北京2015年大气细颗粒物的空间分布特征及变化规律

近年来,随着雾霾事件的频发,人们逐渐提高了对雾霾的关注度,PM_2.5作为其首要污染物对大气能见度及人体健康造成了严重影响.因此,本文利用2015年北京12个环境监测站点的PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO和O₃的浓度数据和气象数据,综合研究了北京2015年大气细颗粒物的空间变化特征及分布规律.同时,利用空间差异率（COD）统计方法评估了不同地区细颗粒物浓度的差异程度,并结合2015年2次特殊事件（春节和阅兵）,对大气污染特征及其与排放源控制的关系进行了深入对比分析.结果发现,重污染天气集中发生在秋冬季,且污染程度高、持续时间长.城区PM_2.5浓度比郊区高约12 μg·m^-3.东城区与对照区差异最大,COD值为0.24;东城区与西城区差异最小,COD值为0.05.春、夏、秋季颗粒物PM_2.5、PM₁₀浓度日变化较为平稳,在中午有所升高,冬季颗粒物质量浓度明显呈现出夜间高于日间的污染模式.近3年PM_2.5与PM₁₀保持显著的相关性,但PM_2.5/PM₁₀比值呈降低趋势.阅兵期间采取的空气质量管控措施和气象要素共同作用导致PM_2.5浓度下降约72%,市中心的首要污染物为NO₂,郊区首要污染物为O₃和PM₁₀.春节期间烟花燃放对PM_2.5的瞬时贡献量很大,对比春节假期和非假期2个阶段的大气污染特征发现,人口和机动车减少及餐馆暂停营业并没有使北京局地空气质量得到明显改善.该研究结果提示在进行PM_2.5控制的同时也要对O₃浓度有所关注,同时也进一步支撑了北京空气质量改善需要京津冀协同控制这一重要结论.     

光谱法与传统荧光法测量北京大气NO2浓度及其对臭氧生成效率的影响

利用腔衰减相移式NO2光谱仪(CAPS)和传统化学荧光法(CL)同时测量北京2012年8月21—29日大气NO2浓度变化.对比两种仪器的NO2浓度,两种仪器结果在白天光化学反应较强期间偏差较大,最高可达25%.结合O3以及NOy观测计算了臭氧生成效率(OPEx),结果显示CAPS仪器结果计算得出的OPEx比CL小40%.对比低浓度和高浓度O3时期,前者差异小于后者,说明准确的NO2浓度测量对OPEx的计算至关重要,在O3污染期间尤为重要,是影响臭氧敏感性控制指标的一个显著因素.     

APEC前后北京SO2垂直分布特征及其对二次硫酸盐生成的影响

SO_2是北京大气中重要的污染气体.为探讨亚太经合组织(APEC)峰会前后北京大气SO_2的垂直分布及其对二次硫酸盐(SO_4~(2-))生成的影响,我们于2014年10月21日至11月30日在地面和北京325 m气象塔260 m高度处同步开展了气体SO_2和亚微米颗粒物中硫酸盐(SO_4~(2-))实时连续在线观测.结果显示,采暖前,北京地面SO_2浓度较低,但高层由于显著受到区域输送的影响浓度较高,两层污染物变化趋势也存在明显差异.采暖后,即APEC后,受本地供暖排放影响,SO_2和SO_4~(2-)浓度显著增加,两层的总体差异也相应减小,变化趋势也更为一致.湿度对SO_2的液相转化起关键作用.我们发现近地面SO_2的转化率(SOR)显著高于260 m,这主要与地面较高的湿度相关.事实上,SOR随着湿度增加而迅速增大,进一步凸显了湿度对SO_2液相氧化的影响.另外,我们也发现SO_2特别是260 m在低湿范围(RH40%)内随湿度增加而逐渐升高,但在高湿范围(RH50%)内则呈下降趋势,说明不同湿度范围内的来源或者生成机制可能有所不同.SO_4~(2-)和PM_(2.5)浓度均随着湿度的增加而增加,但不同湿度范围,增加速率不同.通过相关性和和后向轨迹分析表明,区域输送(特别是途经北京西部和南部的气团)和本地燃煤排放分别是采暖前后污染物的主要来源.     

河北香河亚微米气溶胶组分特性、来源及其演变规律分析

霾的形成发展与细颗粒物化学组分变化紧密相关.本文利用颗粒物化学组分监测仪(ACSM)、黑碳仪等对河北香河夏季亚微米气溶胶(PM1)化学组分、来源及其演变规律进行详细分析.结果表明,PM1平均占到PM2.5的约71%,PM1主要分布在20~80μg·m-3间;观测期间有显著的秸秆燃烧事件,秸秆燃烧时段PM1质量浓度显著升高,其中有机物质量分数迅速升高,平均约占到47%;秸秆燃烧使得大气气溶胶由弱碱性转变为弱酸性;整个观测期间,正交矩阵因子分解法(PMF)共识别出4类有机气溶胶,分别为两种一次有机气溶胶(类烃类有机气溶胶和生物质燃烧有机气溶胶)和两种二次有机气溶胶(低挥发、高氧化性的有机气溶胶和低氧化、半挥发性的有机气溶胶),有机气溶胶氧化程度较高.其中二次有机气溶胶的贡献远大于一次有机气溶胶,平均占到有机物的~69%,而去除秸秆燃烧时段后PMF结果中未解析出生物质燃烧有机气溶胶.     

日照市夏季VOCs物种空间分布特征及其对臭氧生成的影响

2020年8月22～29日期间利用便携式声表面波气相色谱仪（GC-SAW）对日照市区的主要企业源、居民源和道路开展了在线采样分析,获得了大气中多种挥发性有机物（VOCs）的空间分布特征,并对主要组分的化学反应活性进行研究.结果表明,日照市碳原子大于5的VOCs(VOC_C>5)主要以甲苯、正丙苯和正辛烷为主,且空间分布差异显著,港口区、商业区和工业区ρ(TVOC_C>5)分别为80.5、 115.3和118.1μg·m^-3,道路交通和工业生产排放的影响共同导致了日照市区主要道路ρ(TVOC_C>5)最大值出现在位于市中心的迎宾路附近,均值为164.37μg·m^-3;胶粘剂加工、喷漆和玻璃企业厂区内ρ（苯系物）分别达到432.34、 1 010.84和1 989.85μg·m^-3;对VOC_C>5中主要组分的化学反应活性分析表明苯系物和正辛烷是日照市区臭氧生成的重要活性组分.