南京北郊一次重污染事件期间PM_(2.5)理化特性及其对大气消光的影响

为了解南京地区重度污染下PM_(2.5)污染特征及其对消光的影响,于2013年12月5日至12月15日在南京北郊进行了PM_(2.5)采样分析,利用离子色谱分析了其中SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Cl~-、Na~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+)的含量,采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)测量细粒子的粒径谱分布,运用Model 2001A热/光碳分析仪对PM_(2.5)中OC、EC进行了分析,同时采用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)实时在线测量细粒子的吸收和散射系数,并同步获得了痕量气体SO_2、NO_x浓度.结果表明,观测期间PM_(2.5)平均浓度为161.8±51.2μg·m~(-3),主要的水溶性无机离子为SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+;气溶胶在532 nm处平均吸收、散射系数分别为98.00±42.91 MmPM_(2.5)、630.00±308.52 MmPM_(2.5).(NH_4)_2SO_4和OM是南京北郊冬季大气气溶胶中的主要消光物质,积聚模态颗粒物体积浓度和表面积浓度与总消光系数呈较好的正相关,与能见度则呈明显的负相关.重度污染期间SOR、NOR平均值分别是轻度污染期间的1.26倍和1.81倍.除较低风速条件下污染物的物理积聚,较高的相对湿度条件下污染物的二次转化是造成此次重度污染的主要原因.     

南京北郊秋冬季气溶胶散射特性研究

气溶胶散射特性对了解气溶胶的辐射效应具有重要意义。为进一步了解南京北郊秋冬季气溶胶散射特性,利用积分浊度仪观测了2015年和2016年秋冬季大气气溶胶散射系数,对比分析了秋冬季气溶胶散射系数的变化特征,并对散射特性相关参数Angstrom波长指数、后向散射比和不对称因子进行了讨论。结果表明,2015年1月平均气溶胶散射系数达到(359.52±254.24) Mm~(-1),是2016年秋冬季平均散射系数(98.95±36.13) Mm~(-1)的3.6倍,最高日平均散射系数可达877.6 Mm~(-1)。2015年冬季气溶胶散射系数频率分布范围较广(52-1 363 Mm~(-1)),而2016年秋冬季气溶胶散射系数主要集中在160 Mm~(-1)以下的低值区。气溶胶散射系数日变化在2015年冬季呈"三峰型"分布;而在2016年秋冬季呈"双峰型"分布。南京北郊2015年1月、2016年秋季和冬季气溶胶Angstrom波长指数平均值分别为1.08、1.3和1.2,由此可知2016年秋冬季的气溶胶粒子以细粒子为主控粒子,而2015年冬季颗粒物粒径相对较大。2015年1月气溶胶粒子的后向散射比(0.097±0.006)低于2016年秋冬季的值(0.123±0.009),表明2015年冬季气溶胶中含有一定比例粒径较粗的粗颗粒物(粒径1.5μm),而2016年秋冬季气溶胶粒子以粒径小于1.5μm的细粒子为主。其中2015年1月不对称因子高于0.67的样本约占总样本量的70%;而2016年秋冬季不对称因子主要集中在0.55-0.65之间,说明2015年冬季气溶胶粒子的粒径相对较大,且气溶胶粒子的散射以前向散射为主。     

南京北郊冬季PM_(2.5)中水溶性离子以及碳质组分特征分析

2015年12月21日—2016年2月29日在南京北郊进行了大气细颗粒物PM_(2.5)的观测,并分析其中主要水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))浓度以及碳质组分(OC、EC)含量.结果表明,观测期间南京北郊冬季大气细颗粒物(PM_(2.5))污染较为严重,二次离子(NO_3~-+SO_4~(2-)+NH_4~+)为主要污染成分,占PM_(2.5)浓度的47%.对36个观测日进行SO_4~(2-)-NO_3~--NH_4~+三相聚类,发现3种离子在整个体系中的配比存在差异.排放源类型所造成的前体物的不同以及NH_4~+与SO_4~(2-)、NO_3~-的结合方式是造成这种差异的主要原因.OC与EC的变化趋势相似,OC含量较高,而且浓度波动幅度较大.OC/EC的值为2.63±0.90,说明普遍存在二次反应产生的SOC.K+/PM_(2.5)比值法表明,除燃煤与机动车尾气排放以外,生物质燃烧亦是PM_(2.5)污染的排放源.     

