基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征

为研究重型柴油公交车实际道路颗粒物排放的理化特征,采用车载排放测试方法,选取了2辆国Ⅲ和4辆国Ⅳ柴油公交车,对气态污染物和颗粒物排放因子、粒径分布及颗粒物中的组分(包括碳组分、离子、元素和有机组分)排放特征进行了实测分析.结果表明:测试车辆的颗粒数量主要集中在100 nm以下粒径段,颗粒质量排放总体呈倒U型分布,粒径峰值位于300 nm左右.OC和EC分别占尾气颗粒物总质量的36.10%±8.94%和27.97%±10.00%,离子和元素组分分别占7.75%±1.01%和22.71%±3.09%.柴油质量对柴油车尾气颗粒物成分具有较大影响,燃用国Ⅲ柴油的车辆尾气中富含S、Ca、Mg、Na等元素组分,其主要来自燃油中的硫分和杂质.在可检出的弱极性可溶有机物中,正构烷烃和脂肪酸的含量较为丰富,分别占颗粒物总质量的1.95%和5.13%,此外还有一定量的藿烷和PAHs(多环芳烃).其中,正构烷烃组分主要分布于C19～C29,正构烷酸主要集中在C12、C14、C16和C18等偶数碳组分.国Ⅲ和国Ⅳ柴油公交车的PAHs排放因子分别为198.2、62.5 μg/km,以3环和4环PAHs为主,菲、荧蒽、芘、惹烯、苯并荧蒽、、苯并[123-cd]芘和苯并苝是较为主要的PAHs组分.需要指出的是,由于采用定比例稀释方法,颗粒物中组分的测试结果可能与其实际排放存在一定偏差.      

基于区域一体化背景下的长三角环境经济政策优化研究

基于长三角区域社会、经济、环保一体化高质量发展要求,全面调研"三省一市"(上海、江苏、浙江、安徽)2011—2017年环境经济政策出台情况,并开展评估分析。结果显示:长三角区域环境经济政策整体呈现良好发展态势,尤其在财政奖补方面占绝对优势,但各省市差异较为明显,且区域层面联动政策相对欠缺。在此基础上,结合长三角区域环境质量改善目标及污染防治协作深化需求,建议在环保基金、生态补偿、排污权交易、环境信用体系等领域率先开展区域联动试点,并从机制、法律、技术等层面给予保障,探索形成区域环境经济政策共商、共享、共赢模式。     

上海秋季大气挥发性有机物特征及污染物来源分析

综合分析了上海地区秋季典型月份挥发性有机物(VOCs)及其他痕量气体的污染水平及特征,VOCs平均小时浓度为63.64′10-9,非甲烷碳氢化合物(NMHCs)占挥发性有机物总量的67.43%;通过对VOCs物种浓度及特征比值分析发现研究区域大气老化现象明显;结合区域后向气流轨迹分析,考察了不同来源气流对区域污染特征的影响,发现陆地传输气流乙烷/乙炔(E/E)值较海上传输气流低,而两者的苯/甲苯(B/T)值没有明显差异.     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

GC-MS/MS法定量分析大气PM2.5中6种硝基多环芳烃

本文建立了三重四极杆气质联用仪GCMS-TQ8040测定大气中6种硝基多环芳烃(NPAHs)含量的分析方法.采用正己烷∶丙酮=1∶1(V∶V)对大气采样滤膜样品进行萃取,萃取液定量浓缩后直接进GC-MS/MS分析.通过串联质谱的MRM方式,有效降低基质干扰.在1—100μg·L-1的浓度范围内,6种硝基多环芳烃的线性相关系数均在为0.999以上,对1.0和2.0μg·L-1的标准溶液连续8针进样,峰面积RSD%在9%以下.在1 ng的加标含量条件下,加标回收率在69%—85%之间;6种NPAHs的最低检出限均在0.3μg·L-1以下,可满足大气中硝基多环芳烃的科研和监测分析要求.     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.     

