新型低温Fe/AC脱硫剂的研究

将活性焦担载氧化铁制得Fe/AC脱硫剂用于烟气脱硫,在最经济的烟气脱硫温度窗口(120℃～250℃)显示出高的脱硫活性.考察操作条件对其脱硫活性的影响,并借助EXAFS和TPD表征技术对其内在原因进行探讨.Fe/AC脱硫剂在排烟温度下用于脱硫,其活性明显优于活性焦和纯Fe₂O₃,且载体炭无氧化烧损.Fe/AC吸硫后形成2种含硫物质:H₂SO₄和Fe₂(SO₄)₃,H₂O和O₂的存在可增加Fe/AC对SO₂的吸附硫容.由高比表面活性焦制得的Fe/AC有更高的脱硫活性,这源于活性组分Fe₂O₃在其上良好的分散性.Fe/AC用于脱硫应在适宜空速[(800L/(kg·h)]下操作.     

V2O5/AC催化剂对氨还原NO的研究

考察了V2O5/AC催化剂对NH3选择催化还原NO的影响，结果表明，以浓硝酸预氧化处理的活性焦为载体对催化剂活性有很大提高，这是由于浓硝酸预氧化后，活性焦表面产生了较多的含氧官能团可能吸附更多的NH3,并且提高了活性组分V2O5的含量，反应气氛中加入SO2后，二都活性都增加，但差异消失，这是由于SO2存在时，反应生成的SO4^2-离子的酸性强于浓硝酸预氧化产生的含氧官能团的酸性，催化剂在使用前经过煅烧和氧化对催化剂活性有很大改善。SO2存在时，V2O5含量为1wt%的催化剂活性提高。     

铁催化聚丙烯腈脱氮的研究

应用热天平研究了载铁聚丙烯腈的脱氮碳化行为，负载铁对ＰＡＮ的稳定化和脱氮碳化均具有显著的催化作用，并在５８０－７６０℃范围内明显增加了Ｎ２形成速率。ＸＰＳ和ＸＲＤ对碳化过程中铁和氮化学形态变化的研究结果表明，铁催化反应机理可能是负载铁与吡啶氮作用形成中间体铁氮化物，后者进而分解释放出Ｎ２。     

二种高硫煤中硫氮化学形态的研究

利用ＸＰＳ技术研究了贵定煤和西班牙Ｍｅｑｕｉｅｎｚａ煤中硫和氮化学形态的分布，并结合硫Ｋ－边ＸＡＮＥＳ和Ｍｏｓｓｂａｕｅｒ谱着重考察贵定煤中硫化学形态。结果表明，贵定煤中含硫化合物主要以噻吩形态存在，其次为有机硫化物；而Ｍｅｑｕｉｅｎｚａ煤中以有机硫化物含量最大，噻吩硫次之，有关含氮化合物，Ｍｅｑｕｉｅｎｚａ煤以吡咯和吡啶氮为主，但在贵定煤中观察到较大浓度的氧化氮化合物。     

CuO/AC脱硫剂的还原再生

CuO/AC脱硫剂吸硫后 ,其中的 CuO即转化成 CuSO₄,需对其进行再生 .本文分别考查以 Ar气氛和 H₂ 气氛还原再生后脱硫剂二次脱硫活性的变化 ,并通过 TG、TPR和 XRD等表征再生过程 .结果表明 :Ar气氛再生实际为载体 C对 CuSO₄的还原 ,最佳再生温度为 400℃ ;H₂ 气氛再生时 ,最佳温度为 250℃ ;即使在最佳温度下 ,再生后的脱硫活性仍低于新鲜脱硫剂 ,可能源于还原生成的 Cu微晶在较高温度下发生的明显聚集 .     

煤和聚丙烯腈炭化过程中负载铁原子在表面与体相间的质量迁移

采用ＸＰＳ和Ａｒ＾＋离子刻蚀技术，研究了炭化过程中铁原子在煤和聚丙烯腈表面和体相间的质量分布规律。结果发现，随炭化进行铁原子由表面向体相迁移和富集，炭化温度升高，迁移和富集增加，表面浓度逐渐降低，以致铁原子沿粒子径向呈浓度梯度分布。     

制备条件对Fe/AC脱硫活性的影响

考察了Fe/AC脱硫剂的煅烧温度和载铁量对脱硫活性的影响，并对脱硫剂进行了X－射线衍射（XRD）和EXAFS表征，结果表明：经250℃煅烧的Fe/AC脱硫剂具有最高的脱硫活性，200℃煅烧，前驱体未完全分解，高于250℃煅烧，会使活性组分聚集，二者均导致脱硫活性降低。Fe/AC脱硫剂适宜的载铁量为3．5－14％，大于14％担载量使脱硫剂微孔堵塞严重，致使其脱硫活性下降。     

新型低温CuO/AC脱硫剂制备——煅烧温度对脱硫活性的影响

首次将炭载型ＣｕＯ／ＡＣ用于烟气脱硫,在最经济的烟气脱硫温度窗口（１２０～２５０℃）显示出高的脱硫活性．考查了煅烧温度和煅烧后脱硫剂的预氧化对脱硫活性的影响,并对脱硫剂进行了ＴＰＤ和ＥＸＡＦＳ表征．结果表明：经２５０℃煅烧的ＣｕＯ／ＡＣ脱硫剂具有最高的脱硫活性．２００℃煅烧,前驱体Ｃｕ（ＮＯ₃）₂未完全分解;高于２５０℃煅烧,活性组分ＣｕＯ被载体Ｃ部分还原为金属Ｃｕ 微晶,从而发生烧结、聚集,以上均导致脱硫剂活性的下降．尽管不同温度煅烧的ＣｕＯ／ＡＣ表现出大的脱硫活性差异,但吸硫后均生成同一反应产物ＣｕＳＯ₄．２５０℃煅烧的ＣｕＯ／ＡＣ脱硫剂Ｃｕ 以ＣｕＯ和Ｃｕ₂Ｏ形态存在,其中的Ｃｕ₂Ｏ在２００℃很容易氧化成ＣｕＯ     

再生气氛对CuO/AC脱硫活性的影响

本文考察了不同气氛再生后ＣｕＯ／ＡＣ脱硫剂的二次脱硫活性，并藉借助ＸＲＤ和ＸＰＳ表征技术以及对再生后脱硫剂残硫的分析，探讨了脱硫剂以不同还原剂在不同温度下再生后二次脱硫活性差异的内在原因，结果表明：脱硫剂经Ｈ２再生后二次脱硫活性与初活性相比出现大幅度下降，Ｈ２气氛中添加Ｈ２Ｏ可提高其二次脱硫活性；经ＮＨ３在３００℃再生后二次脱硫活性与初活性相当，两次再生后仍未观察到活性的明显下降，ＮＨ３再生时脱硫