济南冬季大气重污染过程颗粒物组分变化特征

为研究济南市冬季大气重污染过程的颗粒物化学组分特征,于2017年11月15日—12月30日在市监测站及跑马岭清洁对照点同步采集PM_(10)和PM_(2.5),并对其质量浓度、水溶性离子及碳组分进行分析,结果表明重污染过程中PM_(2.5)/PM_(10)质量浓度比均超过0.6.NO_3~-(硝酸盐)、SO_4~(2-)(硫酸盐)、NH_4~+(铵盐)、OC(有机碳)浓度及百分占比与颗粒物浓度同步增加,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、OC的浓度增加倍数远大于PM_(2.5)的浓度增加,重污染日市监测站NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、OC质量浓度分别是非污染日的5.1倍、8.8倍、8.3倍、7.0倍,跑马岭重污染日NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、OC质量浓度分别是非污染日的3.0倍、3.9倍、3.7倍、4.6倍;且SO_4~(2-)和NH_4~+质量百分占比涨幅比NO_3~-的大,说明重污染天气下SO_4~(2-)和NH_4~+对PM_(2.5)浓度增加的贡献更大.通过经验公式计算得出市监测站和跑马岭SOC质量浓度分别占OC的82.4%和92.3%,说明重污染期间SOC是OC主要组成部分.二次无机离子和二次有机碳是导致重污染的主因,表明在冬季重污染过程中,大气化学反应非常重要,这可能与空气静稳和湿度较大的气象条件、前体物的大量积累、液相非均相化学过程的加强紧密相关.重污染天气下需要重视NO_2对SO_2液相催化氧化作用,严格控制NO_2的排放.     

北京采暖季PM_(2.5)水溶性无机离子污染特征及其影响因素

为深入研究北京市采暖季PM_(2.5)中水溶性离子的污染特征及其影响因素,利用大流量采样器结合石英滤膜采集了2016年11月15日—2016年12月31日期间北京市典型污染天的PM_(2.5)样品(19个),采用离子色谱法测定了其中的水溶性无机离子成分,收集了同期北京市的日均气象数据和海淀区日均PM_(2.5)数据。应用热力学平衡模型ISORROPIA-Ⅱ分析了PM_(2.5)样品的酸度值,Traj Stat软件分析气流的72 h后向轨迹,并采用潜在源贡献因子分析法(PSCF)定位了PM_(2.5)潜在污染源的位置,浓度权重轨迹分析(WCWT)法定量解析了潜在污染源对北京PM_(2.5)质量浓度贡献的大小。结果表明:(1)PM_(2.5)的日均质量浓度变化范围为7.6~383μg·m~(-3),均值为114μg·m~(-3),污染天是清洁天的4.4倍;(2)10种水溶性离子的总质量浓度均值为44.61μg·m~(-3),SNA(NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+)占总水溶性离子的81.37%,污染天NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+质量浓度均值分别为20.35、16.16、8.68μg·m~(-3),分别是清洁天的4.7、3.5、3.6倍;(3)污染天PM_(2.5)酸性比清洁天强,污染天NH_4~+的存在形式主要是(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4,清洁天NH_4~+的存在形式主要是(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3;(4)北京PM_(2.5)及其水溶性离子的污染除受本地污染源影响,还受河北省中部和南部以及内蒙古中部等区域传输的影响;(5)在北京采暖季低大气边界层以及三面环山的特殊条件下,风速和相对湿度是影响北京PM_(2.5)及其水溶性离子污染特征的2个主要气象因素,高湿度低风速的静稳天气条件可以造成以本地污染物为主的大气重污染,此外,一定范围内的低风速可以使周边地区高浓度的污染物传输至北京,加重大气污染。     

