北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳（OC）和元素碳（EC）进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2~366.3、0.9~74.5和0.0~5.5 μg ·m^-3,平均浓度分别为（77.1±52.1）、（11.2±7.8）和（1.2±0.8）μg ·m^-3,碳质组分（OC和EC）整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为：冬季[（13.8±8.7）μg ·m^-3] > 春季[（12.7±9.6）μg ·m^-3] > 秋季[（11.8±6.2）μg ·m^-3] > 夏季[（6.5±2.1）μg ·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8~1.5 μg ·m^-3.二次有机碳（SOC）年均质量浓度为（5.4±5.8）μg ·m^-3,四季贡献比例范围为45.7%~52.3%,年均贡献为48.2%,凸显了二次形成的重要贡献.随污染加重,尽管OC和EC贡献比例均降低,但浓度水平却成倍升高,OC和EC浓度在严重污染天分别是空气质量为优天的6.3和3.2倍.与非供暖时段相比,供暖时段PM_2.5、OC和SOC浓度分别增加了14.4%、47.9%和72.1%,体现了OC对供暖季PM_2.5污染的重要贡献.PSCF分析表明,位于北京西南的山西省和河南省部分区域是PM_2.5和OC的主要潜在源区,且PM_2.5潜在源区更为集中;EC的PSCF高值（>0.7）区域较少,主要位于北京南部,如山东省和河南省部分地区,且北京市及周边地区贡献明显.     

新乡市冬、春季节PM2.5中水溶性离子及重金属的污染特征与源解析

于2015年12月—2016年1月(冬季,采暖季)和2016年3—4月(春季,非采暖季)在河南新乡采集了125个膜样本,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,电感耦合等离子体-质谱分析仪(ICP-MS)分析了20种常见的金属元素,离子色谱(IC)分析了颗粒物中NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)7种水溶性离子,同时结合气象因子与主因子分析法(PCA)对PM_(2.5)进行追因溯源.结果表明:新乡市采暖季和非采暖季PM_(2.5)浓度均值分别为250.17和148.67μg·m~(-3),污染严重;主要金属元素均为Al、Ca、Zn、Fe、Pb,5种元素总共分别占20种金属元素总量的68%和51%;NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-占比均超过水溶性盐离子总量的90%.气象条件与地形条件分别对采暖季和非采暖季的PM_(2.5)局地污染有重要影响;PCA结果发现,新乡市采暖季的PM_(2.5)有3个主要来源,分别为燃煤源(31.86%)、农业源/机动车尾气源(19.34%)和土壤/地面扬尘(22.69%);而非采暖季的3个主要来源分别为机动车尾气源/地壳源(41.67%)、煤炭燃烧源/工业排放源(32.20%)及地面扬尘(12.18%).可见煤炭燃烧、机动车尾气排放对新乡市冬、春季大气污染的贡献较大.     

办公室地面灰尘中PAHs污染的时间变化规律及人体健康风险

为探究室内地面灰尘中15种多环芳烃(PAHs)污染的时间变化规律,于2012年3—7月对北京市一座办公楼内的某办公室进行了每周一次的连续高密度灰尘样品采集。利用高效液相色谱-荧光检测器检测15种PAHs含量。结果表明,该办公室内灰尘样品中∑PAHs浓度范围为1 180~24 300 ng·g~(-1),平均浓度为8 960 ng·g~(-1)。总体上,检出的PAHs以3环PAHs为主,其中菲占PAHs总量的59%以上,其次是4环和5环PAHs,4环PAHs中占的比重最高,约占4环PAHs总量的34%。该办公室内灰尘中∑PAHs的浓度存在显著的时间变化差异,总体表现为∑PAHs浓度随气温升高而降低的趋势。源解析结果显示,机动车排放源、石油源、木材与煤燃烧是北京市室内灰尘中PAHs的主要来源。健康风险评估结果显示,ILCR皮肤接触ILCR手口摄入,且CR均值大于10-6,说明该采样点的PAHs污染存在"潜在致癌风险"。     

新乡市夏冬季节PM2.5稳定碳同位素特征分析

为了探究新乡市PM_(2.5)中δ~(13)C比值的季节性变化特征及其对污染来源的指示作用,于2017年夏冬季节采集PM_(2.5)有效样品91个,并测定了样品中的总碳、水溶性离子和稳定碳同位素比值(δ~(13)C).夏季和冬季的TC浓度平均值分别为11.78μg·m~(-3)和26.6μg·m~(-3).夏季δ~(13)C比值为-27.70‰～-25.22‰其中前14 d的δ~(13)C比值波动较大平均值为-26.96‰,而后16d的δ~(13)C比值相对稳定,平均值为-25.69‰,而且前半月和后半月火点数具有较大差异同时K_(nss)~+浓度与TC质量浓度显著相关(R~2=0.62,P0.01)这说明夏收季节生物质燃烧可能对δ~(13)C比值有显著影响.新乡地区冬季RH与TC/PM_(25)质量比值的显著负相关(R~2=0.68,P0.01),揭示了在霾增长初期以SOA增长为主,而污染期以SIA贡献为主.冬季采样期δ~(13)C比值为-26.72‰～-23.49‰,对霾发展过程中稳定同位素组成的研究发现在霾增长过程中δ~(13)C比值以富集为主,而在霾清除阶段δ~(13)C比值以贫化为主.     

