酸-碘改性壳聚糖-膨润土脱除单质汞特性及机理分析

为探明烟气中酸性气体(SO2,NO,HCl)和H2O对酸-碘改性壳聚糖-膨润土吸附剂脱除单质汞(Hg0)的影响和脱除机理,在小型固定床试验台架上开展了Hg0脱除的实验研究.结果表明:由于SO2与Hg0在吸附剂表面活性位上存在竞争吸附,SO2抑制吸附剂对Hg0的脱除.H2O和较高浓度(1000μg/m3)的NO对脱汞具有明显地促进作用.由于低温下HCl与Hg0较高的反应能垒,HCl对脱汞没有影响.与单一烟气成分影响相比,在SO2、NO、HCl和H2O的联合作用下,吸附剂的长时间脱汞性能得到大幅提高.机理分析表明壳聚糖首先被酸中的H+质子化,之后再吸附酸与KI反应生成的I2,进而有效地吸附Hg0.量子化学计算表明壳聚糖在酸性条件下对I2具有良好的吸附特性,改性壳聚糖吸附剂对Hg0具有较好的吸附能力,其吸附能约为127kJ/mol.     

Ag-AgIO3改性BiOI光催化剂湿法脱除气态单质汞

采用沉积沉淀-光还原法制备了不同AgIO₃含量的BiOI光催化剂,利用X射线衍射、N₂吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱和电子自旋共振对其物理化学结构进行表征,在光催化反应器上研究了AgIO₃负载量、光照、溶液温度、pH值、SO₂和NO对气态单质汞（Hg⁰）去除性能的影响.结果表明,与BiOI相比,Ag-AgIO₃改性后光催化剂的脱汞性能大幅提高.当AgIO₃负载量为4wt.%时,光催化剂的脱汞效率高达98%.与NO相比,SO₂对脱汞性能的抑制作用更大.由于Ag和AgIO₃在BiOI表面的高度分散性,Ag-AgIO₃（4%） BiOI的可见光吸收性能明显提高.荧光灯辐照与Ag-AgIO₃/BiOI光催化剂协同会产生大量的活性物种.在Ag-AgIO₃/BiOI光催化剂的高效脱汞体系中,超氧阴离子自由基（·O₂^-）为最主要的活性物质,而空穴（h⁺）和羟基自由基（·OH）次之.     

Ag-PANI/BiOI光催化剂湿法脱除气态单质汞

采用原位光还原和简易化学吸附法制备出新型的三元Ag负载聚苯胺/碘氧化铋（PANI/BiOI）系列光催化剂,在模拟烟气条件下考察了光催化剂的脱汞性能,研究了Ag负载量、反应温度和烟气成分等对脱汞活性的影响,采用N₂吸附-脱附、XRD、TEM、XPS、DRS等技术对光催化剂的物理化学属性进行表征.结果表明：添加PANI后,光催化剂的Hg⁰去除性能大幅提升.负载4wt%的Ag后,Ag（4%）PANI/Bi OI具有约98%的脱汞性能.无机阴离子NO₃^-、Cl^-和SO₄^2-对光催化剂脱汞性能的抑制作用较小,但CO₃^2-对光催化剂的活性抑制作用较大,脱汞效率明显下降至82%.与PANI/BiOI相比,Ag（4%）PANI/Bi OI的比表面积和总孔容增大,表明Ag纳米颗粒高度分散在PANI/Bi OI的表面.Ag-PANI/BiOI显示出较强的光吸收能力.Ag纳米颗粒的添加能显著增强PANI/Bi OI表面e^--h⁺对的有效分离.光催化剂高效脱汞的原因在于PANI、Bi OI之间良好的带隙匹配和Ag纳米颗粒的表面等离子体共振（SPR）效应.     

壳聚糖吸附剂脱除燃煤模拟烟气中汞的试验研究

采用在线检测法检测了纯氮气气氛下及模拟烟气气氛下高分子化合物壳聚糖吸附剂对单质汞的吸附特性,结果表明,温度升高有利于脱汞反应的进行,纯氮气氛下脱除汞单质效率不高,60℃时为28.85%, 120℃时升为38.46%;氮氧化物、硫氧化物对汞的脱除有一定的促进作用,在模拟烟气气氛下120℃时吸附剂出口平衡吸附率为48.05%,平均吸附率约68%.红外光谱分析揭示了壳聚糖吸附剂吸附烟气中汞的机理为2个游离氨基与2个羟基鳌合1个汞原子或汞离子.     

