基于时空回归克里格和AOD数据的PM2.5时空插值

基于京津冀地区2016年PM_(2.5)浓度监测数据和MOD04的10 km分辨率气溶胶数据,结合时空位置,建立PM_(2.5)回归模型,使用时空回归克里格方法对京津冀地区进行PM_(2.5)时空插值,对比研究时空回归克里格与只使用监测站数据的普通时空克里格方法的时空插值结果。结果表明,两种方法的插值结果时空趋势相同,京津冀地区东南部PM_(2.5)浓度较高,夏秋两季浓度低于春冬两季;时空回归克里格插值结果的均方根误差为26.1,时空克里格插值结果均方根误差为28.3,即兼顾时空趋势并结合气溶胶数据的时空回归克里格插值精度提高了约8%。     

模拟环境条件下δ-MnO_2氧化As(Ⅲ)的搅拌流动动力学特征

采用搅拌流动法研究了酸性水钠锰矿及水羟锰矿2种δ-MnO2矿物氧化As(Ⅲ)的动力学过程,构建了可用于多相体系的搅拌-流动氧化还原反应动力学模型.经过As吸附量的校正后,该模型对酸性水钠锰矿及水羟锰矿氧化As(Ⅲ)动力学数据拟合度分别为0.980和0.951,模型拟合得到pH 7时2种矿物单位比表面上氧化As(Ⅲ)的初始反应速率常数k分别为0.131,0.014min-1·m-2.相比而言,该速率常数明显高于批量法得到的表观速率常数kobs,0.021,0.001min-1?m-2更接近真实的化学动力学参数.搅拌流动法与批量法得到的不同矿物的速率常数大小趋势一致,即尽管酸性水钠锰矿对As(Ⅲ)的氧化率低于水羟锰矿,单位比表面上酸性水钠锰矿氧化As(Ⅲ)初始反应速率却远高于水羟锰矿.反应过程分析表明,反应初始阶段,As(Ⅲ)的吸附为主要限速步骤;而随着反应的进行,矿物表面反应位点逐渐钝化或减少,反应位点数量成为限速步骤.     

皂角苷和柠檬酸联合去除厌氧消化污泥中重金属的研究

以武汉某污水处理厂未厌氧消化与厌氧消化的污泥(分别为S1和S2)为研究对象,通过振荡淋洗实验,研究了皂角苷(质量分数0.1%~2.0%)和柠檬酸(0~1 mol·L~(-1))联合对2种污泥中Ni、Pb、Zn的去除效果,确定皂角苷和柠檬酸联合淋洗的最佳浓度组合,并采用BCR连续提取法分析淋洗前后3种重金属的形态变化.结果表明,皂角苷和柠檬酸联合对污泥中3种重金属均有较好的去除效果,Ni、Pb、Zn的最高总去除率分别为76.02%、59.93%和15.94%.综合分析,1%的皂角苷与0.4 mol·L~(-1)的柠檬酸联合淋洗的去除效果最好,2种污泥中重金属去除率的大小均为未厌氧消化污泥(S1)厌氧消化污泥(S2).与未厌氧消化污泥相比,厌氧消化污泥Ni的残渣态、Pb的可还原态及Zn的可氧化态含量明显增加,而Ni的可还原态含量减少.联合淋洗后S1、S2中约80%的酸溶态和可还原态的Ni、Zn被去除,Pb的可还原态分别去除67.07%和58.06%;且各重金属残渣态所占比例大幅度增加,其中,Pb的增加最为明显,所占比例超过90%.     

硒对菜地土壤镉微区分布及其吸附解吸特性的影响

以南方酸性黄棕壤为研究对象,采用根箱进行小白菜种植,研究了不同剂量的外源硒(0、0.25、1.00 mg·kg-1,以Se计)处理下,小白菜根际与非根际土壤Cd的含量变化;同时,通过Langmuir和Freundlich吸附模型进一步分析了经Se(0、0.25、1.00 mg·kg-1)预处理并经历过小白菜生长的根际与非根际土壤对Cd的吸附与解吸特性.结果表明,在Cd含量较低(0.50 mg·kg-1)的土壤中,低剂量的Se处理(0.25 mg·kg-1)根际土壤与非根际土壤的Cd含量均高于Se剂量为0、1.00 mg·kg-1的两个处理;在Cd含量较高(5.00 mg·kg-1)的土壤中,不同剂量的Se处理未能对土壤中Cd含量造成显著差异.通过吸附解吸试验及Langmuir和Freundlich两种吸附模型的模拟,发现根际土壤对Cd的吸附容量和吸附能力均小于非根际土壤,且根际土壤Cd的非专性吸附比率大于非根际土壤,表明小白菜的生长能够改变根际土壤对重金属Cd的吸附解吸特性,增加土壤中Cd的环境风险;然而,在本实验剂量范围内,外源Se预处理并未显著改变小白菜土壤Cd的吸附解吸特性,尚不足以证明Se通过影响小白菜根系分泌物等微域环境进而改变土壤重金属Cd的吸附解吸等环境化学行为.     

