水体中N、Fe的存在形态对萘普生光解行为的影响

研究了水环境中不同形态的无机氮(NO_3~-、NO_2~-、NH_4~+)和铁(Fe~(3+)、Fe~(2+))对萘普生(NPX)紫外光降解的影响.结果表明,NO_3~-、NO_2~-、Fe~(3+)和Fe~(2+)均抑制NPX的紫外光降解,抑制率随添加浓度的增加而增大;NH_4~+对NPX的紫外光降解基本没有影响.同时,模拟在水体中不同p E值下,不同形态无机氮和铁体系分别对NPX紫外光降解的复合影响.研究发现,在无机氮体系,复合状态下对NPX的紫外光降解存在拮抗作用;在铁体系,复合状态下对NPX的紫外光降解存在协同作用.     

不同形态氮转化对啶虫脒在水溶液中光解的影响

模拟研究了环境中氮发生形态转化时对啶虫脒在水体中光解的影响.结果表明,啶虫脒的光解反应符合一级动力学规律.pE反映了体系的氧化还原性,环境pE值较低时,无机氮主要以NH4+形式存在,对啶虫脒光解几乎没有影响;;随着pE值的提高,无机氮逐渐由NH4+形式向NO2-和NO3-形式转化,NO2-、NO3-的存在均对啶虫脒的光解有抑制作用,它们对啶虫脒光解的抑制是由于对光辐射的竞争性吸收所引起的.多种形态无机氮共存时,其对啶虫脒光解的抑制作用不是简单的加和关系,各形态无机氮之间存在一定的拮抗作用.当环境pE值达到7.2后,无机氮主要以NO3-形式存在,其对啶虫脒光解的抑制率最高可达36.71%.     

二氧化钛平推流光催化反应器降解染料过程中氮素的变化

研究了在平推流光化学反应器中采用纳米TiO2光催化降解水中染料化合物。结果表明:染料化合物能被光催化有效地降解为NH+4-N、NO-3-N和其他无机离子,不同结构类型染料的降解速率不同,但均符合准一级动力学模型;通过监测降解过程中无机氮产物的含量,发现染料类化合物在光催化过程中有机氮先降解成NH+4-N,再被继续氧化成NO-3-N,由于强氧化环境的作用,NH+4-N向NO-3-N转化过程中,不经过中间价态的NO-2-N。     

不同形态无机氮对水中微量药物安替比林光降解效能影响

在300 W氙灯光照条件下,研究了消炎镇痛类药物安替比林(ANT)在纯水中的光降解效能与机制,重点考察了水中不同形态无机氮及pE值对ANT光降解效能的影响.结果表明,ANT在不同条件下的光降解均符合假一级反应动力学;ANT在纯水中的光降解包括直接光解以及由羟基自由基(.OH)和单线态氧(1O2)参与的自敏化光解,贡献率分别为55.27%、22.19%和22.54%.不同形态无机氮(NH4+、NO2-和NO3-)单独存在条件下对ANT光降解效能的影响差异较大.在pE值较低时,即无机氮主要以NH4+形式存在,对ANT的光降解几乎没有影响;随着pE值的升高(由4.82～6.85),NH4+向NO2-转化,由于NO2-不仅能与ANT竞争吸收光子,同时还对.OH具有较强的淬灭作用,使得其对ANT光降解的抑制作用逐渐增强,当pE值达到6.85,即无机氮主要以NO2-形式存在时,ANT光降解的抑制率达到最高为35.31%;随着pE值的继续升高(由6.85～8.15),NO2-向NO3-转化,对ANT光降解的抑制作用逐渐减弱.     

不同形态无机氮对水环境中双酚A光降解的影响

在紫外光照射条件下,研究了水溶液中不同形态无机氮（NO₃^-、NO₂^-和NH₄⁺）对双酚A（BPA）光解的影响和机制.结果表明,BPA在纯水中的光解包括直接光解和·OH、¹O₂、O₂.^-等ROS（活性氧物种）参与的自敏化光解反应,其反应均符合准一级动力学模型特征,·OH、¹O₂、O₂.^-、BPA^*相对应的贡献率分别为13.4%、7.7%、22.9%、47.9%,以直接光解途径为主.分别添加的不同形态的无机氮显示出不同的效应,NO₃^-、NO₂^-表现出抑制效应,NH₄⁺则没有影响.当不同形态无机氮共存时,若p E值<5,此时无机氮以...     