Ag-AgIO3改性BiOI光催化剂湿法脱除气态单质汞

采用沉积沉淀-光还原法制备了不同AgIO₃含量的BiOI光催化剂,利用X射线衍射、N₂吸附-脱附、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱和电子自旋共振对其物理化学结构进行表征,在光催化反应器上研究了AgIO₃负载量、光照、溶液温度、pH值、SO₂和NO对气态单质汞（Hg⁰）去除性能的影响.结果表明,与BiOI相比,Ag-AgIO₃改性后光催化剂的脱汞性能大幅提高.当AgIO₃负载量为4wt.%时,光催化剂的脱汞效率高达98%.与NO相比,SO₂对脱汞性能的抑制作用更大.由于Ag和AgIO₃在BiOI表面的高度分散性,Ag-AgIO₃（4%） BiOI的可见光吸收性能明显提高.荧光灯辐照与Ag-AgIO₃/BiOI光催化剂协同会产生大量的活性物种.在Ag-AgIO₃/BiOI光催化剂的高效脱汞体系中,超氧阴离子自由基（·O₂^-）为最主要的活性物质,而空穴（h⁺）和羟基自由基（·OH）次之.     

基于人工神经网络的燃煤烟气脱汞效率预测

针对燃煤烟气单质汞(Hg0)的脱除效率,采用神经网络遗传算法模拟寻优的方法获得最佳运行参数,并探讨多影响因子同时改变时脱汞效率的变化规律。利用田口试验方法设计试验,在固定床试验台架上考察负载量、煅烧温度、反应温度对脱汞效率的影响;采用64组试验数据对设计的多层神经网络进行训练、验证及测试,关联系数(R)在0.96以上,均方误差(Mean Squared Error,MSE)为0.007;对训练后的神经网络采用遗传算法进行多影响因子极值寻优。结果表明:采用硝酸锰浸渍催化剂的最优脱汞效率为95.1%;负载量为15%时,最佳脱汞效率、反应温度、煅烧温度分别为94.6%、141.8℃、445.2℃,进一步用试验验证了寻优结果的准确性。     

Mn-Co/MCM-41吸附剂表征及脱除烟气中单质汞研究

针对燃煤烟气中单质汞(Hg0)不溶于水而颇难去除的问题,采用浸渍法制备了不同Mn和Co物质的量比的Mn-Co/MCM-41介孔分子筛吸附剂,在固定床实验台架上考察了各吸附剂的脱汞效率.采用N2吸附/脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对吸附剂进行了物理化学性质表征.结果表明:Mn和Co复合后,吸附剂的脱汞效率显著提高.Mn/Co物质的量比为3/1时,吸附剂的脱汞效率最高,反应温度为150℃时,其脱汞效率高达90%.与单一组分Mn或Co负载MCM-41吸附剂相比,Co的掺杂不但使Mn和Co在MCM-41上的分散更均匀,还会促进Mn3+和Mn2+向Mn4+的转化和提高吸附剂的还原特性,增强吸附剂的脱汞性能.     

添加H2对生物质气层流燃烧特性的影响

为研究H₂对生物质气层流燃烧特性的影响，在内径和长度均为200 mm,点火位置为正中央的圆柱形定容燃烧弹内进行当量比为0.6～1.4、H₂体积分数为7.15%～33.15%的掺氢生物质气/空气燃烧试验。利用高速摄像仪采集火焰传播图片，并通过计算分析软件Chemkin-Pro进行化学反应路径分析。研究结果表明：添加H₂对生物质气/空气的层流燃烧速度起促进作用，在贫燃侧增长效应平稳而在富燃侧增长效应显著，使火焰的不稳定性增强；火焰结构中主要自由基浓度的增大是引起层流燃烧速度增大的主要化学动力学原因；H₂主要通过参与HCO基团氧化加快反应速率，富燃侧层流燃烧速度显著增大的原因是H₂作用的路径多为有O₂参与的反应。