温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成演化的影响

二次无机离子是PM_(2.5)的重要组成部分,明晰大气污染过程中二次无机离子的形成、演化过程及影响因素,对深入认识大气污染的形成与消散机制具有重要意义。利用南京北郊2016年3月—2017年2月PM_(2.5)及水溶性离子在线观测资料,分析了温湿度对南京北郊PM_(2.5)中二次无机离子生成和演化过程的影响。结果表明:观测期间南京北郊总水溶性离子(TWSI)平均质量浓度为41.35μg·m~(-3),占PM_(2.5)的69.94%;二次无机离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)的平均质量浓度为37.95μg·m~(-3),占TWSI的91.78%,是最主要的水溶性离子。硫氧化率(SOR)平均约为0.49,季节性差异较小,随相对湿度(RH)的增大而升高,且在RH60%时升高显著。冬季SO4~(2-)质量浓度在PM_(2.5)中的占比随RH增加呈递增趋势,夏季反之,这可能与NO3-的占比增加有关。n(NH4+)/n(SO4~(2-))与n(NO3-)/n(SO4~(2-))比值的截距表现为冬季大于夏季,表明南京北郊大气中的硫酸盐主要是以低酸度固态或液态(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4的形式存在。在气温高于25℃时,NO_3~-的气粒分配指数(FHNO_3)随气温上升而快速增大,表明气温越高,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化;而空气湿度的作用与气温相反,特别是在气温高于25℃的高温时段,空气湿度越低,越有利于固态NH_4NO_3向气态HNO_3转化。干净天气条件下FHNO_3平均值为0.07,是污染天气条件下的1.94倍,表明污染天气更有利于NH_4NO_3的形成从而加重大气污染程度。     

济南市居住区采暖季大气PM_(2.5)中碳组分构成及变化分析

为探究济南市采暖季环境空气中PM_(2.5)中碳组分的污染情况及主要来源,于2017年11月16日-2018年3月31日和2017年11月16日-28日分别进行了居住区和背景区离线颗粒物采样,运用美国沙漠研究所DRIModel2015多波长热/光学碳分析仪对大气PM_(2.5)中碳组分进行了分析。研究结果显示,日均质量浓度ρ(OC)、ρ(EC)和ρ(PM_(2.5))在居住区为9.26、3.16、85.32μg·m~(-3),在背景区为2.88、1.44、59.27μg·m~(-3),说明居住区碳组分污染程度明显高于背景区。居住区日均质量浓度最高的碳组分为OC4、OC3和EC2;OC3和OC4日均质量浓度随污染等级从优向重度污染变化的过程逐渐增大,且OC日均质量浓度的变化情况跟OC3和OC4日均质量浓度变化相一致。但OC/PM_(2.5)和EC/PM_(2.5)均随污染等级的加重而呈下降趋势,可见OC和EC并不是济南采暖季重污染天气的控制因子。PMF来源解析结果显示,济南市采暖季居住区碳组分贡献较大的源为燃煤源、汽油车尾气和道路尘。结合碳组分在线监测仪器(美国SUNSET公司,型号RT-4)同期OC和EC质量浓度数据,采用Cabada改进后的方法,计算出SOC和POC质量浓度分别为1.14μg·m~(-3)和4.69μg·m~(-3)对采样时间段内一次典型重污染过程进行分析,发现CO、EC、POC等一次污染物的大量排放、不利的气象因素、区域传输等因素共同导致了此次污染过程的的形成。     

