TiO2/膨润土复合材料对Hg2+的吸附性能研究

利用纳米TiO_2对膨润土进行复合改性,制备TiO_2/膨润土复合材料.采用电镜扫描、X-射线衍射表征改性前后膨润土的结构和形貌.通过室内模拟实验,以膨润土为对照,研究不同添加量、pH、吸附时间及初始Hg~(2+)浓度等条件下,TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附特性与性能,同时通过正交试验,探究TiO_2/膨润土复合材料吸附Hg~(2+)的最优条件.结果表明,改性后的膨润土颗粒明显变小,且颗粒疏松多空孔,层间距增大.相比于膨润土,TiO_2/膨润土复合材料吸附性能得到极大提高.TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率均随着添加量、pH、吸附时间的增大而增大,添加量为1.5 g·L~(-1)、pH为7.0、吸附时间为120 min时,吸附率达98.0%以上.但TiO_2/膨润土复合材料对Hg~(2+)的吸附率随着初始Hg~(2+)浓度的增大而减小.通过4种动力学模型拟合发现,吸附过程符合假二级动力学方程,吸附以化学吸附为主.吸附等温线更符合Langmuir等温方程,属于典型的单分子层吸附,最大吸附量为20.66 mg·g-1.吸附Hg~(2+)的最优实验条件:添加量为2.0 g·L~(-1),pH为8.0,初始Hg~(2+)浓度为45 mg·L~(-1),吸附时间为16 h,此时吸附率99.9%,平衡浓度为0.034 mg·L~(-1).     

三峡前置库汉丰湖试运行年水体水质现状及控制效果评估

三峡汉丰湖是世界范围较罕见的专为减弱消落带影响而修建的前置库,也是中国最大城市人工湖体,自汉丰湖试运行后,山水林田湖生态效益及建设宜居城市的社会效益显著.本文以三峡汉丰湖为研究对象,对汉丰湖试运行年支流来水及湖体断面进行水文、水质分层监测,包括水文参数(v、H等)、物理参数(T、pH、SD、DO、TSS等)、化学参数(高锰酸盐指数、Chl-a、TN、DN、NO_3~--N、NH_4~+-N、NO_2~--N、TP、DP、SRP等)共17个指标.监测结果表明:1 2月、10月等开始泄水蓄水时期水质较差,南河支流来水断面水质最差,调节坝出水断面最好;2汉丰湖水体总体呈轻度富营养化,主要污染指标为DN、TN、NO_3~--N、TP;3汉丰湖在试运行年对水体富营养化控制效果显著,Chl-a年平均消减率57.73%,高锰酸盐指数年平均消减率28.12%,SRP、TP、TN、TSS、NO_2~--N、DN、DP等年平均消减率20.15%~22.81%,NH_4~+-N、NO_3~--N等年平均消减率16.92%~18.74%,水体年平均富营养化指数降低15.74%.研究表明,1~3月、10~12月高水位湖泊形态试运行期间对各水质指标消减率高于5~8月河流形态时期,汉丰湖试运行良好,对水体富营养化控制效果显著,可消减三峡入库水体污染物浓度.     

