Accumulation and quantitative estimates of airborne lead for a wild plant (Aster subulatus)

Foliar uptake of airborne lead is one of the pathways for Pb accumulation in plant organs. However, the approximate contributions of airborne Pb to plant organs are still unclear. In the present study, aerosols (nine-stage size-segregated aerosols and total suspended particulates), a wild plant species (Aster subulatus) and the corresponding soils were collected and Pb contents and isotopic ratios in these samples were analyzed. Average concentration of Pb was 96.5 ± 63.5 ng m⁻³ in total suspended particulates (TSP) and 20.4 ± 5.5 ng m⁻³ in the fine fractions of size-segregated aerosols (SSA) (<2.1 μm), higher than that in the coarser fractions (>2.1 μm) (6.38 ± 3.71 ng m⁻³). Enrichment factors show that aerosols and soils suffered from anthropogenic inputs and the fine fractions of the size-segregated aerosols enriched more Pb than the coarse fractions. The order of Pb contents in A. subulatus was roots > leaves > stems. The linear relationship of Pb isotope ratios (²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb and ²⁰⁸Pb/²⁰⁶Pb) among soil, plant and aerosol samples were found. Based on the simple binary Pb isotopic model using the mean ²⁰⁶Pb/²⁰⁷Pb ratios in TSP and in SSA, the approximate contributions of airborne Pb into plant leaves were 72.2% and 65.1%, respectively, suggesting that airborne Pb is the most important source for the Pb accumulation in leaves. So the combination of Pb isotope tracing and the simple binary Pb isotope model can assess the contribution of airborne Pb into plant leaves and may be of interest for risk assessment of the exposure to airborne Pb contamination.     

WRF-Chem与ADMS对城区尺度大气污染精细化模拟的比较

精细化模拟对城市大气污染预报、朔源和管控具有重要意义.本文以南京市江宁区为例,利用中尺度数值模式WRF-Chem和三维高斯型模式ADMS,针对典型污染个例,开展城区尺度大气污染高分辨模拟,并对其结果进行比较分析.此外,探讨了WRF-Chem中不同城市冠层方案的模拟效果以及ADMS中不同街道峡谷特征对街道内污染扩散的影响.结果表明,WRF-Chem和ADMS都可以合理模拟内外源对关心区域的影响,实现对城区尺度大气污染的高分辨和高效率模拟;相对SLAB、BEP城市冠层方案,WRF-Chem中的UCM方案表现更好,且其模拟性能较ADMS略优;ADMS模拟街道峡谷效应时,街道和建筑尺度参数对模拟结果有较大影响,街道越窄、建筑越高,越不利于街道内污染物的扩散.综合而言,对于城区尺度的大气污染精细化模拟,使用UCM方案的WRF-Chem和ADMS都具有一定的模拟能力,可以根据计算效率和分辨率的要求选用不同模型开展研究.     

东南沿海生物气溶胶的扩散模拟研究

将沿海扩散模式OCD与区域输送模式相嵌套,集成在区域空气质量模拟系统RegAQMS中,由天气研究和预报模式WRF提供气象场,大气边界层模式计算湍流场和边界层特征参数,并引入生物气溶胶的干湿沉积、生物学衰变、温度和湿度衰减、紫外辐射衰减等过程,使得RegAQMS具备模拟生物气溶胶浓度分布的能力.利用改进后的RegAQMS,以2008年7、8月为例,针对东南沿海地区,进行了口蹄疫病毒生物气溶胶扩散有关物理和生物过程的敏感性试验,对地面口蹄疫病毒浓度进行模拟和风险等级评估.敏感性试验表明,考虑干湿沉积、温度、湿度和生物学衰减过程之后,7、8月地面病毒平均浓度(≥0.01μg.m-3的网格点平均)分别减小61.9%和65.6%,污染区面积分别减小25.6%和50.1%,温度衰减是影响夏季病毒浓度的最主要过程,生物学衰减和干湿沉积也起着较大的作用,湿度衰减的影响很小.风险和感染评估结果表明,在与前人研究类似的源释放条件下,研究区域大部分为低等风险区和安全区,高等风险区以上的面积较小,呈条状分布在两个主要风频的下风向,7月和8月的风险区面积分别占整个区域面积的61.6%和54.2%,感染区面积占整个区域面积的不到1%.受海洋大气和海峡地形作用的影响,流场规则、日风向变化和水平湍流强度小,这些是引起病毒较高传播风险和感染的主要原因.     

