pH和溶解性有机质对磺胺甲恶唑光降解的影响

为了考察pH和溶解性有机质(DOM)对磺胺甲恶唑(SMX)自然光降解的影响,采用光化学反应器对SMX降解过程进行模拟实验,并利用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和三维荧光光谱(3DEEM)对腐殖酸进行表征。结果表明:SMX光解过程符合准一级反应动力学方程,在中等酸性条件下反应速率明显高于中性或碱性条件;添加不同浓度的Pahokee泥炭腐殖酸(PPHA)和Sigma-Aldrich腐殖酸(SigHA)时,均对SMX的光降解产生了不同程度的抑制作用;FT-IR检测发现,PPHA与SigHA均含有含氧官能团,具有一定的还原能力,3DEEM显示PPHA具有荧光特性,可能和SMX结合生成配合物。pH影响SMX的光解与物质本身的酸离解常数有关,对光子的竞争、淬灭作用和掩蔽效应可能是PPHA和SigHA对SMX光降解抑制作用的主要原因。     

磺胺氯哒嗪在海水中的间接光降解

以有色溶解有机物(CDOM)作为主要光敏剂研究磺胺氯哒嗪(SCP)间接光降解行为和机理,分析CDOM组成、盐度和pH值对SCP间接光降解的影响.SCP间接光降解速率随CDOM浓度升高而逐渐加快.CDOM产生的光化学反应活性中间体对SCP间接光降解的贡献率不同,其中³CDOM^*起主要作用,对SCP间接光降解的贡献率高达77.94%.所用CDOM由4种荧光组分组成,包含3种外源腐殖质(C1,C2,C3)和1种内源腐殖质(C4), SCP间接光降解去除率和³CDOM^*浓度分别与荧光组分的相关性大小顺序均为C3>C2>C4>C1.其中C3和C2与[³CDOM^*]具有较高线性相关性(R²>0.97),是³CDOM^*的主要贡献者.盐度和pH值对SCP间接光降解的影响作用显著.在盐度为15‰时,SCP的间接光降解速率最大.在低盐度范围(0~15‰)内,离子强度效应对间接光降解的促进作用大于无机阴离子带来的抑制作用,使得间接光降解速率随着盐度的升高而加快.溶液pH=(5.00±0.10)时,SCP的间接光降解速率最大.SCP的间接光降解速率随着溶液pH值的升高而减慢,中性和碱性环境不利于SCP的间接光降解.     

水环境中不同形态氮对甲芬那酸光降解影响机制的研究

研究了紫外光照射下水环境中不同形态的无机氮(NO-3、NO-2和NH+4)对甲芬那酸(MEF)光解的影响.NO-3与NO-2均促进MEF的光解,NH+4对MEF的光解基本无影响;在NO-3、NO-2存在下添加适量异丙醇,显著抑制MEF的降解,实验表明NO-3、NO-2在光照下产生了·OH并参与对MEF的氧化降解.同时模拟研究了水体处于不同p E值下,水中存在的不同形态的无机氮对MEF光解的复合影响,其对MEF光解促进作用不是简单的叠加关系,增大p E值,MEF的光解速率先增大后减小.当NO-2和NH+4共存时,对MEF的光解主要表现为NO-2的影响;当NO-2和NO-3共存时,两者对MEF的光解存在拮抗作用.     

典型类雌激素的降解方法及其影响因素研究进展

类雌激素是一类新兴污染物,目前在环境中普遍存在,且在极低浓度下可对生物体和环境产生重大威胁.本文重点介绍了酚类、天然类固醇类和邻苯二甲酸酯等3种典型类雌激素的来源、环境分布特征及其生物毒性,综述了典型类雌激素的最新化学降解法(直接光解法和高级氧化法)和生物降解法(菌类降解法和藻类降解法)及其特点.直接光解法操作简便,但降解效果不佳;高级氧化法能快速高效地去除类雌激素,但操作相对复杂、影响因素较多;生物降解法的应用性强,但处理周期长、受环境因素影响大.此外还阐述了类雌激素的降解机理及其影响因素,最后对典型类雌激素的多种高效联合降解技术提出了展望.     

气相中嗅味物质—壬醛的真空紫外光降解研究

在建立热脱附-气相色谱法分析气相中低浓度壬醛的基础上,研究了不同条件下真空紫外光对气相中低浓度壬醛的光化学降解。结果表明,壬醛的真空紫外光降解率基本不受初始浓度的影响,在所研究的浓度范围(0.13～1.74mg/m3)内符合一级动力学,其表观反应速率常数为2.3 min-1。相对湿度一开始增加时均使得不同浓度的壬醛的去除率降低,但低浓度壬醛的降解随后几乎不再受相对湿度变化的影响,而较高浓度壬醛的去除率则先随相对湿度增加而下降,随后则又上升。壬醛能在极干燥的氮气气氛中被真空紫外光降解,同时它在氮气气氛中的降解率随相对湿度的增加而增加,壬醛在极干燥的氮气、空气和氧气气氛中的降解率依次上升,说明真空紫外光直接光解、光解产生的羟基自由基、光解产生的氧原子或臭氧均能导致壬醛的有效降解,且这3种机制相互影响。     