输送、滞留叠加海上回流的长时间沙尘天气影响判断及贡献分析

于2019年10月15日~11月7日对上海大气中颗粒物的质量浓度和PM_2.5的化学组分进行了在线连续观测,期间,华东地区遭遇了一次大范围的沙尘过程.根据相关规定,结合沙尘示踪组分和WRF-CMAQ数值模拟,将观测过程分为4个阶段：沙尘前、沙尘Ⅰ（输送和滞留过程）、沙尘Ⅱ（海上回流和清除过程）和沙尘后.基于相关规定、沙尘示踪物和空气质量模型这3种方法判定的沙尘开始时间为10月29日08：00~09：00,但结束时间存在明显分歧：相关规定的判定方法无法对海上回流的沙尘气团进行识别;不同示踪物判断的沙尘结束时间有明显差异;WRF-CMAQ模型虽然能够较好地模拟沙尘的时间变化趋势,但对于短期滞留的沙尘和海上回流沙尘存在高估.沙尘天气中PM₁₀、PM_2.5和无机元素的质量浓度显著高于非沙尘天,最高日均浓度出现在10月29日,分别为（234.8±125.5）、（76.8±22.5）和（17.54±10.5）μg·m^-3.沙尘期间地壳元素对PM_2.5的浓度贡献显著升高,二次离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）对PM_2.5的浓度贡献明显降低,沙尘Ⅰ和沙尘Ⅱ过程Al、Si、Ca和Fe这4种地壳元素占PM_2.5的质量分数分别为23.5%和13.7%,二次离子分别占PM_2.5的质量分数为24.3%和41.9%.PMF源解析法、Ca含量丰度法、沙尘源区PM_2.5/PM₁₀比值法和地壳物质重构法表明,沙尘颗粒对PM_2.5的直接浓度贡献为43.4%~50.0%,回流沙尘对PM_2.5的浓度贡献为19.2%~24.7%.     

GCMS结合Compound Composer软件筛选PM_2.5中有机污染物

本文采用高压溶剂萃取(HPSE)方式萃取PM_2.5滤膜中的有机污染物,以气相色谱-质谱(GCMS)和Compound Composer软件进行筛查和半定量计算,同时以已知浓度的农药标样对Compound Composer软件的定性及半定量结果进行验证.结果表明,对1.0μg·L~(-1)的24种农药混标进行半定量分析,结果偏差在-0.707—0.643μg之间,相对误差在-70.74%—64.31%之间满足日常环境监测的要求.在无标样的情况下,对某地区不同时间的3个PM_2.5样品进行监测,筛查其中主要的有机污染物,并进行半定量计算,可及时掌握大气污染现状,为环境管理和来源解析提供有效数据.     

杭州市城区挥发性有机物污染特征及反应活性

使用Summa罐在杭州市城区朝晖站点离线采样,利用GCMS分析122种挥发性有机物（VOCs）.通过2018年5月至2019年4月连续1a的观测,结果发现,观测期间大气VOCs平均体积分数为（59.4±23.6）×10^-9,浓度高值出现在12月而低值出现在2月,含氧有机物（OVOC）,尤其是醛酮类化合物是占比最高的组分,在夏季尤甚.朝晖站点VOCs浓度没有明显的周末效应,但节假日的VOCs浓度有明显下降.其大气VOCs浓度与空气质量指数（AQI）值呈现正相关性,首要污染物为PM_2.5时观测到的VOCs浓度最高.运用·OH消耗速率（L^·OH）和臭氧生成潜势（OFP）做大气反应活性评估,观测期间L^·OH均值为7.5 s^-1,OFP均值为152.1×10^-9,醛酮类化合物、芳烃和烯烃是活性最高的组分,该站点整体大气活性水平与2-甲基戊烷相当.观测期间甲苯/苯（T/B）均值为1.95,说明杭州市城区受到较明显的机动车排放影响.使用正定矩阵因子分析法（PMF）解析出杭州全年VOCs污染的6个因子,分别为二次生成（17.6%）、燃烧源（11.8%）、工艺过程（12.3%）、溶剂使用（18.1%）、天然源（4.5%）和机动车尾气（35.7%）.