氮添加对生长季寒温带针叶林土壤有效氮和酸化的影响

基于低剂量、多形态的N添加控制实验,以大兴安岭寒温带针叶林为研究对象,通过长期持续的原位增N处理,测定了2010年、2012年和2013年生长季初期(5月)和生长旺季(8月)0~10 cm土壤有效氮(NH+4-N和NO-3-N)含量以及土壤p H值.结果表明,生长季初期和生长旺季土壤有效氮均以NH+4-N为主,NO-3-N含量较低,其中NH+4-N含量占无机氮含量的96%以上.随着增N时间的延长,同生长旺季相比,增N对生长季初期0~10 cm土壤NH+4-N影响较为明显,且主要受施N类型影响.与此相反,生长旺季0~10 cm土壤NO-3-N含量高于生长季初期.N输入对生长季初期和生长旺季土壤NO-3-N影响较为明显,且低N处理更倾向于促进0~10 cm土壤NO-3-N的富集.随着时间的延长,土壤NH+4-N和NO-3-N对增N的响应都由前期的不显著向后期的显著转变.增N对生长季初期和生长旺季0~10 cm土壤p H值影响显著,其中低N处理的土壤和生长旺季阶段土壤p H值相对较低.随着增N时间的延长,土壤p H值对增N的响应也由前期的不显著向后期的显著转变.长期持续的增N处理已经使大兴安岭寒温带针叶林0~10 cm土壤产生了明显的酸化.     

水中无机氮形态变化对酮洛芬光降解的影响

研究了模拟太阳光照射下水环境中不同形态氮(NO₃^-、NO₂^-和NH₄⁺)对酮洛芬(KET)光解的影响.结果表明,KET在平均波长(200~450nm)下量子产率Φ_o为0.14. NO₃^-浓度从0.01mmol/L^-增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0109降至0.0085; NO₂^-浓度从0.01mmol/L增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0095降至0.0069, NH₄⁺对KET的光解基本无影响. NO₃^-的光掩蔽现象对KET光解的影响起主要作用; NO₂^-则通过光掩蔽现象和羟基自由基猝灭来抑制KET的光解.同时研究了当水环境中pE值发生变化而引起水中无机氮形态转化时,不同形态氮共存对KET光解的复合影响,随着pE值的增大,KET的光解速率先减小后增大;当NO₂^-和NH₄⁺共存时,两者对KET光解的影响存在拮抗作用,这一拮抗作用也存在于NO₂^-和NO₃^-之间.     

南海东部大气湿沉降中无机氮的研究

通过分析2000至2014年菲律宾马尼拉(Manila)和洛斯巴诺斯(Los Banos)大气湿沉降资料,初步探讨近15年湿沉降中无机氮含量特征以及对南海东部海域水生生态系统的影响。结果显示,湿沉降中NO-3-N和NH+4-N的浓度均为旱季高雨季低;NO-3-N浓度在近15年虽有波动,但并无明显变化趋势;而洛斯巴诺斯区域的NH+4-N浓度自2009后稍有波动上升。NO-3-N和NH+4-N的沉降通量与浓度相反,表现为雨季高而旱季低,年际上总体表现为NH+4-N的沉降通量大于NO-3-N,马尼拉无机氮的沉降通量大于洛斯巴诺斯,并且在2003年之后,马尼拉和洛斯巴诺斯NH+4-N的沉降通量均呈明显上升趋势,菲律宾经济的快速增长及人类活动是主导其上升的主要因素。马尼拉和洛斯巴诺斯湿沉降中NO-3-N/NH+4-N值分别为0.33和0.41,该比值和无机氮浓度与南海东部各海区表层海水的值有明显的差别,因此降水可能改变该海域表层水体无机氮的组成结构,进而影响水体中浮游植物的生长及其群落结构。     

赣江流域土地利用方式对无机氮的影响

赣江无机氮是鄱阳湖氮素输入的主要来源,查明流域土地利用方式对赣江无机氮的影响对鄱阳湖的富营养化防治具有重要意义.基于2013年1月和6月对赣江干流和主要支流NO-3-N和NH+4-N的浓度测定,通过不同空间尺度和土地类型等级划分,利用相关分析和冗余分析研究土地利用方式对赣江无机氮浓度的影响.结果表明,不同空间尺度的子流域划分方式对赣江流域土地利用类型与无机氮浓度的相关性有较大影响.与NO-3-N相比,选择更小的子流域划分尺度有助于分析土地利用方式对NH+4-N浓度的影响;在温度较高、微生物活动强烈的季节,也应选择更小的子流域划分尺度研究土地利用方式对无机氮浓度的影响.一级土地利用分类下,赣江流域水田、水域对NO-3-N起"源"作用,林地、草地起"汇"作用;居民建设用地对NH+4-N起"源"作用,林地起"汇"作用.二级土地利用分类下,水田中丘陵水田是赣江NO-3-N浓度的主要来源,其次为平原水田,山区水田最小.居民建设用地中的城镇用地和其它工矿建设用地是赣江NH+4-N的主要污染来源,农村用地是NO-3-N的主要污染来源.     

