溶胶(SIAs)污染物，在灰霾形成过程中起重要作用.然而对于大气中NH_x(p-NH⁺₄和NH₃)各潜在来源的贡献仍存在争议.分别于2015年冬季和夏季在苏州东山半岛采集了3 h高频大气气溶胶PM_2.5样品，测定总氮(TN)和p-NH⁺₄的质量浓度及其δ¹⁵N同位素比值，并结合贝叶斯模型(SIAR)模拟，定量解析了PM_2.5中铵盐的生成过程和来源.结果表明，在冬夏两季SO₄^2-、 NO^-₃和NH⁺₄均为主要的水溶性离子，占比总和超过70%.PM_2.5、 TN和p-NH⁺     

基于多源观测资料的海峡西岸城市春季颗粒物污染研究

以海西区沿海城市为研究对象,重点分析了厦门地区2017年春季大气颗粒物污染过程中边界层要素演变及颗粒物水平和垂直分布特征,并利用地面观测数据、气溶胶激光雷达、卫星遥感分析等多源观测资料,探讨了3月1—2日颗粒物污染过程.研究表明,海西区颗粒物污染过程中,暖区条件下静稳小风和高温高湿条件有利于局地细颗粒物的吸湿增长,细颗粒物占比较高,而在受冷锋南下影响下东北大风和高湿条件下,粗颗粒占比较高;海西区沿海各城市的细颗粒污染趋势基本一致,而粗颗粒污染峰值在沿海城市由北向南依次出现,表现出显著的向南传输的特征;海西区细颗粒污染主要集中在近地面层,受人为源排放累积影响,粗颗粒则是由外源输入,并沉降至近地面附近;冷空气南下过程中,在由锋前暖区的静稳条件向冷锋过境转变时,气溶胶污染由局地累积向区域传输转变,颗粒物尺度也从细颗粒物转变为粗颗粒物.海西区空气总体较为清洁,在污染相对较小条件下,颗粒物污染是通过多来源、多尺度的污染物造成的,是受细颗粒局地源产生和输送及外源粗颗粒物的输入和沉降共同影响的.     

长江三角洲初冬一次重污染天气成因分析

利用站点气象和PM_2.5资料以及NCEP的全球再分析数据集研究了2015年12月17~28日长江三角洲地区一次重污染天气过程.结果表明：地面弱气压场是此次污染事件发生发展的主要天气背景,而冷空气带来的大风使PM_2.5浓度迅速下降,有效清除了PM_2.5.区域热力因子和动力因子分析发现,此次过程中大气中低层层结稳定、近地面逆温强,有利于PM_2.5和水汽的累积,使其浓度水平升高;对于动力因子来说,较小的通风率和较低的边界层高度不利于污染物扩散,同样使PM_2.5浓度上升.两者相比,热力因子对PM_2.5浓度值的贡献比动力因子大.结合后向轨迹和排放源分布发现,此次污染过程中长江三角洲地区的PM_2.5主要受来自其西北方向的大陆气团（占46%左右）的影响,这些气团途经高污染排放源并把污染物远距离传输至长江三角洲地区.最后利用PSCF和CWT对长江三角洲地区污染物的潜在来源进行了分析,发现PM_2.5的来源主要集中在安徽、河南、山西、山东以及长江三角洲本地,说明此次过程中长江三角洲地区的污染物浓度受到远距离输送和局地过程的共同影响.     

2014—2018年冬季长三角强霾事件及天气形势影响分析

利用2014-2018年环保部空气污染监测资料以及同期NCEP/NCAR再分析资料,统计分析了冬季长三角地区强霾污染过程中大尺度环流背景场及气象要素对强霾污染的影响.结果表明：2014-2018年冬季长三角地区共发生5次强霾污染过程,每年冬季的12月和1月是强霾污染事件发生的高频时期.当大气中相对湿度维持在较高的水平并且维持较小的风速时,更有利于污染物的累积从而导致强霾污染事件的发生.雾霾天气的发生发展与大气环流有着密切联系,在强霾污染过程发生初期,污染物大多伴随冷空气由北向南输送至长三角地区,对流层中层500 hPa的大尺度环流形势多以纬向环流为主.严重污染发生时,长三角地区受平直西风气流影响,对流层低层850 hPa等压线较为稀疏,长三角地区受均压场或高压控制频繁,稳定的大气层结使污染物更易在近地层累积,随后大风伴随冷锋过境将污染物快速清洁导致PM_2.5浓度迅速降低.     