2017~2018年北京大气PM2.5中水溶性无机离子特征

为探究近年来北京市空气质量持续改善过程中PM_2.5及其中水溶性无机离子（WSIIs）特征,于2017~2018年在北京城区进行了连续1 a的PM_2.5样品采集,对其中9种主要WSIIs进行了全面分析.结果表明,北京市PM_2.5年均浓度为（77.1±52.1）μg ·m^-3,最高和最低值分别出现在春季[（102.9±69.1）μg ·m^-3]和夏季[（54.7±19.9）μg ·m^-3].WSIIs年均浓度为（31.7±30.1）μg ·m^-3,对PM_2.5贡献比例为41.1%,季节贡献特征为：秋季（45.9%） > 夏季（41.9%） > 春季（39.9%） ≥ 冬季（39.2%）.SNA是WSIIs的重要组成,春、夏、秋和冬季在总WSIIs中的占比分别可达86.0%、89.5%、74.6%和73.0%.随温度升高,NO₃^-和SO₄^2-分别呈现出了先升高后降低以及波动性升高的趋势;而当相对湿度低于90%时,2种离子浓度均随相对湿度增加而升高,反映了光化学和液相过程对2种离子组分的贡献差异.随污染加重,WSIIs整体贡献比例大幅升高,且各类WSIIs演化特征各异,其中,NO₃^-浓度和贡献均持续升高,而SO₄^2-和各类源自扬尘的离子组分（Mg²⁺、Ca²⁺和Na⁺）贡献降低.观测期间WSIIs主要来源包括二次转化、燃烧源和扬尘源,对燃煤和机动车的管控是其减排的重要途径.后向轨迹分析表明,源自北京市南部和西部的气团对应着较高的PM_2.5浓度和WSIIs占比,且二次离子贡献显著;而源自西北和北部的气团对应的PM_2.5浓度和WSIIs占比则较低,但Ca²⁺贡献较高.     

基于Meta分析的蚯蚓堆肥对堆肥质量和重金属的影响效应

为了综合评估蚯蚓堆肥在不同控制条件下堆肥质量和重金属的转化规律,综述了109篇文献,通过Meta分析定量探讨了蚯蚓种类、预堆肥时间、通风方式、初始C/N、初始pH和初始含水率对提高蚯蚓堆肥质量和降低重金属毒性方面的影响.结果表明,以上6分组因子均显著影响堆肥的质量和重金属毒性.经过蚯蚓堆肥后,以下营养指标含量显著增加：NO₃^--N（116.2%）、TN（29.1%）、TP（31.2%）和TK（15.0%）;而NH₄⁺-N含量（-14.8%）和C/N（-36.3%）显著降低;同时也显著降低了最终堆肥中Cu和Cr总量及其生物有效性.综合考虑不同分组因子对堆肥质量和重金属影响的显著程度,若堆肥以促进腐熟和富集营养元素为目的,则建议堆体物料的初始含水率调节为70%~80%、C/N为30~85和pH为6~7,并进行0~15 d的预堆肥,通风方式采用自然放置方法;若以削弱物料中重金属危害为主要目的,则建议调节物料初始含水率为50%~60%、C/N小于30和pH为7~8,不进行预堆肥,定时翻堆,引用Eudrilus eugeniae种类进行蚯蚓堆肥.     

贵阳市花溪城区大气PM2.5中碳质气溶胶的变化特征及来源解析

碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分,对大气环境质量、人类健康及全球气候变化有着重要的影响.为探究贵阳市花溪城区大气细颗粒物（PM_2.5）中碳质气溶胶的变化特征及来源,于2020年不同季节开展大气PM_2.5原位观测研究,利用热/光学碳分析仪（DRI Model 2015）测定大气PM_2.5的碳质组分.结果表明,观测期间大气ρ（PM_2.5）、ρ[总碳质气溶胶（TCA）]、ρ[有机碳（OC）]、ρ[二次有机碳（SOC）]和ρ[元素碳（EC）]的平均值分别为：（39.7±22.3）、（14.1±7.2）、（7.6±3.9）、（4.4±2.6）和（2.0±1.0）μg·m^-3,OC/EC的平均值为（3.9±0.8）.ρ（PM_2.5）、ρ（TCA）、ρ（OC）、ρ（SOC）和ρ（EC）呈现冬季最高[（52.6±28.6）、（17.0±9.6）、（9.1±5.2）、（6.1±3.9）和（2.4±1.2）μg·m^-3],夏季最低[（25.1±7.1）、（11.6±3.6）、（6.3±1.9）、（3.7±1.2）和（1.6±0.6）μg·m^-3]的季节变化特征.OC/EC季节变化呈现：夏季（4.2±0.8）>冬季（3.8±0.9）>秋季（3.8±0.5）>春季（3.7±0.9）,表明花溪城区各季节均存在SOC生成.SOC与OC呈现显著相关（R²=0.9）,且随着大气氧化性增强,SOC浓度呈增加趋势.OC与EC各季节均呈现较好相关性,其中秋季最高（R²=0.9）,其他3个季节偏低（R²为0.74~0.75）,表明二者具有共同来源.通过OC/EC值范围初步判断碳质气溶胶来源于机动车尾气排放、燃煤排放和生物质燃烧排放.为了进一步定量解析主要排放源对碳质气溶胶的贡献,利用PMF模型对碳质气溶胶来源解析,结果表明贵阳市花溪城区碳质气溶胶主要来源为燃煤源（29.3%）、机动车排放源（21.5%）和生物质燃烧源（49.2%）.     