中亚热带典型林分不同层次氮硫湿沉降动态变化

基于野外定点监测的方法,于2012年9月~2013年8月对四面山常绿阔叶林大气降水、穿透水、枯透水、土壤渗滤液进行了持续1 a的氮、硫湿沉降动态变化的研究.结果表明:四面山大气降水全年p H平均值为4.89,最大值为5.14,大气降水明显偏酸性;土壤层和林冠层能使降雨的p H值有所升高,其中土壤层对p H值的调升幅度最大,其次为森林冠层;森林冠层对NO-3、NO-2、SO2-4有一定的吸附净化作用,平均截留率分别为56.68%、45.84%、35.51%;研究结果也表明:枯枝落叶的降解是导致各离子质量浓度在枯透水中增加的原因;森林土壤能够吸附中和NO-3、SO2-4、NH+4,释放出NO-2.中亚热带常绿阔叶林生态系统对大气降水中NO-3、NO-2、NH+4、SO2-4的总截留率分别为92.86%、57.86%、87.24%、87.25%,对酸性降雨有一定的缓冲作用.     

水体中几种无机离子对硝酸根敏化甲芬那酸光降解影响研究

以中压汞灯为光源,研究环境浓度范围内硝酸根对甲芬那酸(MEF)光降解的影响机制.结果表明,甲芬那酸在不同浓度硝酸根溶液中的光解反应符合准一级动力学规律,其降解速率常数随硝酸根离子浓度增大而增大,当硝酸根离子浓度由0增至1 mmol·L-1时其速率常数由0.00627 min-1增至0.0232 min-1;以异丙醇为分子探针检测到羟基自由基存在于MEF光解过程中;光解过程中产生亚硝酸根,其浓度随着反应的进行而不断增大;碱性水环境对硝酸根敏化甲芬那酸的光解反应有利;碳酸盐、氯离子、三价铁对硝酸根敏化甲芬那酸光解产生抑制作用.采用UPLC/MS/MS对硝酸根敏化MEF光降解产物进行鉴定,并提出3条可能的光解路径.毒性研究表明,在硝酸根敏化甲芬那酸光降解过程中,生成了具有较甲芬那酸而言更高风险的中间产物.     

水体中不同形态氮对环丙沙星溶液光降解影响

研究了在模拟自然光照射条件下,环丙沙星在水相中的光降解行为,以及水中存在的无机氮对其光降解的影响.结果表明,随着环丙沙星初始浓度的增加,其光降解率逐渐降低;水中溶解氧的含量会影响其光解速率,水中溶解氧含量越高,环丙沙星光解速率越小;硝酸根对环丙沙星光降解起促进作用,亚硝酸根起抑制作用,铵根几乎没有影响.当环境pE值逐渐...     

菌株Desulfovibrio sp. CMX的DNRA性能和影响因素

微生物的硝酸盐异化还原为铵(DNRA)过程对自然界中铵根离子的存在和转化具有重要影响,然而关于SRB菌株DNRA过程影响和机制尚未探明.本文考察了实验室筛选的SRB菌株Desulfovibrio sp.CMX的DNRA能力、影响因素及其影响机制.结果表明,无外加氮源的情况下,分别以10 mmol·L-1NO_3~-和NO_2~-作为唯一电子受体,菌株Desulfovibrio sp.CMX最终NH_4~+生成率分别达到85.8%和97.3%,且无N2和N2O等副产物产生.实验探究了不同外加氮源、不同初始浓度的SO_4~(2-)、S~(2-)对菌株DNRA过程的影响.酵母浸粉作为外加氮源可促进菌株的生长和代谢从而促进菌株DNRA过程;SO_4~(2-)对于NO_3~-还原为NO_2~-阶段起促进作用,而对NO_2~-还原为NH_4~+阶段起抑制作用,综合两方面影响,最终表现出对菌株DNRA过程的抑制作用;S~(2-)对菌株生长及DNRA过程都表现出抑制作用,且S~(2-)浓度越高抑制作用越强,当S~(2-)浓度达到6 mmol·L-1后,S~(2-)对于NO_3~-还原为NO_2~-阶段的抑制作用强于NO_2~-还原为NH_4~+阶段的抑制作用,NO_3~-还原为NO_2~-速率低于NO_2~-还原为NH_4~+速率,此时体系中不再有NO_2~-的积累.     