南京北郊冬春季大气颗粒物中含氮无机水溶性离子组分特征

为了解南京北郊大气颗粒物中含氮二次水溶性离子组分特征,2014年冬春两季使用Anderson 9级采样器对南京北郊大气颗粒物进行分级采样,利用离子色谱仪分析得到了各粒径范围颗粒物中的含氮二次无机组分质量浓度,结合能见度、相对湿度、颗粒物浓度等观测数据探讨了不同天气状况下大气颗粒物中含氮二次水溶性离子组分的含量及其粒径分布特征。结果表明:冬季和春季平均PM_(2.5)质量浓度分别达到了80.81μg·m~(-3)和52.57μg·m~(-3),明显超过二类标准限值。PM_(10)中NO_3~-和NH_4~+表现出较好的一致性,相关系数高达0.92,表明两种离子的来源比较相似;NO_2~-与NO_3~-和NH_4~+均呈现明显的负相关关系。就季节平均而言,冬季NO_3~-和NH_4~+质量浓度明显高于春季,尤其在0.43~2.1μm粒径范围内,这与冬季二次细颗粒物污染加剧有关;其他粒径段的浓度值季节差异不明显。不同能见度下,NO_3~-和NH_4~+质量浓度谱均呈三峰分布;当水平能见度3 km时,NO_3~-和NH_4~+最大谱峰大多在9.0~10μm粗粒径段;能见度降至3 km以下时,谱最大峰值出现在1.1~2.1μm粒径段。能见度水平越低,NO_3~-和NH_4~+的质量浓度越高,表明随着NO_3~-和NH_4~+浓度增加气溶胶的消光作用有所增强,从而导致能见度降低。霾天细模态中NH_4~+和NO_3~-的浓度较非霾天明显增加,粗模态无明显变化。NO_2~-作为中间产物其性质极不稳定,谱分布也比较复杂,但任何天气状况下均在粗粒径段出现高峰值。     

北京城市森林PM_(2.5)质量浓度特征及影响因素分析

以北京西山森林公园为林内观测点,北京海淀植物园为林外对照点,研究城市森林PM_(2.5)质量浓度变化特征,并对其影响因素进行分析。结果表明,林内外PM_(2.5)质量浓度日变化呈"双峰双谷"型,8:00和21:00左右是一天中的两个峰值,15:00和4:00左右是一天中的两个谷值,PM_(2.5)质量浓度林内(104.02μg·m~(-3))林外(82.52μg·m~(-3))。一年中PM_(2.5)质量浓度在冬季最高,春季次之,夏季最低,PM_(2.5)质量浓度年变化林内为冬季(115.46μg·m~(-3))春季(112.39μg·m~(-3))秋季(106.37μg·m~(-3))夏季(81.87μg·m~(-3)),林外为冬季(97.35μg·m~(-3))春季(94.07μg·m-3)秋季(93.17μg·m~(-3))夏季(61.86μg·m~(-3))。气温、降雨均与PM_(2.5)浓度呈负相关。晴天时,温度高、空气对流旺盛,PM_(2.5)浓度较低;降水对PM_(2.5)有很好的消减作用;风有驱散PM_(2.5)的作用。在高温高湿天气下,PM_(2.5)浓度高于其他天气情况。该研究可以丰富森林净化大气的理论,为环保部门相关政策的制定提供依据。     

乌鲁木齐气溶胶粒径分布及细颗粒物(PM_(2.5))浓度变化分析

利用乌鲁木齐市中心区域气象局和黑山头2013年1月1日-2014年2月28日期间Grimm180在线监测数据,对乌鲁木齐市大气气溶胶数浓度和PM_(2.5)质量浓度的分布特征及其影响进行了分析,为深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状,确定乌鲁木齐市大气污染治理重点,制定大气污染防治规划提供依据。结果表明,(1)气象局和黑山头气溶胶数浓度分布趋势一致,0.25~0.28μm之间的粒子数浓度最大;整体趋势表现为双峰型,第1峰出现在0.30~0.35μm之间,峰值分别为467.0和455.4 particle·cm~(-3);第2峰出现在4.0~5.0μm之间,峰值较小;粒径小于2.5μm的粒子数占到了粒子总数的99.88%;在粒径0.25~0.45μm范围内冬季气溶胶粒子数浓度最高,在粒径0.45μm范围内秋季气溶胶粒子数浓度最高;在粒径0.25~1μm范围内夏季气溶胶粒子数浓度最低,在粒径1μm范围内冬季数浓度最低;0.25~0.5μm粒径段内粒子占粒子总数的比例大小顺序为冬春夏秋;0.8~2.5μm之间不同粒径段的粒子占粒子总数的比例大小顺序为夏秋春冬;PM_(2.5)数浓度小时变化采暖期表现为双峰型,非采暖期为不太明显的三峰型。(2)观测期间气象局和黑山头PM_(2.5)平均质量浓度分别为61.77,43.42μg·m~(-3),日平均值超标率分别是30.81%和16.44%。采暖期气象局PM_(2.5)质量浓度小时变化呈现单峰,在19:00─21:00出现峰值;黑山头则呈现双峰,在6:00-8:00出现峰值,20:00出现一个不太明显的小峰;非采暖期气象局与黑山头PM_(2.5)质量浓度小时变化趋势一致,均表现为双峰型。两个站点PM_(2.5)质量浓度的季节变化均表现为冬季秋季春季夏季,特殊的地理位置和不同季节污染源的排放强度、气象条件是导致PM_(2.5)质量浓度随季节变化的主要原因。     