郑州-新乡冬季PM2.5中元素浓度特征及其源分析

为了探究郑州-新乡地区PM_(2. 5)中各化学组成的污染特征和可能来源,用中流量大气采样器于2016年冬季分别在郑州、新乡市区进行连续1个月大气PM_(2. 5)膜采集,利用重量法、电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和离子色谱法分别进行了PM_(2. 5)浓度、17种金属元素的含量和7种水溶性离子含量的测定,并采用富集因子法和主成分分析法分析元素污染特征及其来源.结果表明,新乡地区2016年冬季PM_(2. 5)的质量浓度日均值为223. 87μg·m~(-3),郑州2016年冬季PM_(2. 5)质量浓度日均值为226. 67μg·m~(-3),两地污染水平相对较高.两地PM_(2. 5)中主要常量元素均为Al、Ca和Fe,约占17种元素总量的50%,而主要重金属含量差异明显,新乡PM_(2. 5)中重金属的含量均高于郑州地区,其中Cd、Ag和Pb富集因子超过1 000,新乡Cd元素富集突出.两地水溶性盐离子均以SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子为主,占水溶性离子总量超过94%,(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3是两地PM_(2. 5)中主要存在形式.源解析结果显示,新乡2016年冬季的主要来源是生物质燃烧及二次气溶胶混合源,贡献率为34. 94%.郑州2016年冬季PM_(2. 5)的主要来源是燃煤及交通混合源,贡献率为33. 99%.     

郑州市大气细颗粒物中水溶性离子季节性变化特征及其源解析

为探究郑州市PM_2.5的污染水平,水溶性离子组成特征并进行来源分析,于2016年四季进行PM_2.5周年膜采样,每个季节连续采集30 d共采集有效样品170个.分别采用重量法测定PM_2.5的质量浓度,离子色谱法测定水溶性离子浓度,并使用主成分分析法对其进行来源解析.结果表明,在采样期间郑州市PM_2.5年均质量浓度为150.72μg·m^-3,季节性特征明显,冬季最高,夏季最低,秋季略高于春季.NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-是郑州PM_2.5中最主要的无机水溶性离子,三离子之和占所测7种水溶性离子总含量的比例分别为92.55%（春）、92.94%（夏）、93.06%（秋）和93.15%（冬）.阴阳离子电荷当量年均值为0.886,PM_2.5呈弱碱性.春、夏季节铵盐的存在形态为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,秋季铵盐的存在形式可能为NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄和NH₄HSO₄,冬季NH₄⁺除上述3种存在形式外,可能还以NH₄Cl或其他形式存在.郑州市大气中存在较强的SO₂、NO₂二次转化过程,水溶性离子的主要来源是二次转化过程,化石燃料和生物质燃烧、矿尘、农业活动以及土壤和建筑尘等.     

新乡冬季PM2.5中金属元素与水溶性离子年际变化及其来源解析

为了探究新乡地区年际间冬季PM_(2.5)组分的变化特征和污染来源,于2015年冬季和2016年冬季分别在新乡市区进行连续1个月的膜采样,测定PM_(2.5)质量浓度、金属元素含量及其水溶性离子成分含量,并结合气象因素进行分析.结果表明,新乡地区2015年和2016年冬季采样期间PM_(2.5)的质量浓度日均值分别为226μg·m~(-3)和224μg·m~(-3),污染水平较高.观测期间,新乡冬季PM_(2.5)中Cd和Pb金属元素富集明显,富集因子超过1000.且与2015年相比,2016年金属元素(除Ag和Ni)浓度下降约7. 83%～73. 33%,富集程度均趋于降低.水溶性离子以SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种为主,2016年在PM_(2.5)中占比上升25. 1%.综合两种成分分析,新乡地区的PM_(2.5)污染呈现出金属污染向二次水溶性离子污染转移的趋势.综合PCA和PMF源解析结果显示,新乡市冬季有4种主要排放源,即尘土、二次源、工业源和化石燃料燃烧源,2015年冬季主要来源是土壤和建筑扬尘混合源,贡献率37. 46%,2016年主要来源是交通及工业生产中的二次气溶胶污染源,贡献率为34. 94%.