1株异养硝化-好氧反硝化细菌DK1的分离鉴定及其脱氮特性

从某反应器活性污泥中分离筛选出1株假单胞菌属(Pseudomonas sp.)细菌,命名为DK1,并对该菌进行脱氮特性研究.在以葡萄糖为碳源,C/N量比为5时,分别以NaNO_3和NaNO_2为氮源,二者的好氧反硝化速率为4.09 mg·(L·h)-1和4.43mg·(L·h)~(-1).以二者同时为氮源脱氮率为100%;此外,菌株DK1具有异养硝化性能,NH_4~+-N平均去除速率为2.32mg·(L·h)-1.缺氧时以NO_2~--N为氮源菌株DK1可将一系列梯度浓度NO_2~--N(约100~300 mg·L-1)在36 h内降为0.当NO_3~--N和NO_2~--N同时存在时,菌株DK1会优先利用NO_3~--N进行反硝化.同时该菌株还具有同步硝化反硝化(SND)性能,可同时去除NH_4~+-N、NO_2~--N或NH_4~+-N、NO_3~--N,30 h内脱氮率分别达95.06%和94.69%.相同时间内在NH_4~+-N、NO_2~--N和NO_3~--N三者均存在时,脱氮效果最佳,达100%.菌株DK1的高效SND及反硝化性能表明其在处理含氮废水方面有一定的潜力和应用价值.     

城市污水处理厂缺氧池短程反硝化现象及影响因素研究

调研了北方某城市污水处理厂缺氧池亚硝态氮积累的现象.该污水处理厂采用传统厌氧/缺氧/好氧（A/A/O）工艺,在缺氧池中存在稳定的短程反硝化过程,且缺氧池中亚硝态氮积累率最高可达88.4%.16S rRNA高通量测序分析表明Saccharibacteria_genera_incertae_sedis和Thauera可能是导致该厂缺氧池亚硝态氮积累的主要菌种,而短程反硝化现象出现的主要原因可能为外加碳源乙酸钠和系统较高的pH值.取活性污泥在COD/NO₃^--N为2~5条件下进行反硝化批次试验,结果表明硝态氮的还原速率均高于亚硝态氮的还原速率,且最大硝态氮到亚硝态氮的转换率均在50%左右.但碳源充足时,积累的NO₂^-会在NO₃^-被还原完后继续发生还原反应,从而导致最终亚硝态氮积累效果变差.本研究,以乙酸钠为碳源,COD/NO₃^--N为3可使反硝化过程获得最高亚硝态氮积累.因此,控制合适COD/NO₃^--N或缺氧反应时间是短程反硝化工艺运行的关键控制参数.本研究可为实际污水处理厂构建短程反硝化并进一步耦合厌氧氨氧化技术提供参考.     

不同碳氮比下污水反硝化过程中亚硝氮积累的特性研究

以乙酸钠为碳源,在不同的碳氮比(COD/NO_3~--N)条件下,通过控制反应器中反硝化时间,将NO_3~--N仅还原至NO_2~--N,实现NO_2~--N的稳定积累.结果表明,反硝化时间从60 min缩短至20 min,NO_3~--N还原速率和NO_2~--N积累速率分别增大至0.417 g·g~(-1)·h~(-1)(以VSS计,下同)和0.402g·g~(-1)·h~(-1).经过108 d的培养,NO_2~--N的积累率为95%.反硝化活性随碳氮比的增大而增大,而较低碳氮比更有利于NO_2~--N的稳定积累.在反硝化亚硝氮积累过程中,当碳源充足时,由于电子受体NO_3~--N和NO_2~--N相互竞争碳源,NO_3~--N的存在会抑制NO_2~--N的还原,从而导致NO_2~--N积累;而当碳源不足时,基质限制使NO_3~--N优先还原,导致NO_2~--N的积累.微生物宏基因组测序结果表明,培养污泥中的优势菌群为Thauera(71.85%),该菌仅能将NO_3~--N还原为NO_2~--N,从而导致NO_2~--N的积累.     