水环境中碳纳米管对沙丁胺醇光降解的影响

选取沙丁胺醇(salbutamol,SAL)为目标污染物,研究了3种碳纳米管(CNTs,单壁碳纳米管SCNT、羟基衍生化多壁碳纳米管MWNT-OH和羧基衍生化多壁碳纳米管MWNT-COOH)对有机污染物在模拟太阳光照下降解的影响;并且研究了CNTs与天然水体中光活性物质三价铁离子(Fe3+)的相互作用.结果表明,3种CNTs能够通过竞争吸收光子,即光屏蔽作用抑制SAL光解;同时又能通过光致激发产生单线态氧(1O2)促进光解反应,两种作用机制同时存在,在绝大多数情况下,抑制作用占主导地位.此外,CNTs还能通过静电吸附作用使水体中的光活性物质Fe3+失活,从而影响有机污染物在天然水体中的光化学行为.     

绢云母负载N掺杂纳米二氧化钛的制备及性能研究

以绢云母为载体,采用水解-沉淀法制备出了绢云母负载纳米TiO2粉体(TiO2/M),以尿素为氮源,采用后掺杂法制得具有可见光响应的N掺杂TiO2/M.采用XRD,XPS,SEM,DUV等手段对样品进行了性能表征;并以日光色镝灯为光源,甲基橙为模拟污染物检测其光催化活性.研究了N的掺杂对粉体中TiO2晶相结构,粒度和光催化性能的影响.结果表明,绢云母与TiO2通过桥氧相连形成包覆层,N的掺杂抑制了TiO2晶粒的长大,减缓锐钛矿向金红石相的转变,同时N的掺杂形成Ti—O—N键,形成新的能级结构,使样品对光的吸收边红移至440—550 nm,具有明显的可见光响应,对甲基橙的光催化降解率与没有掺N的样品相比,最高可达1.6倍.     

Ag-AgI/CN/MA复合物的制备及其可见光催化性能

采用沉淀法和热聚合法分别将AgI、氮化碳(CN)负载在介孔γ-Al_2O_3(MA)上,并通过光还原银离子成功制备了等离子体诱导可见光催化剂Ag-AgI/CN/MA.利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和透射电子显微镜(TEM)对Ag-AgI/CN/MA复合材料进行表征,并对其在可见光照射下(λ420 nm)的光催化性能进行了研究,考察了初始溶液pH值及催化剂投加量等条件对光催化反应的影响.结果表明,表面银以Ag+和Ag0形式共存,并且Ag和AgI均匀地分散在CN的表面.与CN和Ag-AgI/MA相比,Ag-AgI/CN/MA复合物对甲基橙(MO)具有更高的可见光催化降解效率,且反应过程中Ag+的释放量显著减少,显示出良好的稳定性.当溶液pH值为7、催化剂投加量为1 g·L~(-1)时,Ag-AgI/CN/MA-2显示出最优的催化性能.同时,其对罗丹明B(Rh B)、甲基红(MR)和刚果红(CR)等不同电性的染料均体现出良好的催化性能.     

水中安替比林的紫外光降解研究

以波长为254 nm的紫外杀菌灯为光源，研究了水溶液中消炎镇痛药物安替比林（PZ）的光降解行为；考察了初始pH值及水中其他物质对PZ光降解的影响，探讨了PZ光解机制，并分析其降解产物及光解途径。结果表明，安替比林的光降解遵循拟一级反应动力学规律，pH值变化对光解速率基本没有影响。安替比林直接光降解占主导作用，活性氧类物种（ROS）对安替比林间接光解基本没有贡献。腐殖酸对安替比林光降解有抑制作用，而NO^-₃，HCO^-₃，Cl^-对安替比林光降解没有明显作用。GC-MS分析表明安替比林在紫外辐射下生成甲酰胺，乙酰胺，2-羟基吲哚-3-酮，2，4（1氢，3甲基）-喹唑啉二酮，1-甲基-2-羟基苯并咪唑，2-羟基苯并恶唑等一系列具有安替比林母体苯环结构的化合物，表明安替比林侧链上N—N键断裂导致其最终降解。     

零价铁类Fenton试剂氧化降解废水中有机污染物的研究进展

综述了近年来国内外Fe0类Fenton试剂氧化反应降解废水中有机污染物的研究现状，介绍了Fe0-H2O2体系、紫外光-Fe0-H2O2体系和可见光-Fe0-H2O2体系处理有机污染物的机理、特点和效果，并对未来Fe0类Fenton试剂氧化反应体系处理有机污染物的发展前景进行了展望。