水介质中微气泡臭氧化处理高浓度甲苯气体

高浓度挥发性有机物(VOC)气体高效处理技术是大气污染控制领域关注的重点。采用微气泡臭氧化在水介质中通过吸收-氧化过程对高浓度甲苯气体进行处理,考察微气泡臭氧化强化甲苯吸收-氧化去除性能、机理以及水介质pH对该工艺处理效果的影响。结果表明,微气泡能够强化甲苯气体在水介质中的吸收过程,氮气/甲苯微气泡在水介质中的甲苯去除率和吸收量均显著高于氮气/甲苯传统气泡,同时氮气/甲苯微气泡通过产生·OH氧化反应,使得平均甲苯氧化矿化率达到40.97%。微气泡臭氧化在水介质中对甲苯气体具有更高效的去除性能,臭氧/甲苯微气泡处理中甲苯平均去除率为97.08%,甲苯可被完全矿化而几乎无中间产物积累,其平均氧化矿化率为88.56%、平均臭氧利用率为82.54%、臭氧投加量与甲苯矿化量比值为1.26,处理性能显著优于臭氧/甲苯传统气泡处理。水介质pH对臭氧/甲苯微气泡处理甲苯气体具有一定影响,不同pH条件下甲苯气体去除率基本相当,但中性条件下甲苯氧化矿化率最高;碱性和酸性条件下甲苯氧化矿化率有所下降。微气泡臭氧化为高浓度VOC气体高效处理提供了新的解决途径。     

臭氧催化氧化-BAF组合工艺深度处理抗生素制药废水

针对抗生素制药废水组分复杂、毒性强、难生物降解的特点,以Ce负载天然沸石作为催化剂(Ce/NZ),采用臭氧催化氧化-曝气生物滤池(BAF)组合工艺对抗生素制药废水二级生化处理出水进行深度处理。结果表明,Ce/NZ催化剂可显著改善臭氧预处理单元的处理效率,在臭氧进气浓度为50 mg·L~(-1)、臭氧进气量为600 mL·min~(-1)、催化剂用量为1 g·L~(-1)、臭氧反应时间为120 min的条件下,臭氧催化氧化预处理对抗生素制药废水的COD去除率达到43%,平均COD由220 mg·L~(-1)降至125 mg·L~(-1),BOD_5/COD由0.12升至0.28,废水的可生化性得到显著提高。臭氧预处理单元出水采用BAF进行生化处理,在进水平均COD为125 mg·L~(-1)、平均NH_4~+-N为12 mg·L~(-1)、水力停留时间为4 h、气水比为4∶1的条件下,COD和NH_4~+-N的平均去除率分别为62%和64%。组合工艺处理后出水平均COD和NH_4~+-N分别为46 mg·L~(-1)和4.1 mg·L~(-1),出水水质可以稳定达到《发酵类制药工业水污染物排放标准》(GB 21903-2008)。相较于单独BAF工艺,组合工艺出水COD和NH_4~+-N平均去除率分别提高了66%和15%,出水水质明显优于单独BAF工艺出水。     

Mg3MnxAl1-xCO3类水滑石衍生NSR催化剂的制备及其性能评价

采用共沉淀法合成了三元类水滑石Mg_3Mn_xAl_(1-x)CO_3,通过高温煅烧得到其衍生氧化物Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m,再经浸渍负载Pt或BaO后制得新型NO_x存储/再还原(NSR)催化剂。XRD及SEM表征结果显示,当Mn与Al的摩尔比(Mn/Al)大于1时所制备的Mg_3Mn_xAl_(1-x)O_m有杂晶相出现且发生团聚,结合NO_x存储性能评价结果,确定最优Mn/Al为1。BaO负载不利于NO_x的存储,而当Pt负载量为1%(w)时NO_x存储性能最优,250℃条件下的存储量由负载前的0.52 mmol/g提升至0.61 mmol/g。CO_2与NO_x之间存在较强的竞争吸附。负载1%Pt催化剂的NSR性能评价结果表明,8个稀燃-富燃循环后NO_x的去除率为68%,表明催化剂的还原性能仍需加强。     

CWPO体系中污泥炭催化降解头孢氨苄废水

通过加入正丁醇以共沸蒸馏法对剩余污泥进行脱水,再对污泥进行干燥、焙烧和改性得到污泥炭催化剂.将污泥炭催化剂用于催化湿式过氧化氢氧化体系,处理头孢氨苄废水.采用响应面法中的中心组合设计实验,考察反应温度、初始pH和过氧化氢投加量对TOC降解率的影响,反应温度和过氧化氢投加量具有显著交互作用.在最佳实验条件下(T=50℃、pH=3.00、H_2O_2=0.071 mol·L~(-1)),TOC去除率为59%,接近预测的TOC去除率(60%),在95%的置信区间内,说明该模型可靠.SEM、TEM、TPD-MS、XPS和FT-IR等分析结果表明污泥炭表面存在纳米尺寸片状结构,这种结构中存在酚羟基、羰基、羧基等活性官能团和醌类结构,且ICP-OES、EDAX和~(57)Fe穆斯堡尔谱等分析结果表明,污泥炭中含有不同价态的Fe,能有效地催化过氧化氢分解,将头孢氨苄转化为苯甲酸、丁二酮等小分子物质,再进一步完全氧化.     