典型水库型湖泊中CDOM吸收及荧光光谱变化特征:基于沿岸生态系统分析

为进一步了解水库型湖泊溶解性有机质(DOM)的地球化学特征,本文以三峡库区典型内陆水库型湖泊——长寿湖为研究对象,利用紫外-可见和三维荧光光谱,并结合湖区周边生态系统分析,讨论了长寿湖水体中CDOM的组成、来源和空间分布特征.结果表明,长寿湖不同采样点DOM浓度(DOC和CDOM)存在一定程度的空间分布差异,但各点FDOM分布较为稳定.回水区出现DOM累积,由于受陆源输入影响有限,水体内源活动主导,具有较明显"内源控制"特征,芳香性和分子量相对较低;而周边陆地以人工林兼旅游开发为主的采样点,陆源输入在带入较多腐殖化(高芳香性)组分的同时,人为活动排放也是导致其类蛋白组分丰富的重要原因;入湖区尽管周边果林和居民生活对水体DOM有一定影响,但上游河流输入的影响也不容忽视.另外,各采样点也出现了不受周边生态系统影响的独立的相关性特征,例如芳香性特征常数(SUVA280)和光谱斜率[S(275~295)]显著负相关、CDOM和FDOM极显著正相关、CDOM和S(275~295)负相关等.同时,长寿湖水体中CDOM的生色团主要由具有芳香性结构的大分子组分构成;至少51%的CDOM波动可以通过FDOM变化来进行解释,其中回水区荧光组分对CDOM变动的影响最为明显.在采用传统FI值无法区分DOM来源差异性时,结合采样点沿岸生态系统,综合紫外-可见和荧光光谱特征,有助于对DOM组成及来源进行解析.     

苏州市PM2.5中水溶性离子的季节变化及来源分析

2015年在苏州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共87套,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,离子色谱法分析了颗粒物中F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+),共9种水溶性无机离子.观测期间,苏州市PM_(2.5)的年均质量浓度为(74.26±38.01)μg·m-3,其季节特征为冬季春季秋季夏季;9种水溶性离子的总质量浓度为(43.95±23.60)μg·m~(-3),各离子的浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Na~+Cl~-K~+Ca~(2+)F-Mg~(2+);SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者的简称)是最主要的水溶性离子;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者之间具有显著的相关性,它们在PM_(2.5)中主要是以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的结合方式存在.苏州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源包括工业源、燃烧源、二次过程和建筑土壤尘等.     

重庆市居民头发重金属富集特征及相关性分析

本研究利用火焰原子吸收法测定了重庆主城与郊区居民头发中镉、铜、镍、铅和锌等5种重金属的浓度水平,比较分析了人发中5种重金属含量水平及与年龄、性别和吸烟与否的关系,最后通过相关性分析和主成分分析初步了解重庆居民人发中重金属可能的来源.结果表明,重庆主城人发中Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的平均含量分别为3.1、24.3、9.7、42.8和209.6 μg·g^-1,郊区居民人发的平均含量分别为0.9、15.8、5.6、15.2和173.4 μg·g^-1;5种重金属在主城居民头发中的含量均显著高于郊区居民头发中含量（t-检验,P<0.01）,并且其组成与居民附近土壤样品的组成基本一致;5种重金属的含量在不同年龄段人群中的分布没有明显趋势,只是在郊区居民头发中的Cu和Zn含量随着年龄增长而减少;主城和郊区男性头发中Cd和Pb含量均显著高于女性（P<0.01）,并且在主城和郊区吸烟者头发中的Cd和Pb显著高于非吸烟者（P<0.01）;通过相关性分析发现主城和郊区中Cd、Cu、Ni和Pb之间具有相似的相关性模式,并且主成分分析结果显示,在主城中,人发Cu、Ni和Pb具有相似的来源,而在郊区中,人发Cd、Ni和Pb具有相似的来源.     

缙云山土地利用方式对土壤轻组及颗粒态有机碳氮的影响

选取缙云山阳坡同一海拔处亚热带常绿阔叶林(以下简称林地)、果园、坡耕地和撂荒地这4种不同土地利用类型,在0~60 cm深度内每隔10 cm采集一个土样,测定土壤轻组有机碳氮(LFOC、LFON)和颗粒态有机碳氮(POC、PON)含量,并计算其分配比例和碳氮比.结果表明,在0~60 cm土壤深度范围内,林地转变为坡耕地后,LFOC及LFON含量分别降低了71.42%和38.46%(P0.05),转变为果园后变化不明显,坡耕地撂荒后其含量分别升高了3.77倍和1.38倍(P0.05);林地转变为坡耕地或果园后,POC及PON含量均无明显变化,而坡耕地撂荒后其含量分别增加了4.12和1.25倍(P0.05).林地转变为坡耕地后土壤LFOC及LFON分配比例显著降低,转变为果园后则明显升高,而POC及PON分配比例变化均不明显;坡耕地撂荒后,LFOC、LFON、POC、PON分配比例均显著增加.土壤SOC/TN为撂荒地(12.93)林地(8.53)果园(7.52)坡耕地(4.40),LFOC/LFON为撂荒地(16.32)林地(14.29)果园(11.32)坡耕地(7.60),POC/PON为撂荒地(23.41)坡耕地(13.85)林地(10.30)果园(9.64).以上研究结果表明林地开垦为果园或坡耕地后容易导致土壤轻组有机碳氮的损失,而坡耕地撂荒则有利于土壤活性有机碳氮的积累;林地转变为坡耕地减弱了土壤有机碳氮的活性,而林地转变为果园以及坡耕地撂荒均使土壤有机碳氮活性增强;林地转变为坡耕地和果园加剧了土壤有机质的矿化,相对而言,坡耕地撂荒后有利于土壤有机质的固定.     

