Cl-BDE-208和BDE-209诱导LINE-1基因低甲基化和ESR1基因高甲基化

十溴联苯醚(BDE-209)是使用最多的一种多溴阻燃剂,由于具有高亲脂性和低挥发性,容易蓄积在生物体内,在人体血清、母乳、肝脏等组织中均有检出;其环境脱溴产物九溴一氯联苯醚(Cl-BDE-208)也在血清样品和环境样品中被频频检出,而目前对这种化合物的毒理学研究,特别是对人体早期健康效应的研究较少。为了评估Cl-BDE-208和BDE-209的早期健康效应,以人乳腺癌细胞MCF-7为模型,环境相关浓度(0.375~3μmol·L-1)为暴露浓度,检测Cl-BDE-208和BDE-209对重复序列LINE-1、全基因组DNA甲基化(GDM)和雌激素受体基因(包括ESR1和ESR2)甲基化水平的改变。结果表明,Cl-BDE-208和BDE-209都可能通过降低DNA甲基化转移酶(DNMTs)活性而诱导了LINE-1和GDM的低甲基化,8-羟基脱氧鸟苷(8-OHd G)水平的升高可能参与了BDE-209引起的低甲基化过程;同时通过促进雌激素受体α(ESR1)基因的高甲基化而显著下调了ESR1基因的表达,而对雌激素受体β(ESR2)基因甲基化水平并没有显著影响。Cl-BDE-208和BDE-209都可能通过改变DNA甲基化水平而影响人体的早期健康效应,同时ESR1基因的高甲基化可能是Cl-BDE-208和BDE-209引起内分泌毒性的机制之一。     

胡敏酸、富里酸对土壤-地下水系统中BDE-47迁移的影响

多溴联苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是土壤-地下水系统中广泛存在的有机污染物,研究土壤组分对其迁移行为的影响是解决土壤-地下水系统中多溴联苯醚归趋问题的关键。以典型多溴联苯醚同系物2,2',4,4'-四溴联苯醚(2,2',4,4'-tetrabromodiphenyl ether,BDE-47)为研究对象,选取胡敏酸(humic acid,HA)、富里酸(fulvic acid,FA)2种代表性土壤有机组分,配制不同浓度的FA、HA溶液(150 mg·L~(-1)、50 mg·L~(-1)),分别对不同浓度的BDE-47(100μg·g~(-1)、10μg·g~(-1))污染土壤进行土柱淋滤实验,探讨FA、HA对土壤-地下水系统中BDE-47迁移的影响。结果表明,HA作用下,实验组下层土壤中BDE-47的残留比例分别为0.62%和0.40%,分别低于对照组的0.72%和3.36%;FA作用下,实验组下层土壤中BDE-47的残留比例分别为6.40%和6.71%,分别高于对照组的0.72%和3.36%。结合HA和FA的元素组成和结构特征分析可知,疏水性强的HA能够促进BDE-47随水流迁移进入地下水系统;亲水性强的FA促进BDE-47在土壤系统中的分布,阻滞了土壤系统中BDE-47进入地下水系统。本文为评估HA、FA对土壤-地下水系统中BDE-47迁移的影响提供依据。     

树脂D001负载纳米Pd/Fe双金属脱溴2,2’,4,4’-四溴联苯醚(BDE-47)的研究

采用大孔树脂D001交换吸附Pd2+、Fe2+并在厌氧条件下以硼氢化钠溶液还原吸附的钯铁离子制备成负载纳米Pd/Fe双金属树脂。利用该树脂对2,2’,4,4’-四溴联苯醚(BDE-47)进行脱溴反应,探讨了该法的可行性和特性。结果表明:当大孔树脂D001、氯化钯、硫酸亚铁用量分别为0.75 g、2μg和0.2 g时所制备的双金属树脂脱溴水-乙醇溶液中的BDE-47效果最佳,反应遵循准一级动力学,速率常数k约为0.161 d-1,半减期为1.21 d。负载Pd/Fe的D001连续3次脱溴反应都有较好的效果,水-乙醇溶液中超过90%以上的BDE-47在反应6 d后被降解。负载Pd/Fe双金属的树脂可以重复活化再生,但再生2次后其脱溴效率变差,反应6 d只有47.3%的BDE-47被降解。用气相色谱-质谱联用仪和离子色谱仪跟踪Pd/Fe双金属树脂脱溴BDE-47反应,可知产物包括溴离子、三溴联苯醚、二溴联苯醚、一溴联苯醚和联苯醚。     

