黄铁矿活化过硫酸盐降解磷酸三(2-氯乙基)酯的性能及影响因素

有机磷酸酯(OPEs)作为一种高效阻燃剂被广泛应用于各种消费品中,并伴随着产品的生产、使用和丢弃等过程而进入环境,且因其具有一定的毒性从而给生态安全带来潜在威胁.本文选择毒性较大的磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)作为研究对象,利用黄铁矿活化过硫酸盐(FeS_2-PS)产生自由基使其降解,并探讨了HCO~-_3、Cl~-、H_2PO~-_4、NO~-_3和Fe~(3+)、NH~+_4、Ca~(2+)、Cu~(2+)这8种无机离子和腐殖酸(HA)对TCEP降解的影响.结果表明,黄铁矿活化过硫酸盐能高效降解TCEP,且通过电子顺磁共振波谱仪(EPR)检测发现体系中·OH和SO■是TCEP发生降解的主要原因.TCEP在FeS_2-PS体系中的降解率随HA浓度的升高而降低.因此,利用4种金属螯合剂环糊精、草酸、柠檬酸钠和乙二胺四乙酸二钠验证得出,Fe~(2+)易与它们络合,导致活性物质减少;无机离子中的Cl~-和Fe~(3+)能促进TCEP的降解,而HCO~-_3和H_2PO~-_4则显著抑制了TCEP的降解.本研究成果可为黄铁矿活化过硫酸盐在实际中的应用提供理论依据.     

锰氧化物负载施氏矿物去除酸性矿山废水中As(III)的性能及机理

施氏矿物是天然的砷吸附剂,但其存在酸性条件下对As(III)吸附性能较弱且无法对As(III)氧化降毒的缺陷. 采用液相沉淀法成功制备出锰氧化物负载施氏矿物(MnO_x@Sch),研究锰负载量、初始pH值和共存离子对MnO_x@Sch去除As(III)的影响,并采用吸附动力学结合XPS、FTIR及TEM等表征探究该过程的机理. 结果表明:在初始pH=3、投加量为0.5 g·L^-1、As(III)初始浓度为1 mg·L^-1的条件下,As(III)与MnO_x@Sch反应后的剩余浓度仅为2.42~3.38 μg·L^-1.MnO_x@Sch去除As(III)受初始pH影响较小,H₂PO₄^-共存时As(III)去除存在明显的抑制作用. MnO_x@Sch 去除As(III)的过程符合准二级动力学方程和颗粒内扩散方程. 液相化学组分和固相产物表征分析显示MnO_x@Sch对As(III)的去除机理可概括为As(III)氧化、静电吸附和络合配位及配体交换. 研究结果可为施氏矿物及其改性材料应用于酸性矿山废水砷污染治理提供理论依据.     

环境因素对针铁矿光解泰乐菌素的影响

为了正确评估抗生素的环境风险,了解抗生素在水环境中自然光转化的规律,考察了抗生素的初始浓度、pH值、离子强度及腐殖酸对针铁矿光降解泰乐菌素的影响.结果表明:针铁矿光解泰乐菌素的速率随着溶液pH值的增加先减小再增加,而与泰乐菌素的初始浓度及离子强度成反比;同时,腐殖酸的存在有助于光解作用,而且腐殖酸的浓度越高,泰乐菌素的光解速率越快.泰乐菌素在针铁矿上的光解作用可能包括溶液中的均相反应和针铁矿表面的异相反应两个过程.在评估抗生素的环境风险时,应当综合考虑环境因素对其转化过程的影响.     

聚苯乙烯磺酸钠对零价纳米铁表面结构和去除水中As(Ⅲ)的影响

零价纳米铁由于其高反应活性及应用中的灵活性,在地下水原位治理中备受关注.但在应用中,常需要加入分散剂以提高纳米铁悬浮液的稳定性因此,本文以低浓度的聚苯乙烯磺酸钠(PSS)作为分散剂,制备了能长时间稳定的复合零价纳米铁(nZVI/PSS)悬浮液,并探讨PSS对nZVI表面结构和去除As(Ⅲ)过程中的影响,结果表明,nZVI和nZVI/PSS颗粒平均粒径均为50 ～ 60 nm;X射线光电子能谱(XPS)结果表明,相比于nZVI,nZVI/PSS表面上C、OH-和O2-的百分含量增高,而吸附的H2O减少;X-射线衍射(XRD)结果显示,nZVI/PSS在44.8°出现α-Fe0的X射线衍射峰,结晶度比nZVI显著提高.批实验结果表明,As(Ⅲ)的去除率随nZVI(nZVI/PSS)投加量的增大而提高,随溶液初始pH的增大而降低,且nZVI/PSS对As(Ⅲ)的去除率略低于nZVI.动力学拟合结果显示,nZVI和nZVI/PSS对As(Ⅲ)的去除符合准一级反应动力学方程.     

改性花生壳对水中镉的动态吸附研究

采用高锰酸钾改性花生壳吸附剂对镉离子进行固定床吸附实验,考察了床层高度(30～50 cm)、初始离子浓度(0.55～11.00 mg.L-1)、进料流速(15.11～37.00 mL.min-1)等操作参数对镉吸附特性的影响,同时对吸附穿透曲线进行拟合.实验结果表明,改性花生壳固定床对水中镉具有较好的吸附效果,在吸附操作初期,吸附柱出水镉离子浓度几乎为0(<0.001mg.L-1),吸附操作时间根据不同的操作条件可达2～62 h,镉离子总去除率均大于54%.传质区长度主要受初始离子浓度、进料流速影响.床层高度的增加使得穿透时间增加,但传质区长度几乎保持不变;初始离子浓度和进料流速增加,穿透时间缩短,传质区长度增加.在低浓度条件下,BDST模型实验穿透曲线拟合效果较好(R2>0.99),运用该模型能准确预测吸附柱的操作时间.     

