活性焦负载MnO2对气态Hg0的吸附脱除研究

研究了活性焦(AC)及负载MnO2的活性焦(MnO2/AC)对气态Hg0的吸附脱除,发现负载MnO2到AC明显提高了其对Hg0的吸附脱除能力.考察了MnO2负载量、温度、Hg0浓度和烟气成分等对MnO2/AC吸附脱除Hg0的影响.结果表明,MnO2/AC对Hg0的吸附脱除能力随MnO2负载量的增加而增强;在120～200℃的温度范围内,随着温度升高,MnO2/AC对Hg0的吸附脱除能力增强;O2和HCl对MnO2/AC吸附脱除Hg0具有促进作用,而SO2和H2O具有抑制作用.SEM-EDX和逐级化学提取结果证实,MnO2将Hg0催化氧化为HgO并吸附在AC上,这是MnO2/AC具有较高的吸附脱除Hg0能力的原因.     

粉煤灰负载Fe2O3脱除气态单质汞的试验研究

在固定床反应器中研究了利用燃煤电厂固废粉煤灰(FA)负载Fe2O3所制备的Fe2O3/FA催化剂对气态Hg0的脱除情况,发现Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0的能力.同时,考察了Fe2O3负载量、温度、空速、Hg0浓度、烟气成分等对Fe2O3/FA脱除Hg0的影响.结果表明,Fe2O3/FA对Hg0的脱除能力随Fe2O3负载量(1%~10%)的增加和温度(120~200℃)的升高而增强;Fe2O3/FA在较低的空速和Hg0浓度条件下表现出了更高的脱除Hg0的活性;HCl和O2促进了Fe2O3/FA对Hg0的脱除,而SO2和H2O抑制了Fe2O3/FA对Hg0的脱除.逐级化学提取实验结果证实,Fe2O3将Hg0氧化为Hg2+的化合物并吸附在FA上,这是Fe2O3/FA具有较高的脱除Hg0能力的原因.     

义马煤中铅的热稳定性及转化行为研究

采用化学抽提法将义马煤中铅划分为不同的赋存形态,利用程序升温热解反应装置研究了不同形态铅的热稳定性与其迁移转化行为,考察了煤中矿物质对铅释放的影响行为.结果表明,义马煤中约33%的铅以碳酸盐、单硫化物、硫酸盐、磷酸盐与氧化物结合,约29%的铅以硅铝酸盐结合态存在,约27%的铅与二硫化物结合,约8%的铅以有机质结合态存在.有机质结合态的铅热稳定性弱,铝硅酸盐结合态的铅热稳定性强;硅铝酸盐、二硫化物、碳酸盐、单硫化物、硫酸盐、磷酸盐及氧化物矿物质对铅的释放均表现出不同程度的抑制作用;义马煤中不同形态铅的转化主要发生在500℃以上,表现为碳酸盐、单硫化物、硫酸盐、磷酸盐及氧化物结合态铅、二硫化物结合态铅、有机质结合态铅向硅铝酸盐结合态与挥发相的转化.     

Fe2O3/AC脱除煤气中的Hg0

利用固定床反应器在模拟煤气条件下研究了活性焦(AC)负载Fe_2O_3催化剂(Fe_2O_3/AC)对气态Hg~0的脱除,考察了Fe_2O_3负载、煅烧温度、空速、Hg~0浓度、H_2S等对Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的影响及Fe_2O_3/AC催化剂的再生性能,采用扫描电镜(SEM)表征了Fe_2O_3在Fe_2O_3/AC上的分布状态.结果表明,Fe_2O_3/AC具有较高的脱除Hg~0能力,明显高于载体AC,主要缘于Fe_2O_3对Hg~0的催化氧化作用.Fe_2O_3/AC催化剂上负载的活性组分Fe_2O_3并不是均匀的分布在载体AC表面上,而是成块簇状分布状态.300℃煅烧温度下制备的Fe_2O_3/AC催化剂脱除Hg~0的能力最高.在5000—15000 h~(-1)的空速和21—200μg·m~(-3)的Hg~0浓度范围内,Fe_2O_3/AC催化剂具有良好的脱除Hg~0的能力.H_2S与Hg~0在Fe_2O_3活性位上存在竞争吸附、反应会降低Fe_2O_3/AC对Hg~0的脱除能力,但H_2S反应生成的单质S和FeS_x又可促进Hg~0的脱除.脱除Hg~0后的Fe_2O_3/AC催化剂可进行再生,再生后Fe_2O_3/AC仍具有良好的脱除Hg~0的能力.     

煤矸石热处理过程中汞的释放行为

选取山西省的3种典型煤矸石,利用固定床反应装置研究了该3种煤矸石中汞的释放行为.考察了温度(150—1000℃)、气氛(N_2、3%O_2、CO_2)、氧气体积分数(3%、9%、15%、21%)对煤矸石中汞释放行为的影响.结果表明,温度是影响煤矸石中汞释放的主要因素,汞的主要释放温区为200—600℃,600℃时汞在不同热工况条件下的释放率均约为92%;汞在释放温区内呈现两个主要的释放强度峰,分别位于200—400℃,400—600℃区间,且3种煤矸石中汞均在中温区(400—600℃)呈现的峰于500℃附近达到最强释放;微氧气氛促进了汞的释放;二氧化碳气氛抑制了低温区(200—400℃)汞的释放,促进了中温区(400—600℃)汞的释放;随着氧气体积分数的增大,汞与挥发份的释放能力依次增强.     