低剂量Aroclor 1254和BDE-209单一和复合暴露的甲状腺干扰作用

本文旨在探讨低剂量PCBs和PBDEs单一暴露和复合暴露的甲状腺干扰作用.非洲爪蟾46期蝌蚪单独或共暴露于100 ng·L-1Aroclor 1254和BDE-209至62期.暴露结束后检测变态时间、甲状腺组织学结构、甲状腺相关基因表达水平等指标.结果发现,Aroclor 1254和BDE-209单独暴露使蝌蚪变态发育呈现一定的延迟趋势,而复合暴露却显著抑制蝌蚪变态发育;所有的暴露处理均导致蝌蚪甲状腺组织代偿性改变,表现为胶质面积减少,甲状腺滤泡上皮细胞高度显著增加;Aroclor 1254单独暴露显著抑制甲状腺激素受体(TRA)、Ⅱ和Ⅲ型脱碘酶(DI-2,DI-3)的表达,BDE-209单独暴露仅抑制DI-2的表达,但BDE-209协同促进Aroclor1254对肝脏内TRA表达的抑制作用.综上,低剂量Aroclor 1254和BDE-209单独暴露和复合暴露对非洲爪蟾变态发育具有一定的甲状腺抑制作用,复合暴露的抑制作用明显高于单一暴露的作用.鉴于甲状腺系统在脊椎动物生长发育过程中的重要作用,低剂量PCBs和PBDEs复合暴露的甲状腺干扰效应应该受到格外关注.     

甲状腺激素脱碘酶在孕哺期BDE 209暴露致子代小鼠神经发育毒性中的潜在作用

研究孕哺期BDE 209暴露对母鼠胎盘和子代脑组织甲状腺激素脱碘酶(deiodinase, DI)基因表达的影响,及其在子鼠神经发育毒性效应中的作用。将75只雌性昆明小鼠随机分为对照组、低剂量组和高剂量组,暴露BDE 209 10 d后,与雄鼠合笼,每组选取怀孕时间相近(相差不过2 d)的8只母鼠孕期持续染毒至子鼠断乳。采用实时荧光定量PCR检测孕17～18 d胎盘、出生后60 d子鼠脑组织三种类型脱碘酶基因相对表达;利用Morris水迷宫评价出生后60 d子鼠学习记忆能力;测量第2、16、30和60 d子鼠体重,观察孕哺期BDE 209暴露对子代生长发育的作用。结果显示,BDE 209对子鼠出生时体重未见明显影响;出生后30 d,高剂量BDE 209暴露组雌性子鼠体重显著低于对照组子鼠体重(p<0.05),而低、高剂量暴露组雄性子鼠体重均显著低于对照组子鼠体重(p<0.05,p<0.01);出生后60 d,BDE 209对体重影响不明显。BDE 209暴露能够显著延长出生后60 d雌、雄性子鼠逃避潜伏期(p<0.05或p<0.01)。BDE 209暴露显著降低母鼠胎盘中三种类型脱碘酶(主要是DI-3)基因表达(p<0.05或p<0.01);同时,BDE 209暴露可诱导出生60 d后雄性子鼠脑组织中DI-1基因表达(p<0.05或p<0.01),抑制雄性子鼠脑组织中DI-3基因表达(p<0.05);BDE209暴露对出生后60 d雌鼠脑组织脱碘酶未见明显影响(p>0.05)。研究结果表明,孕哺期BDE 209暴露可能通过影响母鼠胎盘组织脱碘酶(特别是DI-3)基因表达,导致子鼠神经发育毒性效应-学习记忆能力障碍。     