共价功能化对单壁碳纳米管产生DNA损伤和活性氧的影响研究

以质粒DNA评价法表征了不同程度共价功能化单壁碳纳米管(SWNTs)的生物毒性,并在近红外-可见光光谱、拉曼光谱和活性氧(ROS)表征的基础上研究了共价功能化对其物理结构和化学活性的影响.结果表明,共价功能化增强了碳纳米管对质粒DNA的损伤程度,3种不同类型的碳纳米管对DNA损伤的强度为羧基功能化SWNTs(SWNT-COOH)>聚乙二醇功能化SWNTs(SWNT-PEG)>非共价功能化SWNTs(uSWNTs).随着共价功能化程度的加深,碳纳米管表面石墨晶格的sp2结构受损程度逐渐增高,以致使其反应活性增大.共价功能化后SWNTs可作为电子转移中间体将NADH中的电子转移至O2并生成ROS从而对DNA造成损伤.     

改性花生壳对Cd(Ⅱ)和Pb(Ⅱ)的吸附机理

以前期制得改性块状花生壳为对象,测定改性花生壳等电点,考察离子强度对改性花生壳吸附Cd2+和Pb2+的影响、吸附前后吸附质溶液pH变化情况及蒸馏水、NaCl、HNO3、柠檬酸和EDTA 5种解吸液对Cd2+和Pb2+的解吸效果,并通过X-射线光电子能谱仪和傅里叶变换红外光谱仪对吸附前后的改性花生壳进行表征,推测并证实了改性花生壳对Cd2+和Pb2+可能的吸附机理。结果表明,改性花生壳对Cd2+和Pb2+可能的吸附机理是:Cd2+是通过外层络合、离子交换和内层络合的联合作用被吸附的;Pb2+主要是与改性花生壳上的O、N等活性基团发生内层络合;此外,改性花生壳表面生成的二氧化锰对Cd2+和Pb2+的吸附也起到一定的作用。     

菌源对多环芳烃降解菌的筛选及降解性能的影响

高效降解菌的筛选对利用生物修复技术有效去除环境中的多环芳烃具有重要意义。分别以石油污染土壤和焦化废水活性污泥为菌源,分离出芘降解菌和混合PAHs(菲、荧蒽和芘)降解菌共14株并对其降解性能进行对比研究。结果表明,筛选得到的菌株分别属于9个菌属,其中2种菌源共有的菌属为Mycobacterium sp.、Ralstonia sp.和Shinella sp.。芘和PAHs的高效降解菌(CP16和CM32)均属于分支杆菌属(Mycobacterium),来源于焦化废水活性污泥;菌株CP16对芘(50mg/L)的7 d降解率为74.99%,CM32对PAHs(菲50 mg/L、荧蒽和芘各10 mg/L)的7 d降解率为100%。因此,以焦化废水活性污泥为菌源更有利于获得高效的多环芳烃降解菌。     

红霉素对菲降解菌GY2B的毒性及抗生素后效应

为了解抗生素对环境污染物高效降解菌的生态效应,通过红霉素对菲高效降解菌GY2B的毒性实验以及抗生素后效应(PAE)的测定,研究了菌体细胞在红霉素作用下的生理、毒理指标以及后效应期间菌体的变化。结果表明,GY2B对红霉素的最高耐受(99.9%死亡率)浓度为25μg/mL,长期接触低于25μg/mL的红霉素可降低GY2B对药物敏感性,使其产生耐药性;当红霉素浓度高于最低抑菌浓度(0.25μg/mL)时,能显著降低菌体细胞的总超氧化物歧化酶(SOD)活力,引起活性氧对菌体的损伤,亦能显著降低乳酸脱氢酶(LDH)活力,但对菌体细胞有氧呼吸水平的影响会随着时间逐渐减弱;GY2B在短暂接触红霉素后2~3 h即可复苏生长(菌密度增加10倍),但红霉素能对GY2B产生明显的后效应,诱发细胞SOS修复机制和自溶现象,使得DNA含量发生显著变化。因此,环境中抗生素对污染物降解微生物的生态效应值得关注。     

3-吲哚乙酸协同螯合剂强化植物提取重金属的研究

螯合剂的潜在环境风险以及重金属/金属螯合物对植物的胁迫作用是限制重金属污染土壤的螯合诱导植物提取技术应用的2个主要障碍.以玉米为试验材料进行室内盆栽,通过添加螯合剂EDTA和氨三乙酸（NTA）进行螯合诱导植物提取研究,并以植物激素3-吲哚乙酸（IAA）来缓解重金属对植物的胁迫作用.结果表明,EDTA&IAA处理玉米地上部生物量比EDTA处理增加40.0％,地上部Cu、Zn、Cd和Pb累积量分别增加27.0％、26.8％、27.5％和32.8％;NTA&IAA处理玉米地上部生物量比NTA处理增加29.9％,地上部Cu、Zn、Cd和Pb累积量分别增加31.8％、27.6％、17.0％和26.9％.结果表明,IAA能缓解重金属/螯合剂的植物毒性,促进植物根系伸长,增加植物生物量,协同螯合剂促进植物对重金属的吸收、转运和积累,显著提高植物提取效率.