太原市采暖季清洁天与灰霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子组成及来源分析

为探究太原市采暖季PM_(2.5)水溶性无机离子组成及其来源,于2017年11月至2018年3月在太原城区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品共151个,并于离子色谱仪中分析样品的9种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+).结果表明,太原市采暖季PM_(2.5)质量浓度的平均值为77.89±47.16μg·m~(-3),总水溶性无机离子质量浓度平均值为53.21±29.76μg·m~(-3),占PM_(2.5)的68.3%±23.3%,其中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中最主要的离子成分,NH_4~+在PM_(2.5)中主要以NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4与NH_4Cl等形式存在,NH_4~+、NO_3~-、K~+、SO_4~(2-)和Cl~-等5种离子的爆发性增长对灰霾天污染贡献最大.随着气温回升,硫氧化率和氮氧化率均有一定程度的升高,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程.主成分分析表明,燃煤源和二次污染源是太原市采暖季灰霾期间的主要污染源,土壤扬尘为清洁天的首要污染源,大气污染以固定污染源为主,移动污染源为辅.后向轨迹模型显示,采暖季期间气团基本上来自本地和西北方向的内陆排放源.     

华北典型城市PM_(2.5)中碳质气溶胶的季节变化与组成特征

2013年10月至2014年9月,在华北典型城市——河南新乡市市区采集4个季节大气PM_(2.5)样品,每个季节连续采样1个月,共获得样品124个。用热-光透射法(TOT)分析了PM_(2.5)中的碳质气溶胶组成,并用核磁共振(~(13)C-NMR)的方法测定了碳组分结构。采样期间PM_(2.5)、OC和EC的日平均质量浓度分别为(238±123)、(28.5±20.5)和(5.08±4.46)μg·m~(-3)。其中4个季节的TC与PM_(2.5)质量浓度高度相关,显示碳质气溶胶是新乡PM_(2.5)的重要组分,其季节平均质量浓度大小顺序为:冬季秋季春季夏季。OC/EC比值在2.78~16.20之间,平均值为6.33,说明新乡碳质气溶胶来源具有多样性。不同季节OC/EC比值的变化范围也有不同,其中春季变化范围最小,说明污染源相对比较稳定;冬季变化范围最大,最低值为2.78,最高值为16.2,显示了生物质燃烧贡献的重要性。核磁共振结果显示新乡市碳质组分的主要成分为烷基碳、羟基碳、烷基取代的芳香碳和芳烃或者酚醛树脂类碳。秋季羧酸类碳和氧取代芳烃或者酚醛树脂类碳明显增加,显示了生物质燃烧对城市秋季大气碳质气溶胶贡献的重要性;冬季羟基化合物增加主要来源于室内生物质燃烧;春季芳香类化合物增加,可能为汽车尾气排放源;夏季烷烃类碳明显增加,与植物生长和气候有关。     