多溴联苯醚在桂花鱼体内的分布

使用 GC-MS-NCI检测方法对持久性有机污染物多溴联苯醚(PBDEs)的同系物BDE28,47,66,85,99,100,138,153,154,183,209 在桂花鱼体内的含量及分布进行了研究．结果表明,Σ₁₀ PBDEs（不包括BDE209）在肾脏中含量最高,肌肉中含量最低,其干重平均值分别为5.71 ng·g^-1 和0.95 ng·g^-1．Σ₁₀ PBDEs在肾脏、鱼鳔、肝脏、鱼鳃、生殖腺、鱼皮、肠胃和肌肉中的干重含量分别为3.04～12.8、0.81～6.90、1.28～8.87、0.09～6.36、1.05～5.73、0.022～5.06、0.69～5.98和0.14～2.61 ng·g^-1．Σ₁₀ PBDEs在各组织和器官的含量顺序为: 肾脏、鱼鳔、肝脏> 鱼鳃、生殖腺> 肠胃、肌肉、鱼皮．桂花鱼体所含低溴取代 PBDEs 以 BDE47 为主要同系物,所占丰度为35.7%～65.6%．十溴取代物 BDE209 在所有样品中检出率为 45.2%,其中在肾脏和生殖腺中含量较高．研究表明,PBDEs 由摄食、呼吸2种主要途径进入桂花鱼体内,易富集在肝脏、鱼鳔、鱼鳃等脂肪含量较高的组织和器官中．     

十溴二苯醚及其降解产物对浮游生物的毒性

十溴二苯醚(BDE-209)是我国环境中主要的多溴二苯醚(PBDEs)同系物.为研究BDE-209及其降解产物对水环境的影响,以初级消费者浮游动物大型蚤(Daphnia magna)和初级生产者浮游植物水华微囊藻(Microcystis flos-aquae)为染毒对象,研究BDE-209及其降解不同阶段产物对浮游生物的毒性.结果表明,大型蚤方面,繁殖毒性大于生长毒性,48 h半数致死浓度(48h-LC50)大小为:还原降解中间产物(0.80 mg·L~(-1),高毒)BDE-209(8.74 mg·L~(-1),中毒)还原降解终产物(15.27 mg·L~(-1),低毒),还原-氧化降解终产物的死亡率与溶剂空白一致,表明其基本无毒.水华微囊藻方面,染毒物质的毒性大小顺序与大型蚤一致,1 mg·L~(-1)的BDE-209、还原中间产物、还原终产物及还原-氧化终产物对水华微囊藻的抑制率分别为15.7%、93.7%、6.6%和1.3%.BDE-209降解过程中易生成毒性较大的中间产物,彻底还原脱溴可降低其毒性,后续辅以氧化降解,可消除其环境毒性.     

The siting puzzle: Balancing economic and environmental gains and losses

Traditional approaches to the siting of potentially hazardous but regionally necessary facilities are often ineffective and lead to drawn-out legal disputes ultimately satisfactory to none of the parties. Research at MIT over the last decade has indicated five factors that may solve the siting puzzle. Application of these principles do not guarantee that a decision will not be disputed but may enhance the possibility of a wise and durable agreement.     

水体中悬浮颗粒物对十溴二苯醚的吸附/解吸特性研究

采用室内试验法,以沉积颗粒物和浮游植物颗粒(铜绿微囊藻和普通小球藻)作为水体中悬浮颗粒物(SPM),研究了SPM对十溴二苯醚(BDE-209)的吸附/解吸特性.结果表明,沉积颗粒物和浮游植物颗粒对BDE-209的吸附分别在1.5h和0.5h内达到最大,在3h内可以充分达到平衡;沉积颗粒物和浮游植物颗粒对BDE-209的吸附能力存在差异,这与颗粒物中有机质的浓度和类型有关;在实验浓度范围内,BDE-209在SPM上的吸附可用Freundlich等温吸附方程较好地拟合;解吸过程表现出一定的迟滞性,且沉积颗粒物比浮游植物颗粒物具有更明显的迟滞性;pH中性、温度20～30℃的水体有利于SPM对BDE-209的吸附.