Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附性能及其机理

通过成核/晶化隔离法制备了氯离子型镁铝层状双金属氢氧化物(Mg-Al-Cl-LDH),并用于磷酸盐的吸附;借助扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)进行了表征,并探究其吸附磷酸盐的机理.结果表明:当pH为4～7时,Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附效果较好,而在碱性条件下吸附量会下降;磷质量浓度为50mg·L-1,当pH为5时,Mg-Al-Cl-LDH投加量为2g·L-1时,磷去除率可达到100％;共存离子CO32-会对吸附产生一定影响,当CO32-质量浓度为50mg·L-1时,磷去除率由87％降低到63％.Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附过程在前15 min迅速,90min时达到平衡,符合准二级动力学和Sips吸附等温模型,说明主要吸附过程以化学吸附为主,理论最大吸附量为62.46mg·g-1o表征结果表明,Mg-Al-Cl-LDH为典型的六边形层片结构,吸附后依旧保持该结构.Mg-Al-Cl-LDH对磷的吸附机理主要为静电吸引、层间阴离子交换、配体交换过程.     

粉煤灰基层状金属氧化物对水中活性红X-3B的吸附

以粉煤灰(FA)为原料,采用共沉淀法制备了层状双金属氢氧化物(LDH)和层状金属氧化物(LMO,也称LDO),并采用XRD和BET技术进行了表征。比较了FA、LDH、LMO对活性红X-3B染料(X-3B)的吸附效果;考察了LMO吸附X-3B的影响因素,并探讨了吸附机理。XRD表征结果表明,LMO在吸附X-3B后重新恢复LDH层状结构。BET表征结果表明,LMO的比表面积大于LDH。吸附实验结果表明,3种吸附剂对X-3B吸附效果的优劣顺序为:LMOLDHFA;在初始X-3B质量浓度为50 mg/L、LMO投加量为2.0 g/L、吸附温度为25℃、吸附pH为7、吸附时间为30 min的条件下,X-3B去除率可达98.1%;LMO对X-3B的吸附符合Langmuir等温吸附方程,饱和吸附量为129.53 mg/g,且吸附过程可用准二级动力学方程描述。     

双负载双金属催化剂催化有机卤化物水相脱卤研究

通过把起相转移作用的聚乙二醇链固载在硅胶上（SiO2-PEG600），再将聚乙稀吡咯烷酮（PVP）络合双金属Pd-Cu(PVP-PdCl2-CuCl2)后负载其中，制成一种新型双负载双金属水相脱卤催化剂PVP－PdCl2-CuCl2/SiO2-PEG600。以甲酸钠为氢转移试制，在水相中催化有机卤化物脱卤，研究结果表明：反应温度为800℃，Pd∶Cu=2∶1（摩尔比），反应介质pH≈11.7左右时，该催化剂对芳香氯化物及α－氯代酮、酯具有良好的催化脱氯和重复使用性能。     

纳米钯?铝双金属对水中3-氯酚的脱氯降解研究

采用置换沉积法制备了纳米钯/铝双金属催化剂,氢解还原去除水相中难降解有毒有机物3-氯酚(3-CP),考察了溶液pH、钯负载量、纳米钯/铝双金属投加量、反应温度对脱氯效果的影响并解析相关反应机制。结果表明:(1)初始pH 3.0时,沉积液中93.25%(质量分数,下同)～96.67%的钯可有效负载于铝材上。(2)在pH为3.0、纳米钯/铝双金属投加量为2g/L、钯负载量为1.16%(质量分数)、反应温度为25℃下降解初始摩尔浓度为0.389mmol/L的3-CP,反应终了时脱氯率在99%以上。利用纳米钯/铝双金属降解氯代有机污染物具有高效低耗的优势,在实际应用上具有较好的前景。     