北京冬季重污染过程大气细颗粒物化学组成特征及来源分析

为研究北京冬季重污染过程细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成特征和来源贡献,利用大流量颗粒物采样器于2014年1月8日—19日对PM_(2.5)样品进行了为期12 d的采集,每4 h更换1次滤膜.采集的样品分别利用GC-MS、IC、ICP-MS、EC/OC仪测定了其中的有机组分、水溶性离子、金属元素和EC、OC等成分.结果表明,北京冬季PM_(2.5)维持在较高的水平,清洁天和霾天PM_(2.5)的平均浓度分别为86.0μg·m~(-3)和200.4μg·m~(-3),其中水溶性离子和有机物是主要组成,随着污染的发生,水溶性离子的占比由清洁天的35.6%快速上升至霾天的52%,而有机物的占比由清洁天的34.0%下降至霾天的17.4%.在所测定的有机组成中,糖类和一元脂肪酸是浓度最高的组成,其次为正构烷烃和多环芳烃,二元脂肪酸浓度最低,除二元脂肪酸外,其他检测的有机物均为霾天高于清洁天,表明霾天有更多的一次有机物的排放,根据PMF受体模型分析结果表明,霾天中二次来源是北京冬季PM_(2.5)的主要来源.     

广州大气PM_(2.5)中含碳组分的污染特征及来源解析

于2015年1月至11月在广州利用大流量大气颗粒物采样器采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,并利用热光反射法(TOR)测定大气颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)浓度。结果表明,广州ρ(PM_(2.5))年均值为(69.5±35.6)μg·m~(-3),是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中PM_(2.5)年均质量浓度二级标准限值(35μg·m~(-3))的2.0倍,表明广州大气细颗粒物污染严重。OC、EC和总碳气溶胶(TCA)的年均质量浓度分别为(8.31±4.53)、(3.56±2.72)和(16.85±9.60)μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的13.2%、5.9%和27.0%,表明含碳组分是PM_(2.5)的重要组成部分。OC和EC浓度季节变化规律存在差异性,OC浓度在冬季最高,而EC浓度在秋季最高。OC和EC的相关性弱和比值高的特征结果表明冬季二次有机碳(SOC)污染最严重,其平均质量浓度为6.9μg·m~(-3),占OC质量浓度的62.4%。主成分分析结果表明,冬季和春季广州PM_(2.5)中碳组分来源较复杂,主要包括机动车尾气、燃煤和生物质燃烧,夏季碳组分的主导污染来源是燃煤和机动车尾气,而秋季碳组分主要来源于机动车尾气。     

太原市PM_(2.5)中含碳气溶胶特征分析

为研究太原市环境空气中含碳组分的时空分布变化规律,于2014年3月、5月、8月、12月采集了太原市3个点位春、夏、秋、冬等4个季节的PM_(2.5)样品,利用碳分析仪(DRI 2001A)测定了样品中OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OPC共8种碳组分含量,计算了有机碳(OC)、元素碳(EC)二者浓度,分析了OC和EC的时空分布特征.结果显示,太原市PM_(2.5)中OC和EC的平均质量浓度分别是13.5±14μg·m~(-3)和6.5±6.1μg·m~(-3),其中OC浓度随季节变化顺序为冬季春季夏季秋季,EC浓度季节变化与OC一致.春、夏、秋、冬4个季节总含碳气溶胶(TCA)占PM_(2.5)比例分别为17.6%、9.5%、8.8%、42.3%,其中冬季最高,表明冬季含碳气溶胶污染较为严重.夏季中OC和EC相关性较弱(R~2=0.4054),而春季(R~2=0.7659)、秋季(R~2=0.8253)、冬季(R~2=0.8184)OC和EC相关性较强,表明夏季碳气溶胶来源不同.通过(OC/EC)min最小比值法估算二次有机碳(SOC)浓度,春、夏、秋、冬季SOC浓度分别为2.8±2.9μg·m~(-3)、1.0±0.8μg·m~(-3)、 0.5±0.4μg·m~(-3)、 3.6±3.5μg·m~(-3),冬季SOC浓度最高. 8种碳组分分析结果显示,不同季节一次排放源中生物质燃烧、机动车尾气排放及煤炭燃烧对太原市含碳气溶胶贡献不同,其中,冬季燃煤和机动车排放使太原市含碳气溶胶污染严重,应加强燃煤和机动车排放源管控,来减轻碳组分污染.     

