北京市传统春节假期空气质量特征研究

利用2013~2020年北京市传统春节假期期间主要污染物浓度、PM_2.5主要离子组分浓度及气象数据,研究近年烟花爆竹集中燃放对北京市空气质量的影响.结果表明,自2018年北京市加强对烟花爆竹燃放的管控后,空气质量显著改善,其中2019年传统春节假期中共7个优良天,占比达87.5%,且未出现中度及以上级别污染天;近3年除夕期间的PM_2.5峰值浓度显著降低,与近8年最高值相比(2016年699μg/m³),降幅分别为61.1%、74.7%和71.4%.此外,一方面,近年除夕期间SO₂、PM₁₀和PM_2.5浓度突增倍数显著降低,由2013年的1.31、1.37和0.92降低至2020年的0.08、0.14和0.02.另一方面,与烟花爆竹相关的一次离子组分浓度增长倍数及对PM_2.5及其组分的贡献率逐年降低,说明近年烟花爆竹的集中燃放对空气质量的影响缩减明显.2020年传统春节假期期间,不利的气象条件使烟花爆竹燃放污染无法完全消散,同时加剧本地污染物积累和区域污染物输送,导致出现连续3d的重污染过程.因此,严苛的禁限放措施、有利的气象条件、低水平的周边区域污染物浓度对北京市传统春节假期的空气质量至关重要.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

北京森林BVOCs排放现状及动态变化特征分析

以北京地区森林植被为研究对象,基于森林资源清查蓄积资料和逐小时气象数据,采用光温影响模型对2000~2020年北京森林BVOCs排放量进行估算,并分析其对空气质量的影响.结果显示,2020年北京森林BVOCs排放量为39.57×10⁹g C,异戊二烯、单萜烯和OVOCs分别占72.19%、17.48%和10.32%,杨树、栎树等阔叶树是主要的异戊二烯排放源,油松等针叶树是主要的单萜烯排放源.2000~2020年森林BVOCs排放量从20.30×10⁹g C/a增加到39.57×10⁹g C/a,年平均增长率4.75%;BVOCs排放量的变化表现出明显阶段性特征,2000~2010年增长缓慢,2010~2020年出现大幅上升.20年间异戊二烯所占比重呈下降趋势,单萜烯和OVOCs所占比重则呈上升趋势;杨树对BVOCs排放量的贡献逐渐降低,栎树和其他阔叶树的贡献明显增加,北京新增森林更加注重物种多样化.2000~2020年,BVOCs的O₃生成潜势从181.76×10⁹g增加到331.07×10⁹g,异戊二烯占92.70%,是主要的贡献者;SOA生成潜势从1.11×10⁹g增加到2.65×10⁹g,单萜烯和异戊二烯分别占75.40%和24.60%.O₃生成潜势最大的树种是杨树,SOA生成潜势最大的树种是油松.森林BVOCs排放在夏季对O₃污染的贡献最大,未来绿化中应考虑优化树种组成.     

北京市中心城区屋面径流污染特征及来源分析

以北京市中心城区屋面径流为研究对象,对2019年6～9月期间7场降雨事件中屋面径流及附近降雨水质情况开展监测,分析了屋面径流及降雨水质特征、径流初始冲刷效应、径流污染物浓度影响因素及其来源特征.结果表明,北京市中心城区屋面径流中总氮、氨氮、化学需氧量和悬浮物污染较为严重,降雨事件径流平均浓度(EMC)均超过《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅴ类标准限值[悬浮物超过《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)二级排放标准];降雨水质相对较好,但氨氮和总氮也存在超标情况.屋面径流中各污染物初始冲刷强度以中等和微弱为主,由大到小排序依次为：氨氮>悬浮物>化学需氧量>总氮>汞>锌>总磷>铅.屋面径流中悬浮物、化学需氧量、总磷浓度水平与干燥期长度呈显著正相关,与降雨强度呈显著负相关.结合主成分分析结果可知,降雨中的主要污染物为交通运输来源的氮类污染物,屋面径流中的主要污染物则为屋面材料老化和金属雨落管锈蚀释放的悬浮物、有机物和磷类污染物.     

北京市黑碳气溶胶浓度特征及其主要影响因素

为探究北京市黑碳(black carbon,BC)气溶胶时空分布特征及其主要影响因素,对4个站点2019年的ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和φ(NOx)及同期气象因子进行比对分析.结果表明,背景区(BA)、城区(UA)、城区路边(UR)和外环路边(HR)的平均 ρ(BC)分别为(1.58±1.15)、(2.27±1.67)、(3.35±2.13)和(3.57±2.40)μg·m-3,o(BC/PM2.5)分别为(5.3±1.6)％、(6.0±2.3)％、(9.0±3.6)％和(8.1±3.5)％;除 UR 站点 ρ(CO)高于 HR 站点以外,4个站点的ρ(BC)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)和ψ(NOx)由低到高排序均为:背景区＜城区＜城区路边＜外环路边,且采暖季是非采暖季的1.1～1.7倍;用最大频率法估算各站本底ρ(BC),UR站点最高,BA站点最低,分别为0.56 μg·m-3和0.19 μg·m-3;交通排放导致路边站点本底ρ(BC)、平均ρ(BC)和ω(BC/PM2.5)均高于其他站点.ρ(BC)日变化曲线呈双峰型结构,非采暖季早高峰时段(07:00～08:00)峰值较高,采暖季全天浓度高于非采暖季且凌晨时段(00:00～02:00)峰值较高,谷值均在午后(14:00～16:00)出现.4个站点的平均吸收埃斯特朗指数(AAE)为1.38、1.34、1.26和1.26,表明全市BC主要来自化石燃料燃烧;采暖季平均AAE为1.46,高于非采暖季的1.23,主要是由于采暖季生物质燃烧排放占比增加;非采暖季各站点AAE日变化曲线主要受机动车活动时间影响,一致呈凌晨低、午后高的分布特点,采暖季曲线各异.BC与PM2 5、CO、NOx、风速和相对湿度的Pearson相关系数(r)为0.86、0.81、0.69、-0.37和0.34;由于燃煤源作为4种污染物的共同来源贡献增加,采暖季较非采暖季| r |更高.4个站点的△BC/△CO值分别为3.1×10-3、3.5×10-3、3.9×10-3和4.1×10-3.一次污染过程中,城区站点BC以区域传输为主要来源,路边站点局地排放BC积累过程较明显,易发生颗粒物二次生成过程.     