卤系阻燃剂在东江工业水体中的质量浓度及其分配特征

本研究分析了东江工业水体中卤系阻燃剂的浓度,组成分布以及分配特征.结果表明多溴联苯醚(PBDEs)是水体中的主要的卤系阻燃剂,占总卤系阻燃剂的41.0%,其质量浓度范围为1 102.3~3 666.9 pg·L~(-1),其中BDE209是颗粒相的主要成分.四溴双酚A(TBBPA)占总卤系阻燃剂的32.4%,其质量浓度范围为1 120.9~2 856.5 pg·L~(-1),其他卤系阻燃剂如十溴二苯乙烷(DBDPE)、德克隆(DP)和六溴环十二烷(HBCDs)分别占总卤系阻燃剂的16.3%、7.3%和3.0%,其质量浓度范围分别为397.7~1 736.8、235.7~778.1和9.5~266.8 pg·L~(-1).在对水体溶解相和颗粒相分配的研究中发现,PBDEs、DBDPE、DP和HBCDs主要存在于水体颗粒相中,而TBBPA由于其较大的水溶性,主要存在于溶解相中;卤系阻燃剂的lgK_(oc)与lgK_(ow)之间存在显著的相关性,但是lgK_(oc)实测值与其理论预测值有一定差异,这可能是受控于悬浮颗粒(SPM)含量和溶解有机碳(DOC)含量这两个因素,此外,颗粒相和溶解相之间分配是否达到平衡也是影响测量lg Koc值的因素.     

水热变化对三峡水库消落带紫色土有机碳矿化的影响

通过野外采样和室内模拟培养试验,研究水热变化对三峡水库消落带紫色土有机碳(SOC)矿化的影响.试验共设3个培养温度(10、20和30℃)和4个水分梯度[40%田间持水量(WHC)、70%WHC、100%WHC和淹水].在66 d培养期内,SOC累积矿化量表现为100%WHC处理下的最大,但与淹水之间差异不显著(P0.05).10℃和20℃时,100%WHC和淹水下的SOC累积矿化量与70%WHC无明显差异,但要显著高于40%WHC,而30℃时100%WHC和淹水下的累积矿化量则要显著高于70%WHC和40%WHC(P0.05),这表明相较于70%WHC的水分处理,高水分(100%WHC和淹水)对SOC矿化无抑制效应甚至在高温(30℃)下有促进作用.在相同水分条件下,消落带紫色土SOC累积矿化量均随培养温度升高而增加.另外,方差分析可知,温度和水分均能显著影响消落带紫色土SOC的累积矿化量,且二者有明显交互效应(P0.05).双库一级矿化动力学模型拟合结果表明,水分和温度通过影响消落带紫色土易分解有机碳含量和难分解有机碳的矿化速率,致使各处理之间SOC累积矿化量存在差异,其中高温条件下水分影响最为突出.随着温度的升高,低水分(40%WHC)下消落带紫色土SOC矿化的温度敏感性显著下降,而在土壤含水量≥70%WHC下则无明显变化.     

