2014年10月北京市4次典型空气重污染过程成因分析

采用数值模拟与观测资料相结合的方式,对2014年10月北京市4次典型空气重污染过程的大气环境背景、气象条件和形成原因进行了分析. 结果表明,京津冀区域稳定的气象条件是形成空气重污染的主要原因,4次重污染过程大气条件均不利于污染物扩散,表现为大气层结稳定,近地层逆温(平均逆温强度为2.26 ℃/100 m)明显,风速(平均值为1.52 m/s)小,相对湿度(平均值为80.75%)大. 在4次重污染过程中8—11日污染最重,ρ(PM_2.5)日均值平均为264 μg/m3,并且区域输送对北京贡献率最大,平均值为63.75%;24—25日污染程度次之,逆温最强,逆温强度达5.94 ℃/100 m;18—20日重污染中北京ρ(PM_2.5)高值(＞200 μg/m3)区主要集中在该市西北部地区;30—31日污染相对较轻,ρ(PM_2.5)日均值最高只有154 μg/m3. 数值模拟表明,在4次典型重污染过程中,来自南方(包括河北、河南和山西西部等地)的外来污染物输送对北京PM_2.5贡献较大,外来贡献率分别在42.36%~69.12%之间,同时北京本地也存在较强的二次无机盐及有机物转化过程.      

不同波段紫外光对微囊藻毒素光降解的影响

为优化光降解法去除饮用水中的微囊藻毒素,分别用UVA(l=300～400nm)和UVC(l=253.7nm)2种紫外光源研究了紫外光波长对MC-RR降解效率的影响.结果表明,不同波段的紫外光具有不同的催化效率和降解中间产物.在UVA下照射12h后,MC-RR仍有30%～50%残余,同时产生2种几何异构体4(Z)-Adda-MC-RR和6(Z)-Adda-MC-RR,且二者在整个反应过程中保持恒定的比例.而在UVC下,MC-RR除生成2种异构体外,还生成中间产物[三环-Adda]MC-RR,在0.850mW/cm2光强下照射60min后,这些中间产物随MC-RR一起基本消失.两种情况下,MC-RR浓度随时间的变化均可用二级反应速率方程描述,表观反应速率常数(k)均随着光强度的增加而增大.尽管UVC强度仅为UVA的10%,但MC-RR在UVC下的反应速率常数却比UVA下高了近2个数量级.这表明,利用光降解技术去除饮水中的微囊藻毒素宜选用UVC光源.     

北京市传统春节假期空气质量特征研究

利用2013~2020年北京市传统春节假期期间主要污染物浓度、PM_2.5主要离子组分浓度及气象数据,研究近年烟花爆竹集中燃放对北京市空气质量的影响.结果表明,自2018年北京市加强对烟花爆竹燃放的管控后,空气质量显著改善,其中2019年传统春节假期中共7个优良天,占比达87.5%,且未出现中度及以上级别污染天;近3年除夕期间的PM_2.5峰值浓度显著降低,与近8年最高值相比(2016年699μg/m³),降幅分别为61.1%、74.7%和71.4%.此外,一方面,近年除夕期间SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度突增倍数显著降低,由2013年的1.31、1.37和0.92降低至2020年的0.08、0.14和0.02.另一方面,与烟花爆竹相关的一次离子组分浓度增长倍数及对PM_2.5及其组分的贡献率逐年降低,说明近年烟花爆竹的集中燃放对空气质量的影响缩减明显.2020年传统春节假期期间,不利的气象条件使烟花爆竹燃放污染无法完全消散,同时加剧本地污染物积累和区域污染物输送,导致出现连续3d的重污染过程.因此,严苛的禁限放措施、有利的气象条件、低水平的周边区域污染物浓度对北京市传统春节假期的空气质量至关重要.     

2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析

根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%.     

微囊藻毒素［Dha7］MCRR的制备及鉴定

以野外收集的水华蓝藻为原料,经过75％甲醇溶液浸提,快速色谱分离和半制备色谱纯化,从滇池水华蓝藻中分离纯化出1种微囊藻毒素变体。电喷雾质谱、紫外分光光度计和HPLC检测结果表明,所得毒素为[Dha7]MCRR,是MCRR的1种去甲基化变体,其纯度大于 95％。该毒素的分子组成为环(Ala-Arg-MeAsp-Arg-Adda-Glu-Dha),分子量为1023,其紫外扫描光谱（200～300nm）在239nm处有特征吸收。[Dha7]MCRR在滇池水华蓝藻中普遍存在,有时会成为MC的主要种类。     

微囊藻毒素[Dha7]MCRR的制备及鉴定

以野外收集的水华蓝藻为原料,经过75%甲醇溶液浸提,快速色谱分离和半制备色谱纯化,从滇池水华蓝藻中分离纯化出1种微囊藻毒素变体.电喷雾质谱、紫外分光光度计和HPLC检测结果表明,所得毒素为[Dha7]MCRR,是MCRR的1种去甲基化变体,其纯度大于95%.该毒素的分子组成为环(Ala-Arg-MeAsp-Arg-Adda-Glu-Dha),分子量为1 023,其紫外扫描光谱(200～300 nm)在239 nm处有特征吸收.[Dha7]MCRR在滇池水华蓝藻中普遍存在,有时会成为MC的主要种类.     