离子色谱法同时测定大气PM2.5中水溶性有机酸和无机阴离子的研究

建立超声提取-离子色谱法55 min内同时测定大气PM_(2.5)中13种水溶性低分子有机酸和无机阴离子的方法,经不同样品膜空白值考察、预处理条件优化、样品保存实验研究等获得了最佳的实验条件。研究发现,无机阴离子线性回归系数均为0.999以上,有机酸均为0.993以上;样品膜中各离子的相对标准偏差为3.2%~9.8%,样品提取液中各离子的加标回收率为90.6%~108%;当采样体积为24 m~3时,各目标化合物的方法检出限为0.003~0.032μg/m~3。分别于2015年1、6月采集了PM_(2.5)实际样品,1月各离子浓度之和为31.9μg/m~3,范围为0.04~15.0μg/m~3;6月各离子浓度之和为22.3μg/m3,范围为0.01~12.7μg/m~3。两个采样期间,氯离子、硝酸根、硫酸根在13种化合物中占绝对优势,均占总量的95%以上;乙酸、甲酸、甲烷磺酸和乙二酸为其他低含量离子中的主要组分。     

基于探索性空间分析的中国氮氧化物排放强度研究

采用全局和局部空间相关分析方法研究中国省际氮氧化物排放强度的空间自相关性和空间异质性.结果表明:2003—2011年全局自相关Moran'sⅠ值均为正数,表明省域之间氮氧化物排放强度呈现正相关的空间集聚分布,2003—2011年氮氧化物排放强度的空间聚集程度在不断加强;氮氧化物排放强度的空间异质性主要表现为氮氧化物排放强度的“冷点”区相对稳定,主要集中在东部、南部沿海和长江中游地区,“热点”区主要集中在东北、大西南、大西北和黄河中游地区;氮氧化物排放强度的空间差异与区域经济发展水平、产业结构和能源利用效率等因素密切相关,基于空间探索性数据分析方法研究我国氮氧化物排放强度的空间异质性,为国家制定差异化的区域氮氧化物减排目标和氮氧化物排放调控政策提供有益参考.     

Particle concentration effect in adsorption/desorption of Zn(Ⅱ) on anatase type nano TiO_2

Adsorption/desorption in a new Zn(Ⅱ)-TiO_2 adsorption system was investigated at different particle concentrations(C_p).TEM,SEM and XRD analyses revealed that the TiO_2 particles were an aggregation of nano-sized(approximately 10 nm)pure anatase-type TiO_2. Adsorption experiments were carried out with particle concentrations of 100,400 and 1000 mg/L,and their adsorption isotherms were found to decline successively,showing an obvious C_p effect.Desorption experiments indicated that adsorption in this system was irreversible,and the irreversibility increased with increasing C_p.These phenomena could be explained by the MEA(metastable equilibrium adsorption)theory and the C_p effect could be modeled well with an MEA-Freundlich-type C_p effect isotherm equation. This study may help understand environmental behavior of contaminants on ultrafine natural particles.     

细颗粒物(PM2.5)可溶性提取液对发光细菌的光抑制与组分浓度的相关性分析

为科学评估PM_(2.5)对生物体的综合生物效应,利用费氏弧菌检测了PM_(2.5)水溶性提取液的光抑制效应,统计分析了227组PM_(2.5)主要组分与发光抑制率的相关关系.实验结果表明:PM_(2.5)水溶性提取液的发光抑制率值与OC、NO-3、EC和微量元素等组分浓度显著相关,相关系数从高到低的排序为:OC微量元素ECNO-3(p0.01).PM_(2.5)中,主要来自燃煤、交通燃油、生物质燃烧及冶金工业污染源排放的组分(苯并(a)芘、Cl-、OC、Cu、K+、Mn、Zn、EC、Pb、Se、F-等)浓度与发光抑制率显著相关.此外,二次来源的NO-3、NH+4等组分浓度与发光抑制率在冬季和春季显著相关.     

Kinetics of selective catalytic reduction of NO by NH_3 on Fe-Mo/ZSM-5 catalyst

The catalyst of Fe-Mo/ZSM-5 has been found to be more active than Fe-ZSM-5 and Mo/ZSM-5 separately for selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide (NO) with NH_3.The kinetics of the SCR reaction in the presence of O_2 was studied in this work.The results showed that the observed reaction orders were 0.74-0.99,0.01-0.13,and 0 for NO,O_2 and NH_3 at 350-450℃,respectively. And the apparent activation energy of the SCR was 65 kJ/mol on the Fe-Mo/ZSM-5 catalyst.The SCR mechanism was also deduced. Adsorbed NO species can react directly with adsorbed ammonia species on the active sites to form N_2 and H_2O.Gaseous O_2 might serve as a reoxidizing agent for the active sites that have undergone reduction in the SCR process.It is also important to note that a certain amount of NO was decomposed directly over the Fe-Mo/ZSM-5 catalyst in the absence of NH_3.