硅铝比对Cu/SSZ-13SCR活性位的影响

采用固态离子交换法制备了不同硅铝比（Si/Al=5,10,25）的Cu/SSZ-13分子筛催化剂,探究硅铝比对其NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）活性位的影响规律,并通过X射线衍射（XRD）,H₂程序升温还原（H₂-TPR）,NO_x程序升温脱附（NO_x-TPD）,NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）,原位红外实验（in situ DRIFTS）等手段进行物化性质表征.活性测试结果表明,当Cu负载量为4wt%时,不同硅铝比的Cu/SSZ-13具有显著差异的SCR活性;其中,Cu/SSZ-13（10）的SCR活性最佳,200~450℃温度范围内NO转化率均大于80%.XRD和H₂-TPR结果表明,硅铝比会影响Cu/SSZ-13的Cu物种的分布和氧化还原性.NO_x-TPD和NH₃-TPD结果表明,3种催化剂中Cu/SSZ-13（10）具有最多Cu²⁺离子,Cu²⁺离子可以为Cu/SSZ-13（10）提供更多的NO_x吸附位点和Lewis酸性位点,而Lewis酸性位是Cu/SSZ-13主要的低温SCR活性位点,因此有利于NH_3-SCR反应的进行.当硅铝比增加到25时,Cu/SSZ-13（25）的Lewis酸性位大量损失,导致其SCR活性明显下降.     

不同方法制备Co3O4催化剂CO-SCR性能及机制

氮氧化物(NOx)是造成细颗粒物、近地面臭氧等大气污染问题的重要前体物.随着大气污染治理行动的深入,对工业锅炉/窑炉烟气排放的NOx进行控制十分重要.采用不同方法制备了一系列Co_3O_4催化剂,考察了不同制备方法对CO选择性催化还原NO(CO-SCR)反应活性的影响,通过BET、XRD、Raman、HR-TEM和SEM等技术对该系列催化剂进行了表征.活性测试表明,以硫酸钴为前驱体用固态研磨法制备的Co_3O_4-S催化剂具有更优异的CO-SCR反应活性,且表现出较好的抗水蒸气性能,以醋酸钴为前驱体用固态研磨法制备的Co_3O_4-C催化剂显示出较好的抗水性能. NO氧化结果显示,催化剂的NO氧化效果越好,CO-SCR活性也越好. Raman表征结果显示,Co_3O_4-S表面可能含有更多的Co2+离子,从而有利于形成氧空位. H2-TPR结果表明,Co_3O_4-S催化剂的氧化还原性较好. HR-TEM表征发现Co_3O_4-S和Co_3O_4-O主要暴露(111)和(220)晶面,而更多(220)晶面的暴露可能更有利于反应的进行.