南京市大气气溶胶中颗粒物和正构烷烃特征及来源分析

于2002年夏季（7月）和冬季（12月）采集南京市5个功能区的大气气溶胶（PM2．5和PM10）样品，对两个季节不同功能区颗粒物及其颗粒物中正构烷烃的分布特征和污染来源进行了分析。结果表明，南京市大气颗粒物含量冬季高于夏季，细颗粒高于粗颗粒。正构烷烃的变化规律同颗粒物一致，且主要分布在细颗粒物上。根据各个功能区正构烷烃（C15-C32）的CPI（CPI1、CPI2和CPI3）结果，可知南京市大气气溶胶中正构烷烃由生物源和人为源共同排放产生。％waxCn的结果表明生物源对气溶胶中正构烷烃的贡献率为20％～43％，对南京市大气颗粒物的贡献率为1．66％～4．76％。     

南京大气气溶胶中多环芳烃源识别及污染评价

采用GC、GC-MS等方法,研究了南京市不同功能区夏、冬季大气气溶胶中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价.结果表明,南京市各功能区气溶胶中PAHs总量在19.73～497.40ng/m³之间,且冬季高于夏季,细颗粒中含量高于粗颗粒.通过一些特征标志PAHs的比值,可判断夏季各功能区的PAHs污染主要来自于汽车尾气(主要是柴油型)的排放,冬季则为汽车尾气和燃煤污染.采用苯并(a)芘(BaP)及苯并(a)芘等效致癌浓度(BaPE)来评价5个功能区气溶胶中PAHs的污染状况,夏季除交通干道超过国家标准(BaP,10ng/m³),居民区细颗粒中略超过居民区标准(BaP,5ng/m³)外,空气质量良好.而冬季各功能区PAHs基本上均严重超标.     

西安冬季非灰霾天与灰霾天PM2.5中水溶性有机氮污染特征比较

2012年12月4~13日在西安市运用大流量大气采样器进行每小时1次PM2.5样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性总氮(WSTN)、水溶性有机氮(WSON)以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、时间变化特征和来源.结果表明,采样期间西安PM2.5中WSON小时平均浓度为(12±9.4)μg·m-3,最高达31μg·m-3,平均占水溶性总氮(WSTN)的47%±9.8%,而无机氮NH+4-N和NO-3-N则平均分别占WSTN的29%±8.5%和23%±8.1%.WSON∶WSOC(N∶C)质量比值范围为0.04~0.65,平均为0.31±0.13.在非灰霾天(能见度>10 km)、轻霾天(5 km<能见度<10 km)和重霾天(能见度<5 km),WSON分别为(1.6±0.9)、(6.5±3.9)和(23±4.7)μg·m-3.WSOC/OC质量比值在整个观测期间无明显变化,但是WSON/WSOC(N∶C)质量比值从非灰霾天、轻霾天到重霾天呈逐步增大趋势,其均值分别为0.2±0.1、0.3±0.1和0.4±0.1,与颗粒物碱度减弱酸度增强相一致.此外,整个采样期间WSON与NH+4、SO2-4和NO-3呈强线性相关(R2>0.80),阴阳离子当量平衡进一步显示:WSON与颗粒物中和度呈负相关(R2=0.53).研究结果表明,大气中有机胺等气态水溶性含氮有机物可通过酸碱中和与颗粒相酸性物质反应,由气相转移到颗粒相,并且重霾天低温、高湿和静风的气象条件有利于这种酸碱中和导致的气固相转化,促使更多的WSON生成.     

宝鸡市大气PM_(10)中水溶性物质的组成及特征研究

2008年冬、春季在宝鸡市4个不同功能区采集PM10样品,探讨了PM10中水溶性物质的化学组成、时空分布特征以及来源。结果表明,冬、春季PM10的平均质量浓度分别为(402±100)、(410±160)μg/m3,无明显季节差异,冬季以交通干道区的PM10浓度为最高,而春季则以商贸区的PM10浓度为最高;冬、春季PM10中水溶性有机碳(WSOC)浓度最高值均出现在商贸区,最低值则分别出现在背景点和交通干道区,水溶性无机碳(WSIC)浓度最高值分别出现在交通干道区和商贸区,最低值均出现在背景点;冬、春季PM10中所含大多数无机离子浓度不存在显著空间差异,但不同功能区PM10中无机离子所占质量分数差异较明显;冬、春季PM10中的水溶性物质质量浓度分别为207、151μg/m3,在PM10中所占质量分数分别为51%和40%,其中,冬、春季水溶性物质浓度最高的分别为居民区和商贸区;冬季PM10中WSOC浓度与SO24-、NO3-浓度有较好的相关性,说明冬季PM10中WSOC的主要组分为二次有机气溶胶,而春季PM10中WSOC浓度与SO42-、NO3-浓度的相关性相对较差,这是由于一次有机气溶胶对WSOC的贡献率较冬季显著增大;宝鸡市与北京市大气PM10浓度、PM10中的SO42-、NO3-、NH4+浓度最为接近;广州市大气PM10中的SO42-所占质量分数(14%)要高于北方城市(宝鸡市和北京市均为9%)。     

