基于地基MAX-DOAS和TROPOMI卫星遥感的南京地区大气NO2污染特征

基于2018年5月至2020年12月多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)于南京北郊的观测资料,反演了二氧化氮(NO₂)垂直柱浓度与垂直廓线,分析了对流层NO₂的污染特征,并与最新的TROPOMI NO₂产品进行了对比分析.MAX-DOAS观测结果表明,南京北郊的NO₂受温度和太阳辐射影响,呈现出夏季低冬季高、正午低早晚高的变化特征,且主要源于东南方向的污染输送.对比发现,TROPOMI数据与MAX-DOAS在春、秋、冬三季相关系数高于0.7,但在夏季由于多云及低浓度NO₂,相关系数仅为0.544.此外,TROPOMI观测到了南京城区与长三角地区的主要污染热点,与MAX-DOAS高污染方向一致.同时,MAX-DOAS与TROPOMI均观测到了2020年春节后16～30d由于COVID-19封控,NO₂浓度相比2019年和2021年同期减少了50%以上,说明观测点的NO₂污染主要由人类活动产生.     

南京北郊冬季气溶胶散射特征及其与PM_(2.5)化学组成的关系

为了深入了解南京北郊冬季气溶胶散射特征以及PM_(2.5)化学组分对其贡献情况,2015年1月使用积分浊度仪获取散射系数数据,同时利用KC-120H采样器对PM_(2.5)样本进行采集,并通过离子色谱仪对所采集的PM_(2.5)样本的化学组分进行分析。结果表明,观测期间PM_(2.5)质量浓度与气溶胶散射系数的日均值分别为(126.46±68.55)μg·m~(-3)和(423.36±265.34)Mm~(-1),两者变化趋势基本类似且均随污染程度的升高而上升,散射系数与PM_(2.5)质量浓度的相关性较好,相关系数r高达0.93。通过对散射系数小时平均值进行统计后发现,散射系数出现频率最高的两个区间分别为100~200 Mm~(-1)和400~500 Mm~(-1)。观测地区冬季日均散射系数变化呈"三峰型"分布,峰值分别出现在05:00、14:00以及18:00—20:00。日均散射系数在清洁天中呈现"双峰型"分布,在两种污染天中则呈"三峰型"分布。通过IMPROVE方程重建各个化学组分与散射系数之间的关系发现,重建后的散射系数与实测散射系数之间相关性较高(r=0.896),说明IMPROVE方程能够较好地反映PM_(2.5)中主要化学组分对散射系数的贡献情况。根据贡献率计算可知,NH_4NO_3、(NH_4)_2SO_4和OC是南京北郊冬季不同大气污染程度中气溶胶散射系数增大最为主要的贡献源。利用HYSPLIT-4在线模式分析了1月24日、28日和30日3个不同污染天的48 h气团后向轨迹后发现,局地源排放为南京北郊颗粒物质量浓度上升的主要原因。     

夏季黄山不同高度大气气溶胶水溶性离子特征分析

2011年夏季在黄山3个不同高度上设观测点,利用Andersen分级采样器同步采集大气气溶胶,样品用离子色谱仪(Metrohm IC)进行分析.结果表明,山底、山腰和山顶的平均总离子浓度分别为13.32、10.94和9.97μg.m-3,大气气溶胶无机离子成分随高度增加呈递减趋势;黄山大气气溶胶中主要离子质量浓度依次为SO24->NH4+>Ca2+>NO3-;NH4+、SO24-分别为最主要的阳离子和阴离子,浓度随高度增加而递减最为显著,两种离子浓度和在3个采样点中均占PM2.1离子质量浓度的75%以上;粗粒子中最主要的阳离子与阴离子则为Ca2+和NO3-.PM10与PM2.1中阴阳离子线性回归线斜率近似为1,表明黄山大气气溶胶酸碱平衡.相关性分析表明,NH4+与SO24-的相关性高达0.98,这两种离子主要结合成(NH4)2SO4和少量的NH4HSO4存在于颗粒物中.黄山地区气溶胶在一定程度上受到周边地区人为源的影响.后向轨迹模拟显示,黄山夏季气团主要来源于南方沿海、东海、黄海及北方地区.由于途径重污染排放区,北方气团细粒子离子浓度较高,K+离子浓度近为西南气团的数倍.     