蒙脱石对有机物料施入土壤磷形态和有效性的影响

以冷砂黄泥和矿子黄泥为研究对象,猪粪沼渣为有机物料,分别添加0%、5%、7.5%和10%质量分数的蒙脱石,采用室内培养试验研究了蒙脱石对施有机物料土壤pH、磷形态和有效性的影响.结果表明,有机物料对两种土壤pH无显著影响,而蒙脱石使土壤pH显著提高.施加有机物料使两种土壤铝结合态磷(Al-P)含量和分布比例提高,铁结合态磷(Fe-P)含量培养后期提高、比例略有下降,闭蓄态磷(O-P)含量无明显变化、比例下降.有机物料对冷砂黄泥中钙结合态磷(Ca-P)的含量无明显影响、比例下降,却使矿子黄泥Ca-P含量和比例提高.在施加有机物料基础上添加蒙脱石后,冷砂黄泥Al-P和O-P含量和比例下降,Fe-P含量无明显变化、比例下降,Ca-P含量和比例大幅度提高;矿子黄泥Fe-P和O-P含量和比例下降,Al-P含量无明显变化、比例下降,Ca-P含量和比例大幅度提高.培养过程中,有机物料使冷砂黄泥和矿子黄泥有效磷含量分别提高了17.9%~38.0%和17.1%~33.7%,土壤磷的活化系数也显著提高,添加蒙脱石后使两种土壤有效磷含量分别降低8.8%~35.5%和1.1%~11.6%.相关分析结果表明,蒙脱石通过提高pH和Ca-P含量、降低Al-P含量降低冷砂黄泥磷的有效性,通过提高pH、降低Fe-P含量降低矿子黄泥磷的有效性,对冷砂黄泥磷有效性的影响较矿子黄泥大.     

模拟氮沉降对重庆缙云山马尾松林土壤呼吸和酶活性的季节性影响

土壤酶参与土壤碳氮转化,同时土壤碳氮状况又是土壤酶活性的基础,而大气氮沉降通过影响土壤酶活性进而影响土壤CO_2释放.通过野外模拟试验,探讨不同氮沉降量对马尾松土壤呼吸和酶活性的影响,探索该区域马尾松土壤呼吸(Rs)与土壤温度(T)、土壤湿度(W)、Ure(脲酶)、Ive(转化酶)、CAT(过氧化氢酶)及ACP(酸性磷酸酶)的关系,为深入研究氮沉降对马尾松林森林生态系统的影响提供参考.2014年5月~2015年7月在缙云山马尾松林设置3个氮添加水平和一个无氮添加的对照处理:低氮[N_5,20 g·(m~2·a)~(-1)],中氮[N_(10),40 g·(m~2·a)~(-1)]、高氮[N_(15),60 g·(m~2·a)~(-1)]和对照[N0,0g·(m~2·a)~(-1)],每个处理量分4次,在每个季度开始各施1次,每个处理各9次重复,采用ACE(automated soil CO_2exchange station,UK)自动土壤呼吸监测系统分别对土壤呼吸、土壤温度和土壤湿度进行分析测定.结果表明:1土壤酶和土壤呼吸均具有明显的季节变化规律,各处理土壤呼吸均表现为夏季最高,其次是春季和秋季,最低为冬季,而各处理土壤酶活性则无一致的变化规律.2总体而言,氮沉降对土壤呼吸和酶活性均有抑制作用,且抑制程度随氮浓度增加而加强,但冬季氮沉降对马尾松林土壤呼吸有促进作用,春、夏、秋这3个季节氮沉降对Ure、Ive、CAT及ACP有抑制作用,而冬季氮沉降对4种土壤酶活性影响则存在差异.3逐步回归表明,无氮和低氮处理时,T、Ure和Ive对Rs的贡献较大,且随着T、Ure和Ive的增加,Rs也急剧增加;中氮处理时,T、Ure和CAT对Rs的贡献较大,Rs随着T、Ure和Ive的增加而增加;高氮处理时,Rs随着Ure的增加而降低,随着CAT和W的增加而增加.