北京城区夏季PM_(2.5)中碳组分和二次水溶性无机离子浓度特征

为探索北京城区大气细颗粒物浓度水平及其碳组分和二次水溶性无机离子的浓度特征,于2014年6月1日至7月15日在车公庄地区使用微量振荡天平(TEOM+FDMS)、EC/OC在线分析仪以及水溶性离子在线分析仪对PM_(2.5)质量浓度及其主要化学组分(OC、EC、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)进行了实时监测.研究结果表明,北京市城区夏季PM_(2.5)质量浓度平均值为69.0±47.9μg·m-3,PM_(2.5)中OC、EC、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+所占的比例分别为15.8%、2.4%、23.0%、15.7%和19.2%,SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)合计达到了PM_(2.5)质量浓度的57.9%.研究各组分的日变化特征发现,OC和SO_4~(2-)白天浓度变化较小,夜晚浓度稍高;NO_3~-和NH_4~+则随着光照和温度的增加而逐渐降低;EC呈现出夜晚浓度高白天浓度低的特点.研究各组分的相关性及比值发现,OC和EC的相关系数为0.62,OC/EC大于2.0,说明北京城区夏季存在着较为严重的二次污染;此外,NO_3~-/SO_4~(2-)平均比值为0.68,SOR和NOR的变化趋势基本一致,两者的平均值分别为0.55和0.14.通过分析北京市城区夏季不同浓度级别各组分的变化发现,随着PM_(2.5)质量浓度的增加,OC和EC所占的比例不断降低,而SNA比例则不断升高,其中NO_3~-浓度水平的增加最为显著.     

乌鲁木齐大气细颗粒物PM_(2.5)水溶性离子浓度特征及其来源分析

大气细颗粒物PM_(2.5)是危害人体健康和环境最主要的空气污染物之一,对其水溶性离子的研究是一项非常必要而迫切的工作。文章对乌鲁木齐市中心区域树木年轮实验室和黑山头2013年1月-2014年2月期间采集的大气细颗粒物样品,利用离子色谱仪分析了其中的水溶性离子分布特征,采用硫转化率(SOR)、离子相关性分析等分析其可能来源,结果表明:年轮室和黑山头PM_(2.5)中总离子浓度平均值分别为88.03和65.11μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的51.21%和33.8%。年轮室各种离子的季节变化明显:SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-和NH_4~+表现为冬季秋季春季夏季,Na~+表现为冬季秋季夏季春季,Ca~(2+)表现为秋季夏季春季冬季。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中主要的离子,(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3是乌鲁木齐PM_(2.5)中水溶性组分的可能结合方式。Cl~-和K~+主要来源于化石燃料和生物质的燃烧排放,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自土壤、二次扬尘和燃煤。乌鲁木齐大气PM_(2.5)中ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))为0.40,说明目前固定排放源仍然是乌鲁木齐大气污染物的主要来源。本研究为更深入了解乌鲁木齐市颗粒物污染现状提供参考,同时为确定乌鲁木齐市大气污染治理重点、制定大气污染防治规划提供依据。     

兰州市大气细颗粒物中水溶性离子的污染特征

为了探讨兰州市大气细颗粒物中水溶性无机组分的污染特征及来源,采集了2012年冬季和2013年夏季PM_(2.5)样品共40个,并利用离子色谱法对其中的无机离子进行了分析.分析结果显示,兰州市PM_(2.5)中无机离子冬季平均值为39.59μg·m~(-3),夏季平均值为10.71μg·m-3,冬季污染程度远高于夏季,SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-是3种最主要的水溶性离子;阴阳离子当量回归分析表明,冬季兰州PM2.5组分偏酸性,夏季偏碱性,离子间的结合方式主要以NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4Cl的形式为主,冬季还有少量KNO_3、NaNO_3、K_2SO_4、Na_2SO_4、KCl和Na Cl存在;[NO_3~-]-/[SO_4~(2-)]比值的均值冬季为0.58±0.22,夏季为0.49±0.20,说明兰州市的冬季大气污染虽然呈现燃煤源等固定源和机动车尾气等流动源并存的复合污染类型,但仍然以煤烟型污染为主,而夏季NO_3~-受高温条件影响比较大,机动车尾气污染仍需引起重视.     