南京北郊大气VOCs变化特征及来源解析

利用2011-03-01~2012-02-29南京北郊大气VOCs观测资料,对大气VOCs浓度变化特征和特征物比值差异展开研究,并应用PCA/APCS受体模型对不同季节VOCs来源进行了解析.结果表明,南京大气总VOCs体积混合比为43.52×10-9,其中烷烃占45.1%、烯烃占25.3%、炔烃占7.3%和芳香烃占22.3%.总VOCs体积混合比呈现夏季高,冬季低的季节变化.VOCs组分中烷烃在冬季最高,烯烃夏季最高,芳香烃春季最高,炔烃冬季最高.特征物比值(VOCs/乙炔)和T/B比值反映出观测点受周边工业区影响较大.VOCs源解析表明,主要来源来自工厂生产、机动车排放、燃料燃烧、生产活动挥发、溶剂使用和自然源.虽然有季节变化,但与工业生产活动相关的来源占大气VOCs 45%~63%,其次为机动车来源占34%~50%.     

亚青会期间南京地区气溶胶浓度变化及其与能见度的关系

为保障2014年青奥会空气质量和制定控制措施提供科学支持,利用2013年8月南京市气溶胶的观测资料,结合气象要素,分析了南京地区气溶胶浓度变化特征,并深入研究了气溶胶质量浓度与相对湿度对能见度的影响.结果表明,观测期间PM10和PM2.5质量浓度平均值分别为67.44μg·m-3和31.92μg·m-3,0.1~10μm粒径范围内的气溶胶粒子数浓度和体积浓度的平均值分别为2466.25 cm-3和19.89μm3·cm-3;对数正态分布(log-normal)拟合平均谱分布得到两个模态的中值粒径分别为0.19μm和1.12μm;局地源强是影响南京气溶胶浓度的重要因子;PM10和PM2.5质量浓度日变化略有差异,PM10浓度日变化主要受交通和边界层活动影响,PM2.5浓度日变化则主要受交通排放和光化学反应生成的二次污染物的影响;对能见度的统计分析表明,能见度随PM2.5浓度和相对湿度的增加而降低,当相对湿度小于70%时,PM2.5浓度对能见度的影响较大,当相对湿度大于70%时,相对湿度对能见度的影响较大.     

光谱法与传统荧光法测量北京大气NO2浓度及其对臭氧生成效率的影响

利用腔衰减相移式NO2光谱仪(CAPS)和传统化学荧光法(CL)同时测量北京2012年8月21—29日大气NO2浓度变化.对比两种仪器的NO2浓度,两种仪器结果在白天光化学反应较强期间偏差较大,最高可达25%.结合O3以及NOy观测计算了臭氧生成效率(OPEx),结果显示CAPS仪器结果计算得出的OPEx比CL小40%.对比低浓度和高浓度O3时期,前者差异小于后者,说明准确的NO2浓度测量对OPEx的计算至关重要,在O3污染期间尤为重要,是影响臭氧敏感性控制指标的一个显著因素.     

