催化铝内电解工艺降解活性艳红的研究

通过对催化铝内电解工艺对偶氮染料活性艳红去除效率的研究,得出该工艺去除活性艳红主要是通过电化学作用,絮凝作用和还原作用完成的.其中絮凝作用大约占总去除效率的18.4%,还原作用约占21.7%.     

O3/H2O2降解水中致嗅物质2-MIB的效能与机理

采用O3/H2O2工艺对水中致嗅物质二甲基异莰醇(2-methylisoborneol,2-MIB)的去除效能与机理进行了研究,探讨了H2O2与O2的投加方式、摩尔比以及溶液pH值和水质等因素对2-MIB降解的影响,并通过Gc-MS对2-MIB的氧化降解中间产物进行了分析.实验结果显示,H202能明显促进O3对水中2-MIB的氧化降解.单独臭氧氧化2Omin时2-MIB的降解率为38.7%;在同样体系中加入适量的H202后2.MIB的降解率最大能提高到89.2%,H202与O3最佳投加摩尔比为0.6左右.低浓度(0.5 mg·L-1)腐殖酸对O3/H2O2体系2.MIB的降解速率有比较明显的促进作用,高浓度的腐殖酸则会产生较明显的抑制作用;自由基捕获剂叔丁醇对O3/H2O2体系中2-MIB氧化降解具有明显的抑制作用.鉴定出2-MIB的氧化降解产物有4-羟基-1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2-酮、1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2,4-二酮、1,7,7-三甲基双环[2,2,1]庚烷-2-酮等,并对2-MIB氧化机制和降解的可能途径进行了推导.     

Graphene-supported nanoscale zero-valent iron：Removal of phosphorus from aqueous solution and mechanistic study

Excess phosphorus from non-point pollution sources is one of the key factors causing eutrophication in many lakes in China,so finding a cost-effective method to remove phosphorus from non-point pollution sources is very important for the health of the aqueous environment. Graphene was selected to support nanoscale zero-valent iron(nZVI)for phosphorus removal from synthetic rainwater runoff in this article. Compared with nZVI supported on other porous materials,graphene-supported nZVI(G-nZVI) could remove phosphorus more efficiently. The amount of nZVI in G-nZVI was an important factor in the removal of phosphorus by G-nZVI,and G-nZVI with 20 wt.% nZVI(20% G-nZVI)could remove phosphorus most efficiently. The nZVI was very stable and could disperse very well on graphene,as characterized by transmission electron microscopy(TEM) and scanning electron microscopy(SEM). X-ray photoelectron spectroscopy(XPS),Fourier Transform infrared spectroscopy(FT-IR) and Raman spectroscopy were used to elucidate the reaction process,and the results indicated that Fe-O-P was formed after phosphorus was adsorbed by G-nZVI. The results obtained from X-ray diffraction(XRD) indicated that the reaction product between nZVI supported on graphene and phosphorus was Fe3(PO4)2·8H2O(Vivianite). It was confirmed that the specific reaction mechanism for the removal of phosphorus with nZVI or G-nZVI was mainly due to chemical reaction between nZVI and phosphorus.     

低温热处理生活垃圾焚烧飞灰中二噁英的降解机理

生活垃圾焚烧飞灰中二噁英类污染物会对人体健康和环境造成严重的危害,有必要了解固相中二噁英的降解机理从而帮助其降解至环境可接受的水平. 本研究将理论和试验相结合探究低温热处理法降解飞灰中二噁英的机理. 以八氯代二苯并对二噁英（OCDD）作为目标污染物附着在模拟飞灰〔m_CaO∶m_Ca(OH)2=3∶1〕上,利用密度泛函理论（DFT）对固相中OCDD的低温热处理降解机理进行分析,并进行模拟飞灰降解试验. 首先对降解前的模拟飞灰进行热重（TG）分析,然后采用红外光谱（FTIR）和透射电子显微镜（TEM）测试对固体产物进行表征,并对反应气相进行收集和检测从而验证反应机理. 结果表明:①从室温到400 ℃模拟飞灰共有三段失重过程,失重率为9.61%. ②—OH是低温热处理降解OCDD的关键官能团. ③结合FTIR和TEM分析结果可知,当多个—OH取代OCDD上的Cl后会氧化OCDD生成大量CO₃2?,这是OCDD转化的主要路径. OCDD转化的次要路径是在降解过程中会形成小部分C—O—结构,该结构可能与其他降解后的OCDD分子相结合形成大分子有机物. ④结合气相检测可知,Cl转化的主要路径是整个—OH完全取代Cl,取代后的Cl会脱离出反应体系形成Cl₂. 次要路径是仅—OH上的—O—会取代Cl形成C—O—,该结构由于自由基未完全配对而不稳定,Cl和H相结合生成HCl脱离反应体系. CO₂平均含量仅有0.008 5%,说明几乎没有碳酸盐分解或与HCl发生反应. 研究显示,低温热处理降解生活垃圾焚烧飞灰中二噁英的关键基团为—OH,二噁英的主要物质归趋为碳酸盐,Cl的主要物质归趋为Cl₂.      