2013年北京市不同方位PM2.5背景浓度研究

利用2013年北京市6个站点PM_(2.5)浓度及5个站点气象监测数据,综合采用数理统计、物理识别、数值模拟的方法分析了2013年北京市不同方位PM_(2.5)的背景值.结果表明,2013年北京市西北、东北、东、东南、南、西南这6个方向边界点位的背景浓度在40.3~85.3μg·m-3之间,按由低到高顺序依次为密云水库、八达岭、东高村、榆垡、永乐店和琉璃河;2013年北京市PM_(2.5)北风时段背景值最低,西风时段次之,南风、东风时段明显偏高,不同风向下背景浓度的平均值分别在6.5~27.9、22.4~73.4、67.2~91.7、40.7~116.1μg·m-3之间,表现出北京东、南方向PM_(2.5)背景浓度较高分布特点;模拟的2013年北京市PM_(2.5)背景浓度空间分布呈现出南高北低的特征,周边区域对北京市PM_(2.5)背景浓度空间分布影响显著.     

北京市臭氧的时空分布特征

对2012年12月~2013年11月期间北京市35个自动空气监测子站的O3浓度进行分析,探讨北京市O3浓度的时间、空间分布特征,并对夏季的一次O3高浓度过程进行了分析.结果表明,北京市O3浓度在5~8月维持相对较高浓度,其他月份则维持较低浓度.整体来看,4类功能的监测站点中O3平均浓度由高到低分别是对照点及区域点、郊区环境评价点、城区环境评价点和交通污染监控点;O3浓度日变化呈单峰型分布,一般在15:00、16:00达到峰值;O3还呈现明显的"周末效应",即周末白天时段O3浓度大于工作日浓度.北京市O3浓度城区相对较低,周边区县相对较高,生态植被优良的东北部地区浓度最高.2013年6月3日北京市发生一次O3高浓度过程,在下午西南风的作用下,榆垡、丰台花园、奥体中心和怀柔监测站O3峰值出现的时间从南到北依次滞后,且怀柔站在20:00才出现峰值,体现了这次过程中存在明显的O3输送特征.     

冬季北京城区大气重污染特征分析

为研究北京市城区大气重污染特征,对2013年12月~2014年2月期间北京市6次大气重污染过程的PM2.5浓度水平、化学组成以及大气氧化性和气象要素特征进行了分析。结果表明,重污染日PM2.5平均质量浓度达到265.0μg/m3,是非重污染日的3.5倍。 PM2.5组分中NO3-,SO42-,NH4+和有机碳(OC)在重污染日的平均浓度分别是非重污染日的6.8,3.4,2.7和2.6倍。前3次过程中SO42-浓度最高,后3次过程中SO42-浓度与NO3-浓度接近。从气象要素来看,重污染期间的基本特征为地面温度升高、相对湿度增大、地面气压降低和风速减小。重污染日的能见度显著降低,平均能见度仅为非重污染日的34.4%。重污染日的大气氧化性明显增强,大气氧化剂OX平均浓度是非重污染日的1.5倍,(OC)/(EC)平均比值是非重污染日的1.6倍。     

城市降雨屋面、路面径流水文水质特征研究

为研究城市硬质下垫面径流的水文过程与污染物浓度变化特征,对北京市2006年6-8月的4场降雨进行路面和屋面水文、水质过程同步分析.结果表明,径流曲线与降雨过程线形状类似,波动幅度相对较小,滞后于降雨过程线5～20 min,屋面径流系数在0.80～0.98之间;路面径流系数在0.87～0.97之间.径流污染物的浓度是由累积排放规律决定的,路面径流的污染物浓度高于屋面径流,径流中COD、TN、TP的浓度均超过地表水环境质量标准V类水要求.各类污染物之间的相关性均处于显著性水平R=0.1以上,屋面径流颗粒物与有机物和阴离子之间的相关关系较大(＞0.5),而与氮磷等营养物质的相关系数较小(＜0.5);路面径流中,TN、1P与颗粒物的相关性有所增加.径流中各类物质大多存在初期冲刷现象,并受到污染物种类、下垫面特征、降雨强度和雨型等因素的影响.SS初期冲刷现象较其它几类污染物更为明显,路面较屋面更容易形成初期冲刷,低强度降雨不容易形成有机物和营养物质的初期冲刷现象.控制初期径流污染是北京市径流管理的有效措施.