UV-254 nm活化过硫酸盐降解麻黄碱的影响因素和机理

采用UV-254 nm活化过硫酸盐高级氧化技术去除水中污染物麻黄碱(EPH),并研究了其降解动力学过程和降解机理.考察了过硫酸盐(PS)投加量、EPH的初始浓度、不同pH值及不同离子(HCO~-_3、NO~-_3、Cl~-)对降解效果的影响.结果表明,UV-254 nm活化过硫酸盐工艺能有效去除实验条件下的EPH,其氧化降解反应符合二级动力学方程.EPH去除率随着PS投加量的增加而增大.pH对降解反应有较大的影响,在pH=7的条件下,反应速率最快,表观反应动力学常数(k_(obs))为0.467 min~(-1).进一步研究表明,HCO~-_3、NO~-_3和Cl~-对EPH的降解都存在抑制作用,在相同浓度下,其抑制程度依次为Cl~- NO~-_3 HCO~-_3.通过UPLC-MS/MS鉴定了麻黄碱降解的中间体,并提出了可能的降解机理和转化途径.     

氯自由基介导的BDD电极选择性氧化脱氮

为实现氨氮的高效选择性转化,设计了一个氯自由基介导的电化学体系。该电化学体系以稳定性好、氧化能力强的掺硼金刚石(BDD)电极为阳极,以Pd-Cu修饰的泡沫镍材料(Pd-Cu/NF)为阴极,以氯化钠为电解质,对BDD电极选择性电催化氧化性能与机理进行了研究。结果表明:在4.0 V电压下,体系中的Cl~-原位可转NO_3~-,副产物N_2;分别探究了阴极材料、电场强度、电极间距、溶液pH和电解质种类对氨氮转化性能的影响。通过电子顺磁共振和自由基捕获实验,证实了Cl·在氨氮转化过程中发挥了重要作用。在最优条件下,可实现40 min内100%的氨氮转化率和25 mg·L~(-1)的N_2生成量,以上研究结果可为解决水体中氨氮的污染问题提供参考。     

环境绿色修复的地球化学基础与相关理论探讨

在以往20余年系统开展环境绿色修复基础研究与应用实践基础上,进行了成果总结与理论阐述。在补充、完善超积累/修复植物筛选评判标准的基础上,通过大量实践提出了"未污染区也存在超积累/修复植物"的新认识,构建了未污染区与污染区相互印证的超积累/修复植物筛选的新方法并得到验证;在阐明超积累/修复植物与环境介质的交互作用关系基础上,进一步探讨了超积累/修复植物形成的环境介质与植物交互作用机制以及环境修复的生态格局优化与综合强化的理论。这一进展将为今后该领域研究的深入开展和广泛实践打下理论基础,指明发展方向。     

逆流萃取+臭氧氧化联合工艺处理油基岩屑的效果

为解决页岩气开采过程中产生的油基岩屑的资源化、无害化处理问题,采用逆流萃取+臭氧氧化联合的方法对其进行处理,并分别对逆流萃取、臭氧氧化环节的工艺参数进行了优化。结果表明,在最优条件下,经过处理后的油基岩屑的含油率可由原始的39.42%降低到0.18%,达到了GB 4284-2018中规定的处置要求,处理过程中回收的油分可重新用于配制钻井液。通过对油基岩屑固相的表征,发现其具备臭氧催化氧化催化剂的明显特征,是一种天然的臭氧催化氧化催化剂,并从反应动力学角度对臭氧氧化环节的反应特性进行了定量分析。结果表明,其满足一级反应动力学特征,反应活化能为6.194 kJ·mol~(-1)。以逆流萃取+臭氧氧化为核心的联合工艺为油基岩屑的资源化、无害化处理提供了参考。     

改性La2O3/聚丙烯纤维对饮用水中磷的吸附及控菌效果

为了研究吸附剂在饮用水中除磷控菌效果,在聚丙烯(PP)纤维上负载氧化镧(La_2O_3)纳米颗粒,并用聚乙烯亚胺(PEI)对吸附剂表面进行亲水改性,制备出PEI/La_2O_3/PP纤维吸附材料,使用X射线衍射分析(XRD)对其进行了表征。实验结果表明:偏酸性条件有利于磷的吸附,溶液中共存离子对吸附效果的影响不大;当温度为45℃时,PEI/La_2O_3/PP对磷的饱和吸附容量达到76.67 mg·g-1,吸附过程能够较好地拟合Langmuir模型;吸附动力学过程能够较好地拟合准二级反应动力学方程。该吸附材料对饮用水中的微量磷具有良好的吸附去除效果,磷深度去除后能达到明显的抑菌效果。