生物质炭对华北平原4种典型土壤N2O排放的影响

生物质炭作为一种新型的土壤改良剂,在降低土壤温室气体排放方面发挥着重要作用.为明确生物质炭对冬小麦苗期土壤N_2O排放的影响,以华北平原的4种典型土壤(水稻土、砂姜黑土、褐土和潮土)为研究对象,进行田间试验,设置了4个处理:对照(CK)、单施化肥(NPK)、单施生物质炭(BC)和化肥与生物质炭配施(NPK+BC).结果表明,单施化肥显著增加了4种土壤N_2O排放,与对照相比,水稻土、砂姜黑土、褐土和潮土N_2O排放分别增加了314%、116%、240%和282%.添加生物质炭对华北平原4种土壤N_2O排放影响存在差异,与CK相比,单施生物质炭水稻土、褐土N_2O排放显著增加了72. 4%和50. 9%,而砂姜黑土和潮土BC与CK处理无显著差异.与NPK相比,生物质炭与化肥配施显著降低了4种土壤N_2O排放.添加生物质炭提高了4种土壤pH,其中,初始pH最低的水稻土,受生物质炭影响较显著,施肥则降低了4种土壤pH.砂姜黑土、褐土和潮土施肥处理N_2O排放通量均与铵态氮含量呈显著正相关,水稻土和砂姜黑土单施生物质炭处理N_2O排放通量与硝态氮含量呈显著正相关.     

油菜硒的富集特征及其与土壤硒的关系

为系统研究油菜对硒的富集特征及其与土壤硒形态间的关系,采用人工添加外源硒(0、0.5、5.0 mg·kg~(-1)土壤)的方式,构建了土壤含不同浓度硒的大田实验系统.测定了成熟期油菜不同部位硒总量、籽粒中有机小分子硒化合物及根际土壤中各形态硒的含量.明确了硒在油菜体内的富集特征;分析了籽粒中硒含量同其他组织部位及土壤硒含量间的关系;深入解析了土壤各形态硒对油菜硒的贡献.结果表明,随土壤硒浓度的增加,由根部向地上部转移的硒的比例增大;土壤高浓度(5.0 mg·kg~(-1))硒处理下,更大比例的硒富集于角果壳和籽粒中;硒代蛋氨酸、硒代半胱氨酸是籽粒中主要形态的有机小分子硒化合物;各浓度硒处理土壤中,均以铁锰氧化物结合态为主,占土壤总硒的87.24%~97.40%;籽粒硒含量与其他组织部位硒及土壤硒含量呈显著相关;茎干中硒与根系中硒含量呈正相关,而茎干中硒又是角果壳硒的主要贡献因子,茎干和角果壳硒对籽粒硒具有同等贡献.研究结果明确了油菜对硒的富集特征及其与土壤硒形态间的关系,有助于通过土壤中硒形态和植物营养器官中硒含量来评估籽粒中硒含量.     

基于时空指示克里格的PM2.5不确定性分布

以山东省2014年PM_2.5浓度监测数据为对象,利用时空指示克里格理论和方法,实现对PM_2.5时空分布的不确定性分析.结果表明,山东省境内PM_2.5的空间自相关范围大于100km,时间自相关范围为3d左右.此外,山东省境内各空间位置全年空气质量以大于0.8的概率达到空气质量"优"级别的时空占比为7%,以大于0.8的概率达到轻度污染级别的时空占比为34%,以大于0.8的概率超过严重污染级别的时空占比为1%;东部沿海地域空气质量达到轻度污染的概率明显高于中西部,夏季空气质量也明显优于其它季节.     