北京采暖期典型区域环境空气污染特征分析

北京采暖期空气污染较非采暖期严重得多,但目前针对采暖期北京城市上风向、下风向、中心区和主干道路等典型人类活动区域的主要污染物浓度特征及其受气象条件变化影响的研究还比较缺乏,为了摸清北京市采暖期不同典型区域大气污染特征,更有针对性地制定环境空气污染防治对策,利用2014年采暖期首月(11月15日—12月14日)北京市北郊(八达岭)、南郊(永乐店)、城市中心区(天坛)、城市交通干道(永定门内大街)等典型区域的PM_(2.5)、SO_2、NO_x、O_3质量浓度监测数据和气象数据,分析4类代表性区域的环境空气污染特征和时空变化情况。结果表明,PM_(2.5)是各区域冬季主要污染物,日均质量浓度在61.75~143.81μg?m-3,总体空间分布状况为南郊最严重、城市交通干道和城市中心区次之、北郊的PM_(2.5)污染最轻,除北郊外其余监测点ρ(PM_(2.5))均超过二级标准限值。各区域的主要污染物略有不同,其中北郊ρ(SO_2)较其他区域高,白天12:00时最低(29.09μg?m-3),夜晚18:00—次日01:00持续居高(58.8~63.19μg?m-3),这与燃煤采暖等人类活动规律一致;南郊以PM_(2.5)、NO_x混合型污染为主;城市交通干道附近ρ(NO_x)和ρ(O_3)较高,表明局地光化学反应NO_x-O_3生消机制作用明显,污染物浓度变化与人类出行时间一致。气象条件对不同污染物浓度的影响存在差异,微风无持续风向、大气扩散条件较差时,PM_(2.5)呈现不断累积状态,SO_2、NO_x和O_3累积效应不明显,但其单日质量浓度峰值显著增加;北风和微风反复交替、大气扩散条件总体较好时,各监测点的SO_2、NO_x受地区性污染源排放影响波动不大,随扩散条件转差南郊ρ(PM_(2.5))会迅速增加。城市交通干道机动车排放典型污染物ρ(NO_x)及其二次污染物ρ(O_3)随着气象条件变化其峰值在日内变化显著。     

重污染天气期间济南市城区和清洁对照点PM_(2.5)及其组分污染特征

为探究重污染天气期间济南市城区和清洁对照点PM_(2.5)及其组分污染特征,于2016年12月31日-2017年1月7日在市监测站和跑马岭进行连续PM_(2.5)样品采集,并对两个点位的PM_(2.5)及其组分(水溶性离子和碳质组分)污染特征进行分析。结果表明,重污染天气期间市监测站PM_(2.5)质量浓度(260±77)μg·m~(-3)是跑马岭(85±17)μg·m~(-3)的3倍,表明该重污染天气过程对济南市城区影响程度明显大于清洁对照点跑马岭。市监测站水溶性离子浓度高低顺序为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Cl~-K~+Na~+Ca~(2+)F~-,跑马岭水溶性离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Cl~-K~+Na~+Ca~(2+)F~-。市监测站和跑马岭二次无机离子(SNA)质量浓度分别为(134.7±49.5)μg·m~(-3)和(46.2±19.0)μg·m~(-3),在PM_(2.5)中占比分别是51.8%和54.4%,两个点位PM_(2.5)浓度差别很大,但SNA在PM_(2.5)中占比相差不大。通过NH_4~+计算值与实测值相关性分析可知,市监测站和跑马岭PM_(2.5)中NH_4~+均主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3形式存在。市监测站SOR和NOR分别为0.44和0.32,跑马岭SOR和NOR分别为0.32和0.44,SOR和NOR的值均大于0.1,表明大气中SO_2和NO_2的二次氧化程度较高。采用OC/EC最小比值法估算得到市监测站和跑马岭SOC分别为8.3μg·m~(-3)和1.8μg·m~(-3),分别占OC的38.2%和20.9%,这表明市监测站OC二次反应程度明显高于跑马岭。市监测站有机碳(OC)和元素碳(EC)相关性(R~2=0.57)明显弱于跑马岭(R~2=0.92),表明市监测站OC和EC来源比较复杂,更有利于SOC的生成。