瓦里关山大气CO本底变化

利用1992 01～2002 12期间的实测资料,分析了瓦里关全球基准站(36°17′N,100°54′E,海拔3816m)大气CO本底特征,并探讨了与源汇过程的关系.结果表明,瓦里关山大气CO体积分数本底范围与北半球平均水平基本相符,但增长趋势及年增长率波动与北半球平均状况并不完全一致,多年平均季节变化与同纬度海洋边界层(MBL)参比值以及北半球平均值也有较大差异,是所在地区多种CO源汇和大气输送共同作用的结果.瓦里关山大气CO本底观测资料既能体现亚洲内陆地域特点又具有全球代表性,辅以其它相关资料,还可进一步揭示中国内陆高原大气CO本底特征的成因.     

气相色谱-质谱联用法在线观测大气中的氢氟碳化物和全氟化碳

利用组装的气相色谱-质谱联用系统(GC-MS)同时测定大气中6种氢氟碳化物(HFCs)和4种全氟化碳(PFCs),空气样品采样的时间分辨率120 min,精度范围0.15%—3.11%,准确度范围-1.52%—0.63%.对2011年2月在北京上甸子站的实验观测结果进行分析,获得HFC-23、HFC-32、HFC-134a、HFC-143a、HFC-125、HFC-152a、CF4、PFC-116、PFC-218、PFC-318的本底和非本底浓度,表明该系统适用于大气中HFCs和PFCs浓度在线观测.     

光腔衰荡光谱法走航连续观测海表大气中氧化亚氮

基于最新型Picarro G5101i型光腔衰荡光谱仪,自行设计并集成了适用于海表大气氧化亚氮的船基走航连续观测系统.实验室测试结果显示,该系统准确度优于1.4×10-9mol·mol-1,精密度优于0.2×10-9mol·mol-1.通过搭载2017年春季黄海和东海综合调查航次,首次在我国开展了海表大气中氧化亚氮的船载走航式连续观测研究.实践证明,该系统操作简便,运行稳定可靠,可获取高频率高精度的海表大气氧化亚氮摩尔分数数据.同时,基于实际观测工作,初步优化建立了相应的数据质量控制和处理方法,为获取具有国际可比性的观测数据奠定了基础.观测结果显示,春季黄海和东海海表大气中氧化亚氮的摩尔分数范围为(331.0~345.1)×10-9mol·mol-1,平均值为(333.5±1.4)×10-9mol·mol-1.     

气相色谱法观测本底大气中的甲烷和二氧化碳

根据世界气象组织全球大气监测（ＷＭＯ／ＧＡＷ）开展全球温室气体监测的要求，建立了气相色谱（ＧＣ）法甲烷和二氧化碳（ＣＨ４／ＣＯ２）连续观测系统，概述了该系统厍拿大大气环境局（ＡＥＳ）５个月的组装调试，以及在中国大气本底基准台（ＣＧＡＷＢＯ＿一年多时间里的业务运行和标定情况，且装调试和运动标定，与红餐吸收（ＮＤＩＲ）法，气瓶采样－实验室分析（ＦＬＡＳＫ）法数据，以及与上其它台站观测资料的对比结果表明     

瓦里关山大气CH4本底变化

利用 1991 0 5— 2 0 0 2 0 5期间实测资料 ,分析了瓦里关全球基准站 (36°17′N ,10 0°5 4′E ,海拔 3816m)大气CH4本底特征 ,并探讨了与源汇过程的关系 .结果表明 ,瓦里关山大气CH4体积分数本底范围和增长趋势与 6 0°N— 30°N平均水平大致相符 ,但本底体积分数季节变化与所处纬度带基本特征和季节振幅的地理分布差异较大 ,年增长值波动也与全球平均状况并不完全一致 ,是所在地区多种CH4源汇和大气输送共同作用的结果 .瓦里关站提供的大气CH4本底观测资料 ,既能体现亚洲内陆地域特点又具有全球代表性 ,辅以其它相关资料 ,还可进一步揭示中国内陆高原大气CH4本底特征的成因     

北京地区FLEXPART模式适用性初步研究

FLEXPART是挪威大气研究所开发的拉格朗日粒子扩散模式.为客观地评价该模式在北京地区的适用性,以北京上甸子大气本底站为例,模拟了CO浓度变化及其源区分布特征,并与该站实测CO浓度和2006年排放源清单进行了比对.结果表明:①模式模拟的CO浓度变化趋势可以较好地反映上甸子地区CO浓度的日变化规律,CO浓度的模拟值与实测值的相关系数在春夏两季分别达到0.42和0.41;②春夏两季北京市污染气团主要源地分布在西-西南和西西南-南-南南东扇区,模式结果较好地体现了北京及周边地区CO源区的分布特征.初步研究表明,FLEXPART模式在北京地区是基本适用的.     