华北农村大气PM_(2.5)中水溶性物质化学组成、吸湿性能及光学特征

2013年6月10—25日在河北保定市固城镇运用大流量采样器进行每3小时1次PM_(2.5)样品采集,对其进行有机碳(OC)、元素碳(EC)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性有机氮(WSON)、水溶性总氮(WSTN)、吸湿增长因子、吸光度以及无机离子分析,探讨其浓度、组成、吸湿性能与吸光性的变化特征。结果表明:采样期间固城镇PM_(2.5)中WSON平均浓度为5.0±4.0μg?m~(-3),最高浓度达15μg?m~(-3);污染期WSON为6.9±3.9μg?m~(-3),是清洁期的四倍。整个采样期间WSON与、和呈强线性相关(R~20.89),污染天阳阴离子当量比值F=1.01,清洁天F=1.45,表明污染期颗粒物酸性增强有利于气态有机胺等WSON通过酸碱中和转移到颗粒相。不同相对湿度下水溶性组分的吸湿增长因子(Gf)测量结果显示:[WSOC+WSON]/离子的比值越大,吸湿增长因子越小,表明与无机离子相比,水溶性有机物吸湿性能较低。固城夏季大气PM_(2.5)中WSOC在365 nm波长下质量吸收效率(MAE)均值为0.52 m~2?g~(-1),表明WSOC对PM_(2.5)整体消光效应具有重要贡献。     

典型城市大气颗粒物中多环芳烃的污染研究

比较了我国四大代表性城市北京、青岛、成都和广州的PAHs污染,主要从三个方面进行比较:多环芳烃的浓度分布状况、季节变化以及在不同功能区的浓度变化趋势。     

南京市大气颗粒物春季污染的特征

采用大流量采样器,于2002年春季(3月)对南京市城区PM₁₀、PM_2.5(大气中粒径dp≤10或2.5mm的颗粒物)进行了研究测定,并对其水溶性组分及Ph值进行分析.结果表明,南京市大气颗粒物春季污染严重,PM₁₀超标率达83%.PM_2.5全部超标,超标倍数为1.8～4.9.PM_2.5的酸性明显强于PM₁₀. PM_2.5中水溶性组分占总量的24.4%,其中,阴离子约为8.0%,水溶性金属元素+NH₄⁺约为8.9%,TOC约为7.5%.这些水溶性组分对干、湿沉降的酸度影响较大,且主要以细颗粒的形态存在,其在大气中滞留时间较长,对人类的影响深远,应引起足够重视.     

西安城区大气中多环芳烃的季节变化特征及健康风险评价

利用大流量主动采样器于2008年8月至2009年7月采集了西安城区大气样品,研究了大气中多环芳烃(PAHs)的季节变化特征.结果表明,西安大气中16种美国EPA优控的PAHs(∑PAHs)气固两相总浓度为37～620ng·m-3(年平均为195ng·m-3),具有明显的季节差异,依次为夏季(74ng·m-3)<春季(106ng·m-3)<秋季(213ng·m-3)<冬季(360ng·m-3).气态PAHs以3～4环为主,颗粒态PAHs以5～6环为主.分子组成表明西安大气PAHs主要来自于燃煤和机动车尾气及生物质燃烧的复合源.应用BaP毒性当量因子及健康风险评价模型对西安城区成人和儿童进行PAHs健康风险评价,结果显示成人和儿童的日均暴露剂量分别为24.3×10-6mg·kg-·1d-1和5.6×10-6mg·kg-·1d-1,终身致癌超额危险度分别为7.5×10-5和1.7×10-5,可能造成成人和儿童的预期寿命损失分别约为467.6min和107.5min.     

中国长三角背景点冬季大气棕碳污染特征及来源解析

为探究长三角城市群背景点大气棕碳（brown carbon,BrC）的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_2.5样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365 nm处的吸光系数（absorption coefficients,Abs_365,M）平均为（5.39±3.33）M^-1·m^-1,是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随pH值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs₃₆₅和单位质量吸光效率（mass absorption efficiency,MAE₃₆₅）均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs₃₆₅与左旋葡聚糖呈强线性相关（R²=0.72）,说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs₃₆₅较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物（nitro-aromatic compounds,NACs）和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）平均浓度分别为（1.5±1.1）ng·m^-3和（8.3±4.7）ng·m^-3,作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对BrC的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析（positive matrix factorization,PMF）分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.