中国典型城市冬季大气细颗粒物水溶性离子特征及来源分析

细颗粒物是大气污染防治的重点内容。分析大气细颗粒物中的水溶性离子组分及其变化,对评价城市空气污染状况和污染物的来源具有重要意义。选取中国东部典型城市长春、北京、上海、杭州和南京作为研究对象,基于2016年11月11日-12月6日大气颗粒物样品采集及其水溶性离子分析,探讨PM_(2.5)中水溶性无机离子浓度变化特征,并利用主成分分析结果分析各类污染源排放对细颗粒物中水溶性离子质量浓度的贡献,以期为区域大气环境质量的改善提供参考依据。结果表明,长春、北京、上海、杭州和南京总水溶性无机离子质量浓度平均值分别为(18.8±9.0)、(34.9±23.3)、(21.8±13.3)、(42.2±21.4)和(62.1±25.9)μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的33.6%-62.1%。二次离子(SIA,包括NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+)在总水溶性离子中占比均超过75.0%,说明SIA是水溶性离子的主要组分。SIA占总水溶性离子浓度的百分比随污染程度增强而增加。硝酸盐为5个城市在污染大气下主要的贡献物种。5个城市站点ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))随着大气污染程度的增加均有不同程度的增加且大于1,说明含氮污染物逐渐成为大气颗粒物中最重要的污染物。除长春硫氧化率(SOR)均值小于0.1外,其他4个城市SOR和氮氧化率(NOR)均大于0.1,说明北京、上海、杭州和南京站点大气中存在较高程度的SO_2和NO_2的二次氧化。北京站点NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的形式存在,在其他4个城市站点以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在。5个城市水溶性离子主要来源为二次转化、扬尘、生物质和煤燃烧。     

南京北郊秋冬季气溶胶散射特性研究

气溶胶散射特性对了解气溶胶的辐射效应具有重要意义。为进一步了解南京北郊秋冬季气溶胶散射特性,利用积分浊度仪观测了2015年和2016年秋冬季大气气溶胶散射系数,对比分析了秋冬季气溶胶散射系数的变化特征,并对散射特性相关参数Angstrom波长指数、后向散射比和不对称因子进行了讨论。结果表明,2015年1月平均气溶胶散射系数达到(359.52±254.24) Mm~(-1),是2016年秋冬季平均散射系数(98.95±36.13) Mm~(-1)的3.6倍,最高日平均散射系数可达877.6 Mm~(-1)。2015年冬季气溶胶散射系数频率分布范围较广(52-1 363 Mm~(-1)),而2016年秋冬季气溶胶散射系数主要集中在160 Mm~(-1)以下的低值区。气溶胶散射系数日变化在2015年冬季呈"三峰型"分布;而在2016年秋冬季呈"双峰型"分布。南京北郊2015年1月、2016年秋季和冬季气溶胶Angstrom波长指数平均值分别为1.08、1.3和1.2,由此可知2016年秋冬季的气溶胶粒子以细粒子为主控粒子,而2015年冬季颗粒物粒径相对较大。2015年1月气溶胶粒子的后向散射比(0.097±0.006)低于2016年秋冬季的值(0.123±0.009),表明2015年冬季气溶胶中含有一定比例粒径较粗的粗颗粒物(粒径1.5μm),而2016年秋冬季气溶胶粒子以粒径小于1.5μm的细粒子为主。其中2015年1月不对称因子高于0.67的样本约占总样本量的70%;而2016年秋冬季不对称因子主要集中在0.55-0.65之间,说明2015年冬季气溶胶粒子的粒径相对较大,且气溶胶粒子的散射以前向散射为主。     

北京春季大气气溶胶光学特性研究

为了解北京春季气溶胶光学特性,利用AERONET Level 2.0数据资料研究了2010～2014年北京市春季大气气溶胶光学参数,以晴空作为背景,比较分析了春季及沙尘期间大气气溶胶光学性质的差异.研究发现,北京春季与沙尘期间粗粒子消光占总消光的28%和59%,沙尘期间粒子吸收仅占消光的11.4%,说明沙尘天气发生时以粗粒子消光为主且吸收作用弱.沙尘天气溶胶光学厚度呈现出高值,其值为春季平均值的1.7倍.Angstrom波长指数在沙尘期间远小于非沙尘期间,且有85%小于0.6.北京春季体积尺度谱以粗模态峰为主,其中沙尘天粗模态的体积浓度为0.81μm³/μm²明显大于春季的值(0.25μm³/μm²).沙尘期间单次散射反照率随波长增加递增,在波长440~1020nm间的平均值大于春季均值.复折射指数实部在沙尘过程的平均值达到1.51(440nm),春季均值为1.48(440nm),表明沙尘气溶胶的散射能力更强;复折射指数虚部随波长增大呈减小趋势,且春季平均值大于沙尘期间的值.沙尘期间辐射强迫大于春季值,并远高于春季晴空条件下均值.