云南香格里拉本底站大气CH4体积分数及变化特征

利用基于光腔衰荡光谱(CRDS)技术自组装的大气CH4在线观测系统,于2010年7月—2011年10月在云南香格里拉大气本底站对大气CH4进行了在线观测.结果发现,该站春、夏、秋、冬季CH4平均本底值分别为(1850.7±6.9)×10-9(体积分数,下同)、(1850.9±13.4)×10-9、(1865.6±16.1)×10-9和(1839.2±6.5)×10-9.全年体积分数在9月最高,12月最低,月均值振幅约39.6×10-9.4季日平均最低值均出现在14:00—16:00.日变化振幅在冬季最小,秋季最大,分别为4.4×10-9和10.0×10-9.西南来向的地面风会明显抬升CH4体积分数,而北偏东来向的地面风显著降低观测结果.通过4季每日整点后向轨迹聚类计算,结合观测资料分析发现,该站CH4主要受西南来向气团传输影响,尤其在春、夏、秋3季.     

北京上甸子区域大气本底站HCFC-22在线观测研究

2007年4月～2008年3月,利用GC-ECD在线观测系统,在北京上甸子区域大气本底站开展了HCFC-22在线观测,讨论了北京上甸子站HCFC-22浓度水平并初步分析其影响因素.该站大气HCFC-22浓度(摩尔分数,下同)为(278.1±113.6)×10-12.利用逐步逼近回归法进行本底值筛分,本底浓度为(199.5±5.1)×10-12,与北半球同纬度带Mace Head和TrinidadHead本底站观测结果基本一致;非本底浓度为(312.1±121.0)×10-12,出现频率69.8%,表明该站受到较强HCFC-22排放源及输送的影响.上甸子站HCFC-22本底浓度季节变化不明显,但非本底浓度呈现夏高冬低的特点,平均非本底浓度最高月(7月)比最低月(1月)高100.9×10-12,与HCFC-22排放的季节性有关.结合风向分析,该站西南扇区平均浓度(327.3×10-12)比东北扇区(236.2×10-12)高91.1×10-12.HCFC-22高浓度水平主要由W-WSW-SW方向贡献引起,NNE-N-NE方向则使得全年HCFC-22浓度水平明显降低.     

气象因素对长三角背景地区甲烷浓度的影响分析

通过分析2009年1月～2011年12月临安区域大气本底站在线观测获得的CH4浓度,研究地面风向、地面风速、地面气温、日照等气象因素对长三角背景地区CH4浓度的影响.结果表明,临安站CH4浓度的日变化分布表现为单峰型形态,下午低、凌晨高,浓度日变幅在19.0×10-9～74.7×10-9(摩尔分数)之间;季节变化特征表现为春季低、秋季高,月均浓度分布在1 955.7×10-9～2 036.2×10-9之间.NE～SSE风向上CH4浓度较高,SW～NNW风向上CH4浓度较低;地面风速越大,CH4浓度越低;地面气温升高,CH4浓度出现先升后降的分布;随着日照时数的增加,CH4浓度亦表现为先升后降的分布特征.     

改进的大气CO2、CH4、N2O、CO在线观测FTIR系统

利用商用傅利叶变换红外光谱仪(FTIR)主机,与自动进样模块及标气模块集成,初步建立了一套可流程化、准确、高效分析大气CO2、CH4、CO和N2O的在线观测系统.测试结果表明,该商用FTIR主机具有良好的精度,但以仪器自带校正系数估算的结果绝对误差大,尤其CO的绝对误差可达38.8×10-9,无法满足在线观测要求.集成后的FTIR系统改用可溯源至国际标准的工作标气进行计算,有效降低了结果的绝对误差.动态及静态两种模式下各要素实测值与标称值的摩尔分数绝对误差为CO2≤0.11×10-6、CH4≤1.8×10-9、N2O≤0.15×10-9、CO≤0.5×10-9,能够满足大气在线观测需求.利用该FTIR集成系统进行6 d的模拟在线观测,采用动态流量模式(Flow)进样,每隔6 h穿插高、低浓度工作标气及目标气进样,用标气的标称值及系统更新的标气响应值计算样气及目标气结果.目标气CO2/CH4/N2O/CO的摩尔分数标准偏差分别为0.05×10-6、0.2×10-9、0.07×10-9、0.5×10-9,平均值与标称值之间的绝对误差分别为0.09×10-6、0.4×10-9、0.14×10-9、0.5×10-9.