影响大气汞化学过程的敏感因子分析

为了分析汞在大气中的化学行为,在一个化学模式中加入汞的气相、气液平衡和液相反应,模拟大气汞及其化合物的演变规律,并分析了气象因子(云、光解率、温度)和化学因子(气态O3、H2O2、HO2、OH和气态零价汞Hg0(g))的初始体积分数对各形态汞及其化合物浓度和Hg0(g)转化率的影响.模拟结果表明,在中等大气污染条件下,Hg0(g)的每小时平均转化率为2.91%.敏感性试验结果表明,云量、光解率、温度、O3和Hg0(g)的初始体积分数对不同形态汞的影响较为显著.云量的增加、光解率的增加、臭氧初始体积分数的升高,各形态汞的平衡时间缩短,除气态氧化汞和一价汞离子外,其他形态汞的平衡浓度均会降低,Hg0(g)的转化率增加.温度增加将抑制Hg0(g)的转化.Hg0(g)的初始体积分数增加,各形态汞的浓度升高,但其平均转化率没有显著变化.不同因子对汞化学过程的相对作用对区域或全球大气汞的环境模拟具有指导意义.     

一种改进的边界层参数化模式

在能量平衡方法的基础上提出一套利用常规气象资料求取边界层参数的改进方案。利用中国科学院大气物理研究所铁塔观测资料,与廓线法进行对比分析,表明这种方案具有输入要求少,输出信息量大,结果合理的优点。此外,对此方案中的4个可变参数作了敏感性试验,结果表明湿度变化参数α的敏感性较强,在使用时应当合理选择其数值。该方案可以满足新一代空气质量模式对边界层参数化的需求。同时,由于仅需常规气象资料就能求取所有的边界层参数,因此特别适合于空气质量模式的法规应用。     

北京地区不同时段平均PM2.5浓度与MODIS气溶胶光学厚度相关性分析

利用2014年北京市12个空气质量监测站的逐小时PM_(2.5)地面观测资料,以及Terra和Aqua卫星的MODIS气溶胶光学厚度(AOD)产品,在时间和空间数据匹配的基础上,研究了PM_(2.5)的5 h(10:00—14:00)和24 h(0:00—23:00)两种时段平均浓度及两颗卫星平均AOD的时空分布特征,并建立了AOD与不同时段平均PM_(2.5)浓度之间的回归模型.结果表明:PM_(2.5)的5 h平均浓度和24 h平均浓度值均在城区高、郊区低,最低值位于定陵站;匹配后逐时PM_(2.5)浓度的日变化呈"双峰型",最低值出现在下午,但北京西北部郊区的定陵和昌平镇站因局地山谷风环流和外部排放源的影响,其"双峰型"波动趋势较城区站偏弱,最低值出现在上午;AOD的空间分布特征与PM_(2.5)浓度分布一致,但在郊区由于污染水平分布不均,卫星采集的样本可能来自于周围的清洁大气,导致AOD的最小值在郊区站点明显低于城区站点;两颗卫星平均的AOD与5h PM_(2.5)平均浓度的决定系数高于AOD与24 h PM_(2.5)平均浓度的决定系数;AOD与PM_(2.5)的相关系数在城区高于郊区,郊区排放源分布不均和强的局地系统性环流是造成其相关系数低的重要原因.     

南京地区典型霾天气个例特征的比较分析

利用2011年南京大学城市大气环境观测站气象因子及污染物浓度资料、58238站点气象探空资料及NCEP再分析资料、CALIPSO卫星资料,比较分析了南京地区4类典型霾天气(烟花爆竹、沙尘、秸秆燃烧及不利气象条件污染)的污染特征.结果表明:烟花爆竹个例污染物排放集中,以细颗粒物为主,除夕和初五的PM2.5小时浓度分别达到0.46 mg·m-3和0.34 mg·m-3,受逆温层影响,能见度持续降低,最低达到1.16 km;受北方沙尘暴南下影响,沙尘个例以粗颗粒为主要污染物,PM10小时最高浓度为0.78 mg·m-3,PM2.5/PM10平均值为0.39,粒子形状不规则,体积偏退比为0.17;秸秆燃烧个例为重霾污染,能见度最低值为0.97 km,后向散射系数为0.0039 km-1獉sr-1,PM10和PM2.5最高小时浓度达到0.80 mg·m-3和0.49 mg·m-3,颗粒物主要来自南京东南地区秸秆的集中燃烧;不利气象条件导致的污染过程在冬季比较常见,下沉气流活跃,出现双层逆温,近地面静小风造成污染物积累,PM2.5与能见度的相关系数达到0.86,细颗粒物为主要污染物.可见,南京市霾天气可分为两类,分别是由不利气象条件导致的累积性污染和由高强度排放源造成的暴发性污染,具有不同的气象和污染特征.     

