深圳大气有机硝酸酯粒径分布特征和来源研究

于2021年3月30日至2021年4月17日利用超高分辨率气溶胶飞行时间质谱(Long-ToF-AMS),对深圳城市大气中的颗粒态有机硝酸酯(pON)开展高精度分析.基于两种估算pON的方法,计算得出pON对有机气溶胶(OA)的贡献占比为5.08％～11.00％.pON的日变化特征显示,其高值主要出现在夜间时段(19:...     

深圳秋季大气有机气溶胶来源与挥发性研究

使用热扩散管与长飞行时间气溶胶质谱联用系统对2020年深圳市秋季亚微米级气溶胶进行在线测量,获取和分析了气溶胶的化学组成及挥发性特征,并利用正矩阵因子分析法（PMF）对有机气溶胶进行了来源解析.结果显示：观测期间,气溶胶平均质量浓度为（28.3±11.1）μg/m³（9.5~76.8μg/m³）,其中,有机物占比最高,为57.9%,其次为硫酸盐（24.7%）.PMF对有机气溶胶解析结果得到四类源,分别为烃类有机气溶胶（HOA）、餐饮源有关的有机气溶胶（COA）、低氧化性的氧化有机气溶胶（LO-OOA）和高氧化性的氧化有机气溶胶（MO-OOA）.HOA、COA、LO-OOA和MO-OOA平均分别占到总有机物的9.1%、27.2%、31.8%和31.9%.进一步采用NO⁺/NO₂⁺比值法和PMF方法估算有机硝酸酯（ON）浓度,两种方法估算结果相关性良好,ON的平均浓度为0.17~0.25μg/m³,占总有机气溶胶质量的1.5%~9.7%,说明其对深圳大气气溶胶贡献显著.ON与各有机气溶胶因子的相关性比对发现,其与LO-OOA相关性最高（R=0.80）,说明其可能来源于新鲜的二次生成反应.挥发性研究结果得出,深圳市气溶胶主要化学组分挥发性顺序为氯盐≈无机硝酸盐 > 铵盐 > 有机物 > 有机硝酸酯 > 硫酸盐,对于有机气溶胶因子,其挥发性排序为LO-OOA > HOA > COA > MO-OOA,除了LO-OOA,其余因子挥发性与其氧化态排序一致,而LO-OOA从50~70℃组分下降最多,说明其所含组分挥发性差异最为明显.     

PM2.5与O3协同控制视角下深圳市工业VOCs源谱特征

选取深圳8类典型工业行业开展VOCs样品采集,检测分析了100种VOCs组分,从PM_2.5和O₃协同控制的角度分析了不同污染源的成分谱特征和对环境的影响.结果表明：加油站源谱组成以烷烃（48.4%）占主导,OVOCs （27.6%）占比突出,乙酸乙酯（14.1%）、异戊烷（13.0%）、正戊烷（12.0%）为其优势排放物种;涂料制造、胶黏剂生产、油墨制造、化工制品、纺织印染、医药制造行业排放组成均以OVOCs （42.3%~97.1%）占主导,丙酮为大多数行业的优势物种,且乙腈在部分行业中占比突出.垃圾发电行业以OVOCs （33.9%）和卤代烃（28.3%）占主导,乙醛（13.4%）、丙酮（11.0%）、一氯甲烷（6.1%）为该行业排放的优势物种.以PM_2.5和O₃协同控制为导向,芳香烃和烯烃是储存运输源需要控制的重点;OVOCs和芳香烃都应成为工艺过程源和废弃物处理源控制的关键.涂料制造行业的源反应活性SR_O3和SR_SOA值分别为6.0g/g和1.2g/g,削减单位质量排放的VOCs所减少的PM_2.5和O₃生成潜势最多,应成为深圳市PM_2.5和O₃协同控制下的优先控制行业.     

深圳市典型工业行业VOCs排放谱特征研究

为了深入了解深圳市主要工业行业挥发性有机物VOCs排放组分特征,该研究采用气袋采样-GC/MS分析系统,对6个典型行业企业的VOCs排放进行了测定。结果显示:家具、塑胶和自行车制造行业由于大量喷漆的使用而排放特征相似,芳香烃含量突出(70%);而制鞋行业排放的芳香烃和卤代烃含量均较高(分别占比为41%和55%),与制鞋工艺中所用的胶粘剂中富含苯系物和氯代烃相关;印刷行业排放中由油墨释放的烷烃和芳香烃含量均较高(分别占比为43%和40%);电子行业由于工艺复杂性,烷烃、芳香烃和卤代烃排放量则大致均等。该研究详细量化了家具制造、制鞋和自行车制造行业的VOCs排放源成分谱,共55种VOCs组分,其中包括9种烷烃、7种烯烃、9种芳香烃和30种卤代烃,为环境大气中VOCs来源识别提供了参比信息。进一步对不同行业进行了臭氧生成潜势(OFP)估算,结果表明家具制造业的OFP贡献最为显著(42%),应成为深圳市控制臭氧污染的优先控制行业。     

浙江金华秋季干气溶胶中主要化学组分的消光贡献解析

造成雾霾事件的主要原因是高浓度的大气细颗粒物污染.为了深入研究大气细颗粒物的消光来源,本研究采用高时间分辨率气溶胶观测仪器获得了浙江金华秋季PM1主要化学组分浓度及干气溶胶吸收系数和散射系数演变情况.结合有机气溶胶正矩阵因子解析模型(PMF)和多元线性回归方法,建立了拟合优度很高(R2=0.977)的细颗粒物中主要化学组分与干气溶胶消光系数间的定量关系模型.结果表明,观测期间消光贡献最大的是硫酸铵,贡献率为35.1%;其次是硝酸铵,贡献率为26.7%;二次有机气溶胶(SOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、黑碳(BC)及氯化铵的消光贡献率分别为14.3%、11.2%、8.7%、4.0%.在一些特定污染时段,BBOA具有最大的消光贡献,是导致此时大气能见度大幅度衰减的首要因子.     

深圳大气中VOCs的二次有机气溶胶生成潜势

使用气溶胶生成系数法和产率法,对深圳四季5种芳香烃和异戊二烯所生成的二次有机气溶胶(SOA)量分季节计算并比较得出:四季中除春季外,其余三季产率法计算得到的SOA量均高于生成系数法计算的结果,四季所生成SOA的平均值分别为(2.48±2.02)μg/m3和(2.10±1.21)μg/m3. 2种方法计算结果均为夏季SOA的生成量最大,秋季和冬季次之,春季最小.生成系数法计算得出人为源和天然源的贡献分别为96%和4%,而产率法得到两种源的贡献分别为86%和14%.将生成系数法和产率法计算得到的夏季SOA值与实测值进行比较,发现计算值均低于实测值,分别占实测值的21%和31%.最后计算芳香烃和异戊二烯的自由基反应速率得出,与OH自由基反应是其生成SOA最主要的途径,比例为75%,与NO3自由基和O3的反应比例分别为22%和3%.在生成SOA速度上,苯乙烯的速度最快,苯的速度最慢.