Photodegradation of 2,4-D induced by NO2- in aqueous solutions：The role of NO2

To elucidate the effect of nitrite ion （NO2^-） on the photodegradation of organic pollutants, a 300 W mercury lamp and Pyrex tubes restricting the transmission of wavelengths below 290nm were used to simulate sunlight, and the photodegradation processes of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid （2,4-D） with different concentrations of NO2^- in freshwater and seawater were studied. The effect of reactive oxygen species （ROS） on the photolysis of 2,4-D was also demonstrated using electron paramagnetic resonance （EPR）. The results indicated that the 2,4-D photolysis reaction followed the first-order kinetics in freshwater and seawater under different concentrations of NO2^-. Meanwhile, the photochemical reaction rate of 2,4-D increased with increasing concentration of NO2^-. When the concentration of NO2^- was lower than 23 mg/L, the photodegradation rate of 2,4-D in seawater was higher than that in freshwater. However, when the concentration of NO2^- was reached 230 mg/L, 2,4-D degradation slowed down in seawater. It was important to note that EPR spectra showed NO2 radical was generated in the NO5 solution under simulated sunlight irradiation, indicating that 2,4-D photodegradation could be induced by NO2. These results show the key role of NO2^- in photochemistry and are helpful for better understanding of the phototransformation of environmental contaminants in natural aquatic systems.     

FNA的抑制作用及反硝化过程的交叉影响

亚硝酸盐和硝酸盐通常被认为对反硝化细菌的代谢有抑制作用.通过大量批式试验,对不同浓度亚硝酸盐在不同pH条件下对硝酸盐还原的抑制作用及2种电子受体之间的交叉影响做了研究.结果表明,硝酸盐还原与游离亚硝酸(FNA)有显著的相关关系,FNA而非亚硝酸盐是硝酸盐还原的真正抑制剂.FNA浓度为0.01～0.025mg·L-1时硝酸盐还原能力受抑制程度为60%,当FNA浓度0.2mg·L-1时,硝酸盐还原反应被完全抑制.此外,污泥亚硝酸盐还原能力也受FNA抑制,当FNA浓度由0.01mg·L-1增至0.2mg·L-1,亚硝酸盐还原能力下降80%.研究还发现,亚硝酸盐还原受硝酸盐抑制影响很小,不同浓度抑制剂下还原能力恢复达90%以上.相反,硝酸盐还原能力仅恢复3.04%～72.54%,且恢复程度主要取决于抑制剂投加量,而受抑制时间和抑制剂投加方式影响较小.     

厌氧氨氧化污泥中氨氧化的潜在电子受体

通过接种亚硝酸盐型厌氧氨氧化污泥,投加潜在电子受体(亚硝酸盐、Fe~(3+)和硫酸盐)研究了厌氧条件下氨氮氧化的潜在电子受体.结果表明,亚硝酸盐是厌氧氨氧化最适合的电子受体,能够与氨氮在短暂的时间内完全反应;在亚硝酸盐缺乏的情况下,厌氧氨氧化污泥中微生物利用自身细胞有机物将产物硝酸盐转化为亚硝酸盐参与氨氮转化;Fe~(3+)与硫酸盐在氨氮氧化后期出现转化,但是直接还是间接参与还需进一步研究.厌氧氨氧化污泥对氨氮产生过量氧化之前必须以亚硝酸盐为电子受体进行微生物活性激活,并且好氧氨氧化菌和亚硝化菌出现增长,推测微生物产生了H_2O_2.该现象并不可长久持续.虽然其氧化速率较慢,但是过量氧化现象较为明显.因此厌氧氨氧化污泥中肯定存在氨氮过量氧化的现象.厌氧氨氧化污泥对电子的利用顺序是亚硝酸盐、硝酸盐、Fe~(3+)和硫酸盐.     

微氧条件下以甲烷为碳源的反硝化实验研究

为探清微氧条件下以甲烷为碳源的反硝化是甲烷好氧氧化偶联反硝化(AME-D),还是甲烷厌氧氧化偶联反硝化(ANME-D),本研究以污水处理厂厌氧污泥为接种物,在微氧条件下以甲烷为碳源进行硝酸盐和亚硝酸盐反硝化的富集培养,考察硝酸盐和亚硝酸盐的反硝化速率,并对富集培养物的微生物群落和甲烷单加氧酶功能基因进行分析.结果表明:微氧条件下硝氮/亚硝氮的还原主要以AME-D过程为主,稳定阶段硝氮和亚硝氮的平均去除速率分别为3.69 mg·L~(-1)·d~(-1)(以N计)和18.04 mg·L~(-1)·d~(-1)(以N计),富集培养物中的优势微生物为甲基球菌科(Methylococcaceae)中的甲基单胞菌属(Methylomonas),相对含量为21.86%.