臭氧数值预报模型综述

光化学大气质量模型在研究臭氧(O_3)污染以及O_3预报方面具有核心作用,是O_3污染防治决策者的有力工具。文章结合目前中国及国际区域尺度光化学大气质量预报模型的研究与应用,重点论述与O_3有关的大气化学过程在数值预报模型中的数学表达和计算方法,阐述大气物理与大气化学过程在主流大气质量数值预报模型中的实现方法及其优势和缺陷,介绍用于数值预报模型的大气物理过程和湍流参数化方案的最新进展。就当前O_3数值模拟的主要输入资料进行讨论,强调那些易被忽视但又显著影响模型预报能力和效果的诸多因素以及模型效果评估的重要性。结合O_3与复合型大气污染的关系,强调区域大气质量数值预报模型的发展趋势与方向以及在大气环境管理方面的意义和作用。     

基于TUV模式的对流层光解速率影响因子的研究

应用TUV辐射传输模式进行了一系列的敏感性试验,以期确定影响对流层O₃和NO₂光解速率的关键性因子.结果表明,气溶胶的光学性质对光解速率的影响存在明显差异.在气溶胶光学厚度（AOD）一定的情况下,散射性越强,近地面光解速率越大;当AOD从0.5增加至2.5,J[O¹D]和J[NO₂]极大值分别下降30.3%和13.1%.光解速率对较小的云光学厚度的变化比较敏感.云对J[NO₂]的影响存在明显的时间差异,在早晨和傍晚,J[NO₂]的衰减可以达到12%,而午时,J[NO₂]的衰减不足4%;在垂直方向上,云层的存在能够减小通过云层的光化辐射通量,有效降低云下光解速率,而云滴的后向散射特性能增大云上的光解速率.臭氧能够吸收300nm左右的紫外辐射,因而臭氧柱浓度变化对J[O¹D]有显著的影响,臭氧柱浓度从200DU增加至400DU,J[O¹D]极大值下降了53.1%,J[NO₂]极大值仅降低了1.0%.同时发现,气溶胶和云相对位置的改变对光解速率的垂直分布有较大的影响,气溶胶在云上时,高层的光解速率明显增大,且气溶胶的散射性越强,光解速率的增幅越大;当吸收性气溶胶位于云上时,使得高层光化辐射通量大量衰减,此时云层对于光解速率的影响比较微弱.     

长江三角洲霾天气PM2.5中水溶性离子特征及来源解析

于2016年12月13日~2017年1月5日采集了徐州、东山、南京、寿县4个站点的PM_2.5样品,分析了水溶性离子的组成及其来源,并结合天气形势分析了长江三角洲地区大范围霾天气的形成消散及水溶性离子的时间变化特征.结果表明：观测期间徐州站PM_2.5平均质量浓度171.5μg/m³,远高于其他3个站点,4个站点最主要的离子成分均为NO₃^-,SO₄^2-,NH₄⁺,Cl^-和Ca²⁺.在同一天气系统影响下,长江三角洲大范围区域污染物浓度变化基本一致,在没有大的区域输送的静稳天气下,各站点离子浓度容易受局地源影响,徐州站受燃煤影响,南京站受化学工业源影响为主,2个站点以SO₄^2-为主,东山站三面环湖,Cl^-在静稳天气有大幅上升,达到了6.12μg/m³,寿县站受当地农业活动氨排放影响,NH₄⁺有大幅上升,达到了25.09μg/m³.4个站点PM_2.5和水溶性离子质量浓度随时间的变化趋势一致.弱高压的均压场形势下,并伴随有逆温层出现时有利于污染物的累积.主成分分析发现4个站点二次转化对PM_2.5有着最大的贡献率,4个站点贡献率分别为39.83%、42.27%、50.56%和38.40%.     

南京江北新区大气单颗粒来源解析及混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱（SPAMS）于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747.8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49.2%,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_2.5质量浓度的相关性达到0.83,因此颗粒物数浓度在一定程度上能够用来反映大气污染状况,监测点主要污染源包括燃煤源以及机动车尾气源,工业工艺源污染占比居第3位,3种源的总贡献率达到63.5%.从整体上看,PM_2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的升高,EC、混合碳（ECOC）与OC在生物质燃烧、扬尘、汽车尾气排放、燃煤燃烧以及工业源中均与NO₂^-、NO₃^-以及SO₄^-有较高的混合程度.