微米Cu／Fe对污染土壤洗脱液中有机氯农药的降解

以表面活性剂TritonX-100（TX-100）为洗脱剂，某有机氯农药（organochlorinepesticides，OCPs）污染场地土壤为对象，七氯、氯丹和灭蚁灵为目标污染物，研究微米Cu／Fe双金属对污染土壤洗脱液中OCPs的降解效果。考察了洗脱液中OCPs初始浓度、洗脱液pH值、微米零价铁加入量和cu负载量对Cu／Fe去除OCPs效果的影响。结果表明，微米Cu／Fe可以有效的去除土壤洗脱液中目标污染物。当微米零价铁加入量为1．0g（25g／L），cu负载量为1．0％，洗脱液pH值为6．89时，Cu／Fe对2号土壤洗脱液中七氯、γ-氯丹、α-氯丹和灭蚁灵的去除效果最好，去除率分别为100．0％、99．3％、80．8％和71．1％。洗脱液中OCPs初始浓度越低，微米零价铁加入量越大，Cu／Fe对OCPs去除率越高；偏酸性条件有利于Cu／Fe对γ-氯丹和灭蚁灵的去除，而α-氯丹在中性条件下去除效果最好；1号土壤和2号土壤洗脱液的最佳铜负载量分别为2．O％和1．0％。     

钯/铁双金属对土壤中2,2'',3,4,4'',5,5''-七氯联苯的催化脱氯研究

采用Fe0还原、钯催化法对土壤中2,2',3,4,4',5,5,-七氯联苯的的还原特性进行了实验研究.结果表明, Pd/Fe双金属能有效地进行2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯的催化脱氯.在钯化率为0.05%、钯/铁加入量1g、初始pH为5.6、反应时间5d的条件下,钯/铁双金属对土壤中2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯去除率达54%.实验还考察了钯化率、初始pH、反应时间、钯/铁投加量、2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯初始浓度等参数对2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯脱氯效果的影响.研究表明,较高的钯化率、钯/铁加入量,较低的2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯初始浓度及弱酸性等条件更有利于Pd/Fe对2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯的还原脱氯.在Pd/Fe双金属表面,2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯的脱氯符合一级动力学反应,反应速率常数为0.0142/h,其半衰期为49h.利用实验数据,对钯/铁双金属作用下的2,2',3,4,4',5,5',-七氯联苯还原脱氯的反应机制也进行了分析.     

铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能

针对非均相芬顿传质效率低和Fe（Ⅲ）Fe（Ⅱ）转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101（Fe,Cu）],并研究了材料界面性质、催化降解染料（亚甲基蓝）性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101（Fe,Cu）晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m² ·g^-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101（Fe,Cu）在广谱pH范围可活化H₂ O₂高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂对20 mg ·L^-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101（Fe）/H₂O₂和单独H₂ O₂分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基（·OH）是MIL-101（Fe,Cu）/H₂ O₂催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu（Ⅱ）掺杂引入新的活性位点,且Cu（Ⅱ）/Cu（Ⅰ）循环和Fe（Ⅲ）/Fe（Ⅱ）循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101（Fe,Cu）作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景.     

双金属硫化物CoMoS4活化过一硫酸盐降解双酚F

通过离子交换法合成了双金属硫化物CoMoS₄(CMS),通过活化过一硫酸盐(PMS)降解目标污染物双酚F(BPF)来考察其催化性能,并剖析了其中的反应机理.研究结果表明,CMS具有优异的催化性能,25℃时,50 mg·L^-1的CMS和0.5 mmol·L^-1的PMS体系在30 min内可以完全降解10 mg·L^-1的BPF;CMS抗干扰能力强,在降解过程中受水体中无机阴离子(Cl^-、NO₃^-、HCO₃^-)和腐殖酸(HA)的影响小;CMS同时具有较好的稳定性,循环使用3次后BPF降解率仍可达60.2%.自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)实验证明,硫酸根自由基SO₄^·-是CMS/PMS体系降解BPF的主要活性氧物种(ROS);并通过液相色谱-质谱仪鉴定BPF降解过程的中间产物,提出了两条主要的降解路径.