青岛沿海地区一次臭氧重污染过程的特征及成因分析

近年来,青岛市夏季臭氧(O_3)污染逐渐严重,深入分析青岛的O_3变化特征和重污染形成机理对该地区大气污染防治具有重要意义.本文基于青岛大气监测站2017年6月1—20日的O_3小时浓度数据,分析了发生在青岛沿海地区的一次持续O_3重污染过程的特征,并利用数值模式进行成因分析.结果表明,本次污染过程10个监测站日最大8 h平均臭氧浓度超标率达到30%～45%,超标倍数为0.20～0.51,单站小时浓度峰值可达390μg·m~(-3).同时,利用WRF-CMAQ模型对O_3重污染过程进行了数值模拟、过程分析和敏感性试验.结果表明,WRF-CMAQ具有模拟臭氧重污染的能力,6月8—9日、15—16日O_3重污染主要是外部输送导致,可能的机制是上游高空的高浓度O_3沿气团轨迹传输,随下沉气流聚集在青岛西南部海面,随后由近地层西南向海风水平输送至青岛沿岸,而6月17日O_3重污染产生的首要因素是局地光化学生成.本次臭氧污染期间,青岛大部分时间都处于前体物非敏感区,且覆盖范围广.2017年6月1—20日青岛沿海地区的臭氧污染事件大部分归因于区域传输,因此,应该加强区域联防联控,减少区域传输对城市臭氧浓度的影响.     

中国地区大气汞的数值模拟研究

结合中国地区的汞排放,利用引入大气汞化学反应机制和干沉降模型的区域大气环境模式系统(Regional Atmospheric Environment Model System,Reg AEMS),对中国地区大气汞化物浓度和干沉降通量的时空分布特征进行模拟研究。研究结果表明,中国地区年均气态零价汞Hg0、氧化汞Hg O、氢氧化汞Hg(OH)2、氯化汞Hg Cl2和颗粒态汞HgP的沉降量分布类似。除西部、西北部地区Hg0的浓度较低外(0.5 ng·m-3),其他地区均高于全球背景浓度。各类汞化物浓度的季节变化明显,8月最低,2、3月最高。一次汞源区附近汞浓度随高度递减,在离源较远的地区,高层汞浓度较高。气态零价汞的干沉降速度的季节变化最明显,其干沉降通量在夏季最高。模拟区域中气态零价汞、氧化汞和颗粒态汞的年干沉降量分别为163.9、7.43和32.2 t。     

基于WRFDA-Chem的中国大气成分数据再分析方法研究

大气成分数据是开展空气质量预报、认识大气污染形成机理、评估空气污染各种效应的基础,而融合了模式结果和观测资料的大气成分再分析数据则有更广泛的应用价值.本文基于WRFDA-Chem空气质量模型和三维变分同化技术,逐时同化地面站点污染物浓度观测资料 （包括PM_2.5、PM₁₀、O₃、SO₂、NO₂及CO）,建立了大气成分数据再分析的方法.以2019年7月和12月为例,构建空间分辨率为10 km、时间分辨率为1 h的全国大气成分再分析数据,并对该方法的性能进行了检验.结果表明,经过再分析后的大气成分数据的时间变化趋势和空间分布得到显著改善,其中,7月PM_2.5 和O₃的平均偏差分别降低了55%和39%,相关系数分别提升了77%和7%,达到0.80和0.98;12月PM_2.5 和O₃的平均偏差分别降低了55%和68%,相关系数分别提升了58%和13%,达到0.98和0.98.综合而言,基于WRFDA-Chem逐小时同化全国站点空气质量监测资料,能够得到高时空分辨率的大气成分再分析数据,可以为认识我国大气污染的演变特征和制定科学的管控措施提供有效支撑.