老化生物炭对红壤铝形态影响的潜在机制

生物炭能降低酸性红壤活性铝含量,而经过长期降雨淋洗或酸雨等环境作用发生老化后,生物炭将如何改变土壤铝形态进而影响缓解铝毒的能力?为评估生物炭缓解铝毒潜力提供重要依据,本研究采用水洗和酸化的方法加速花生壳生物炭老化,将原生物炭、水洗老化生物炭和酸化老化生物炭与酸性红壤进行充分混合,设置CK(0%生物炭)、PB(施2%原生物炭)、WB(施2%水洗生物炭)和AB(施2%酸化生物炭)共4个处理进行装盆熟化培养,每个处理4个重复,探究老化生物炭对红壤铝形态影响的潜在机制。结果表明,与CK相比,老化生物炭可增加土壤速效钾和有机质的含量;PB和WB处理红壤p H分别上升了0.17和0.16个单位,而AB处理红壤p H却降低0.44个单位;PB和WB处理红壤交换性酸总量分别下降70.08%和34.84%,而AB处理红壤交换性酸总量却升高18.24%,说明老化生物炭不能有效降低土壤中活性酸和潜在酸的含量,酸化老化生物炭甚至会加剧土壤的酸化。此外,与CK相比,PB和WB处理红壤中腐殖酸铝、胶体铝离子和单聚体羟基铝离子含量分别增加了8.59%和2.87%、20.17%和14.46%、101.65%和32.92%,交换性Al~(3+)含量却分别降低了81.87%和49.15%,而AB处理中交换性Al~(3+)和胶体铝离子含量分别升高了17.98%和20.67%,而腐殖酸铝和单聚体羟基铝离子的含量却降低了40.69%、49.79%,表明水洗老化生物炭仍可使具有生物毒害性的Al~(3+)含量下降,而酸化老化生物炭会增加Al~(3+)的含量。进一步研究表明,生物炭老化前后,不同形态的铝会发生转化关系,土壤中各形态铝比例发生变化,但是腐殖酸铝和胶体态铝Al(OH)_3~0仍然是活性铝的主要赋存形态。因此,生物炭在老化后,仍然具备提高土壤养分的潜力,但是其对土壤酸度和铝毒的缓解能力却显著下降,甚至会加剧土壤酸化和铝毒害。     

消落带夏冬季土壤溶解有机质的组成特征及来源

溶解性有机质(Dissolved organic matter,DOM)普遍存在于土壤、沉积物和水体中,在环境地球化学和全球碳循环中发挥重要作用。消落带独特的"干湿交替"使土壤有不同的季节特征,但有关不同季节土壤DOM的性质、组成及来源差异还未见报道。利用紫外-可见光谱、三维荧光光谱(Excitation-emission matrices,EEMs)与平行因子分析模型(Parallel factor analysis,PARAFAC)相结合的方法,分析了丹江口库区消落带表层土壤DOM在不同季节的组成、结构,并对其来源进行解析。结果表明,不同季节消落带土壤DOM的组成特征存在一定差异。冬季土壤的有色溶解性有机物(Chromophoric dissolved organic matter,CDOM)浓度、土壤DOM的芳香性、缩合度、腐殖化程度、所含疏水性组分都高于夏季土壤,但参与光漂白的活性要低于夏季土壤。荧光指数(FI)、腐殖化指数(HIX)和生物源指数(BIX)表明该区土壤DOM的来源在不同季节都有明显的自生源特征,且腐殖化程度和生物可利用性都不高,并未表现显著差异。该区土壤DOM存在两个主要的荧光峰:紫外光区类富里酸峰、可见光区类富里酸峰和类腐殖酸峰。研究提出消落带淹水期间产生的DOM对水环境有很大影响,以内源为主的库区在水质改善的过程中需加强对内源物质的管控。这些研究结果可为消落带的水体修复和污染物的迁移转化提供科学依据。     

重庆市典型城镇区地表径流污染特征

以重庆大渡口区建胜镇为典型区域,选取水泥瓦屋顶、石棉瓦屋顶、水泥平屋顶、居民区水泥路面、餐饮沥青路面、油库沥青路面等不透水下垫面和附近一条合流制溢流渠为采样点,研究了城镇地表径流中营养性污染物和重金属排放特征.结果表明,路面径流中TSS、COD、TN、TP平均质量浓度为(1 681.2±677.2)、(1 154.7±415.5)、(12.07±2.72)、(3.32±1.15)mg·L-1,普遍高于屋面径流污染物平均质量浓度:(13.3±6.5)、(100.4±24.8)、(3.58±0.70)、(0.10±0.02)mg·L-1.不透水地表径流中,TDN、TDP分别占TN、TP的62.60%±34.38%、42.22%±33.94%.与中心城区相比,本城镇地表径流污染物质量浓度一般较高.合流制溢流中,TSS、COD、TDN、TN、TDP、TP为(281.57±308.38)、(231.21±42.95)、(8.16±2.78)、(10.60±3.94)、(0.38±0.23)、(1.51±0.75)mg·L-1,重金属质量浓度均未超过地表水环境质量Ⅴ类标准.合流制溢流中大部分污染物存在初期冲刷效应,而TSS的初期冲刷效应较弱.合流制溢流中,COD、TP与TSS都具有显著正相关关系,NH+4-N和TP、TDP、TN、TDP之间呈显著正相关关系,而NO-3-N和其它指标都呈负相关关系.