矿物质与矿物离子对煤中硒释放行为的影响

利用固定床热解反应装置研究了煤中不同类矿物质及不同矿物离子(Ca2+、Si4+、Al3+、Mg2+)对黑代沟烟煤、霍林河褐煤及各自的酸抽提(HCl、HF、HNO3脱矿物质)样品中硒释放行为的影响.研究发现,热解过程中,碳酸盐、硫酸盐、单硫化物、磷酸盐与氧化物(HCl脱除的矿物质)抑制了两种煤中硒的释放,且对黑代沟烟煤中硒释放的抑制作用较强;铝硅酸盐类(HF脱除的矿物质)对两种煤中硒释放的抑制作用均较强;而煤中黄铁矿类(HNO3进一步脱除的矿物质)在其分解转化过程中会形成更加稳定的新物质而抑制硒的释放.担载的Ca2+、Si4+、Al3+、Mg2+对黑代沟与霍林河煤的HCl/HF-抽提样品中硒的释放均有抑制作用,但作用的强弱顺序不同.对黑代沟煤为:Ca2+>Si4+>Al3+>Mg2+,而对霍林河煤为:Ca2+>Al3+>Si4+>Mg2+.     

锰基累托石低温NH3-SCR催化剂的制备方法

本文以天然累托石(REC)为载体,采用等体积浸渍法、共沉淀法和原位生长法负载MnOx制备Mn/REC催化剂用于烟气的低温SCR脱硝.采用XRD、SEM、TEM、BET、NH3-TPD和XPS等手段对催化剂的理化结构特性进行表征.考察制备方法及主要制备参数对催化剂理化性能及脱硝活性的影响,探讨影响催化剂低温SCR脱硝活性...     

凹凸棒石(PG)负载V2O5催化剂脱除气态Hg0的研究

利用凹凸棒石(PG)负载V_2O_5制得V_2O_5/PG催化剂并将其用于脱除烟气中的Hg~0.在固定床反应器上研究了V_2O_5/PG催化剂脱除Hg~0的性能,考察了反应温度、汞浓度、空速、烟气成分等对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响,并利用傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了V_2O_5/PG上吸附Hg的形态.实验结果表明,V_2O_5/PG催化剂在120～210℃范围内、电厂烟气净化空速和所含汞浓度条件下具有良好的脱除Hg~0的能力.烟气成分对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响不同,O_2具有显著的促进作用,而SO_2和H_2O具有一定的抑制作用,NO和CO_2的作用不明显.O_2、SO_2和H_2O共同存在时,促进了Hg~0的脱除.傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验的结果证实,V_2O_5/PG上吸附的汞存在不同形态,主要是Hg~(2+)的化合物,表明Hg~0在V_2O_5/PG上的脱除是吸附和催化氧化的共同作用,V_2O_5在V_2O_5/PG脱除Hg~0的过程中起到了关键作用.     

V2O5/AC在含SO2气氛中对气态Hg0的吸附脱除研究

利用固定床反应器研究了模拟烟气(N_2、SO_2、O_2)气氛下,气态Hg~0在V_2O_5/AC催化剂上的吸附脱除行为.考察了V_2O_5担载量、SO_2浓度和吸附温度等对V_2O_5/AC吸附脱除Hg~0的影响,并对V_2O_5/AC上吸附汞的形态进行了XPS分析表征.研究发现,V_2O_5/AC对Hg~0的吸附能力远大于载体AC.汞的吸附量与V_2O_5/AC中V_2O_5的质量分数有关,随着V_2O_5质量分数从0.5%增加到1.0%,汞的吸附量从75.9 μg·g~(-1)增加到89.6 μg·g~(-1) (无氧) 和115.9 μg·g~(-1)增加到185.5 μg·g~(-1) (有氧),远高于相同吸附条件下的AC上的汞吸附量 (9.6 μg·g~(-1)和23.3 μg·g~(-1)).SO_2对Hg~0的吸附有促进作用,主要是由于SO_2和Hg~0在V_2O_5/AC上发生了化学反应.但是当SO_2体积分数从500×10~(-6)增加到2 000×10~(-6)时,V_2O_5/AC对汞的吸附量只增加了5%.不同温度下的实验结果表明,V_2O_5/AC催化剂在150℃左右的吸附脱除Hg~0的能力最高,汞的吸附量达到98.5 μg·g~(-1) (无氧) 和187.7 μg·g~(-1) (有氧).XPS 分析结果表明,在V_2O_5/AC催化剂表面有HgO和HgSO_4生成,证实了V_2O_5和SO_2的作用.     

蜂窝式MnO_x/PG-CC催化剂的制备及低温选择性催化还原法脱硝性能

采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷(CC)基体上,制取PG-CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG-CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝.考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM-EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系.研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%.结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法(SCR)活性.活性组分Mn Ox与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素.研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂.