上海地区大气中氯化氢和颗粒氯排放源清单初步研究

氯自由基对于臭氧和二次气溶胶的生成贡献不容忽视.夜间颗粒相氯(Cl~-)可以通过与N_2O_5的复杂反应转化生成ClNO_2,其光解产生的氯自由基将显著影响大气污染的形成机制.本文以上海地区为案例,以2017年为基准年,收集了人为源活动水平数据,采用排放系数估算方法,首次建立了上海地区人为源氯化氢(HCl)和颗粒氯(Cl~-)的排放清单;并进一步结合模型计算海盐气溶胶排放的颗粒氯(Cl~-).结果表明,2017年上海市人为源和天然源排放的HCl和Cl~-分别为1207 t和820 t,其中,燃煤、工业、垃圾焚烧和秸秆燃烧产生的HCl排放量分别为327、134、722和24 t.燃煤源中的燃煤电厂和其它行业燃烧约占燃煤源排放的80%;工业源中水泥为HCl的最大排放源,约占工业源排放的51%;垃圾焚烧厂排放约占总HCl排放的60%,为最大的HCl排放源.燃煤、工业源、垃圾焚烧、秸秆焚烧、烹饪源和海盐的颗粒Cl~-排放量分别为82、153、498、47、39和0.6 t,燃煤源中的燃煤电厂占燃煤Cl~-排放的40%,供热、其他行业和家庭燃烧分别占燃煤Cl~-排放的24%、22%和14%;钢铁行业为工业源的主要Cl~-排放源,约占工业源排放的90%,垃圾焚烧厂占全部Cl~-排放的61%,烹饪源中餐饮企业为最主要排放源,占烹饪源的70%;天然源海盐的排放量极少,未占到总排放的1%.从空间分布来看,浦东新区、宝山、普陀、松江和金山排放的HCl和Cl~-占到全市人为源总排放的80%,为主要的HCl和Cl~-排放区域.本文研究建立的上海地区大气中氯化氢和颗粒氯排放源清单,对于深入研究氯化学机制对二次污染的影响提供了重要的数据参考.     

长江三角洲2010~2018年生物质燃烧中等挥发性有机物(IVOCs)排放清单

中等挥发性有机物（IVOCs）是一类重要的二次有机气溶胶（SOA）的前体物.其中,生物质燃烧是IVOCs的重要来源之一,但目前尚未包括在传统的排放清单中.本研究基于卫星火点排放清单（FINN）以及IVOCs/POA比例法对长三角地区2010至2018年生物质燃烧IVOCs的排放量进行估算,构建长三角地区2010～2018年基于卫星火点的生物质燃烧IVOCs排放清单,并分析其不确定性,为后续模拟长三角地区SOA的来源提供重要的基础数据.结果表明,在2010～2018年期间,长三角地区火点数整体呈现下降趋势,在过去3年（2016～2018年）火点数维持在6000次左右,较2016年之前下降了约60%.从火点数的月分布来看,火点发生最多的月份是5～8月,其次在10月有个小高峰.基于IVOCs/POA比例系数法的计算结果表明,由不同的POA/OC以及IVOCs/POA比例得到的长三角地区生物质燃烧IVOCs排放总量结果差别巨大,平均值为73.4万t（10.5～305.7万t）.基于蒙特卡罗的不确定性模拟,长三角地区生物质燃烧IVOCs排放量的不确定范围在-99%～68%之间.     

参数选取对畜禽养殖业大气氨排放的影响:以长三角地区为例

氨对于大气细颗粒物中二次无机盐的生成具有十分重要的作用,近年来引起了国内外学者的高度关注.相对准确地定量氨排放对于深入研究二次气溶胶的理化过程、实现较好的数值模拟性能,以及开展氨排放精细化管控具有极为重要的科学意义和现实意义.已有研究表明,农业源是大气氨的主要排放源,其中,畜禽养殖业的氨排放占比最大.已有针对畜禽养殖业氨排放的研究大多采用排放系数法建立氨排放清单,然而,不同参数的选取会对研究结果造成较大差异.本文从活动水平和排放系数选取上做出了多种假设,构建了8种情景,以2017年为基准年,分别计算了长三角地区畜禽养殖业大气氨排放.结果表明,选取不同的活动水平对清单估算结果的影响最大,选取出栏量计算的结果较选取存栏量高出27.6%～34.1%.选取更细致的月均温的计算结果高出以年均温结果0.3～0.4万t.此外,清单的时空分布特征也与该两项参数密切相关,以存栏量进行估算的结果中,舟山地区排放强度最低,淮南市最高;以出栏量进行估算的结果中,丽水排放强度最低,南京最高.以月均温度估算情景中将获得更准确的月排放廓线,全年中5～9月排放量最高,冬季(12、 1和2月)排放量最小.     

长江三角洲2017年机动车IVOCs排放清单构建及其对SOA的生成影响

中等挥发性有机物（IVOCs）对大气中二次有机气溶胶（SOA）的生成有重要贡献,但尚未包括在目前的排放清单中.本研究以长三角地区为研究对象,分别基于排放因子法和IVOCs/POA比例系数法对长三角地区2017年机动车IVOCs的排放量进行估算,构建长三角地区2017年机动车IVOC排放清单,分析其不确定性并估算其对SOA生成潜势的影响.基于排放因子法的结果表明,2017年长三角地区机动车IVOCs排放总量为3.58万t,SOA的生成潜势为695 t,其中载货汽车的IVOCs排放量在长三角大部分城市的占比均超过70%;从燃料类型来看,柴油车的IVOCs排放量远高于汽油车.基于IVOCs/POA比例系数法的结果表明,由不同的IVOCs/POA比例以及不同的POA/PM_2.5占比得到的排放清单结果差别巨大,最大值可达64.2万t,最小仅为5.2万t,造成的SOA生成潜势分别为1.55万t和1032 t.本研究表明基于不同的估算方法构建的IVOCs排放清单结果差别巨大,具有很大的不确定性,将直接影响后续空气质量模型对SOA的模拟结果.因此,需进一步将不同清单结果用于空气质量模型中对SOA进行模拟,通过与观测值的比较,从而获得较为准确的长三角地区机动车IVOCs排放清单.