酸热氧化修饰合成MnOx/GAC催化臭氧氧化降解邻氯酚

通过酸热氧化修饰法在活性炭上负载锰氧化物,制得MnO_x/GAC催化剂,并研究其催化臭氧氧化降解邻氯酚的性能。结果表明:在催化剂投加量为0.1 g/L,臭氧浓度为20 mg/L,气体流量为0.5 L/min,初始pH为6的条件下,反应120 min时,邻氯酚的TOC去除率可达到95%,比单纯臭氧氧化提高了55百分点。在一定范围内,增加臭氧浓度和气体流量可以加快反应速率,提高TOC去除率,但通入过量的臭氧反而会降低TOC去除率。探究了无机阴离子对于体系TOC去除率的影响,研究发现:1 mmol/L的NO₃-、SO₄2-、Cl-对TOC去除率无明显影响,1 mmol/L Br-使体系TOC去除率降低了10%左右。pH是影响体系氧化能力的重要因素,在酸性条件下的TOC去除率远高于碱性条件下,这可能与催化剂表面官能团的作用和反应体系中无机碳的积累有关。此外,提出了催化剂表面羟基存在形式与pH之间的关系,以及不同羟基存在形式下催化臭氧分解产生的活性物种。     

挥发性有机物催化消除研究进展

催化消除治理VOCs具有起燃温度低、节能、适用范围广的优点,课题从VOCs催化消除反应机理、催化剂制备方面进行了论述,并针对当前催化消除治理VOCs面临的问题及其发展趋势进行了总结和展望,以期为VOCs治理技术开发提供借鉴。     

纳米TiO2光催化降解硝基酚类污染物动力学及机理的研究

采用纳米TiO₂(P25)粉末作为催化剂,研究了几种典型硝基取代酚在TiO₂/UV悬浮体系下的光催化降解。研究表明，这些化合物的降解过程符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程，其表观速率常数(k_app)的大小为：2-氨基-4硝基酚（2-A,4-NP）＞4-硝基酚（4-NP）＞2-硝基酚（2-NP）＞3-硝基酚（3-NP）＞2,4-二硝基酚（2,4-DNP）＞2,4,6-三硝基酚（2,4,6-TNP），而吸附平衡常数(KL)却与k_app成反比。苯环上取代基的种类和数目对有机物光催化降解活性有很大的影响，硝基的加入降低了光催化活性，并且k_app与Hammett常数（σ）具有较好的线性关系。     

金属改性碳脱除PH3和H2S动力学及反应机理研究

为综合利用黄磷尾气中的CO，通过计算平均活化能和测定XPS、TG/DTA和氮吸附特性的方法，研究了Cu²⁺和某金属离子Mn⁺改性碳脱除PH₃和H₂S的动力学和反应机理问题。结果表明：H₂S在金属改性碳上反应时平均活化能为134.4 J/mol为-0.76级反应，PH₃在金属改性碳上反应时平均活化能为1 247.6 J/mol为-0.8级反应；减小改性碳粒径增加流量可以显著提高其脱除PH₃和H₂S的速率；XPS、TG/DTA和孔径分布分析证明，改性碳净化H₂S和PH₃是一个催化吸附过程，H₂S和PH₃首先与氧在改性碳表面进行催化氧化反应，然后生成S和P₂O₅沉积吸附在改性碳表面。     

光催化臭氧氧化法在废水处理中的研究进展

光催化臭氧氧化法作为一种有效的废水处理技术,对难降解的有机废水,具有良好的降解功效。文中分析了UV/O3/Fe2＋、UV/O3/Fe3＋和UV/O3/H2O2体系的反应机理,介绍了光催化臭氧氧化法在废水处理中的应用情况,指出了光催化臭氧氧化法存在的问题和展望。     

大气光化学烟雾反应机理比较(Ⅱ)HOx和光化学氧化产物的比较

在相同初始和排放条件下,对四种应用较广的光化学烟雾反应机理(CB4-99,RADM2,RACM,SAPRC99)进行了6组方案的比较.比较物种包括(1)OH和HO2自由基;(2)H2O2,HNO3,PAN,甲醛和有机硝酸酯等光化学产物;(3)甲苯和SO2;(4)NOy,NOa和NOz.由于各机理对VOCs、自由基及含氮化合物处理的不同,导致了模拟结果存在较大差异.我们用模式模拟这些物种时,应特别注意机理不同而带来的模拟结果差异.