氯化铁絮凝-直接过滤工艺对地下水中As(Ⅴ)的去除机制研究

为探明氯化铁(Fe Cl3)絮凝-直接过滤工艺对地下水中砷(As)的去除过程及机制,分别进行了批吸附实验、现场絮凝-直接过滤实验、扩展X射线精细结构光谱(EXAFS)及电荷分布多位络合(CD-MUSIC)模拟.采集的地下水样品As主要为五价[As(Ⅴ)],浓度为40μg·L-1.现场柱实验直接过滤工艺中Fe投加量为1.5 mg·L-1,出水As(Ⅴ)浓度均低于10μg·L-1,92 h内可提供64 984 L安全饮用水.固体废物毒性浸出实验表明泥饼浸出液中As浓度为3.4μg·L-1,远低于美国环保署限定值(5 mg·L-1).EXAFS和CD-MUSIC模拟表明Fe Cl3絮凝去除地下水中As(Ⅴ)存在两种机制:在p H 3~9.5范围内,As(Ⅴ)主要以双齿双核吸附在氢氧化铁上;p H9.5时,As(Ⅴ)主要与Ca2+和Mg2+形成沉淀而去除.     

复合吸附材料TLA的制备及其砷氟共除性能的研究

以硫酸钛、硝酸镧和活性炭为原料,制备了新型的TLA复合吸附剂.比较了TLA和活性氧化铝除砷除氟吸附等温线、吸附动力学和pH对除砷除氟效果的影响;通过X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)对吸附剂进行了表征,并对吸附机理进行了探讨.结果表明,TLA对砷氟的吸附容量显著优于活性氧化铝.在pH为7,砷氟单独存在时,TLA对砷和氟的Langmuir吸附容量分别是30.3mg.g-1和27.8mg.g-1;当砷氟共存时,TLA对砷和氟的Langmuir吸附容量分别是25.1mg.g-1和17.0mg.g-1.TLA对砷、氟的吸附符合拟二级动力学方程.溶液pH值显著影响砷、氟去除效果.电荷分布多位络合模型(Charge-distribution multisite complexation model,CDMUSIC)能准确模拟砷、氟的吸附行为.     

景观格局对河流水质影响的尺度效应Meta分析

景观格局决定了陆域污染物的源汇过程,是影响河流水质状况的关键因素.由于尺度效应,不同尺度下景观格局与河流水质关系的研究结果不尽相同.然而,景观格局对河流水质影响的尺度效应问题尚缺乏系统研究.收集了国内外4 041条研究数据,采用Meta分析法定量分析了不同尺度下景观格局对河流水质的作用特征,识别了影响河流水质的关键时间和空间尺度以及景观指数.结果表明,相对于降水事件、平水期和年际尺度,丰水期下景观格局对河流水质的影响最大;相对于流域尺度,缓冲区尺度的景观格局对河流水质的影响更大;丰水期-缓冲区尺度是景观格局影响河流水质的关键时空耦合尺度.与耕地、水域、草地以及流域整体景观相比,林地和城镇用地的景观格局对河流水质的影响更大;破碎度是影响河流水质最重要的景观格局因子.在河流水质治理中,应重点考虑缓冲区的景观配置,增加缓冲区林地面积、减少林地和水域的斑块密度和减少城镇用地的面积占比和聚集度,以有效保护河流水质.     

纳米二氧化钛光催化转化甲基砷的研究

二甲基胂酸(DMA)和一甲基胂酸(MMA)是环境中甲基砷的主要种类.由于农药滥用及含砷废水的释放等,严重危害人类健康.本文应用实验室人工合成纳米TiO2研究了甲基砷(DMA和MMA)光催化转化过程,考察了光照和pH对光催化转化过程的影响,通过测定液相及固相中的不同化学形态,解析光催化转化产物.结果表明:UV光照下,相比自然光时,纳米TiO2对DMA和MMA的去除率在不同pH条件下均有提高.pH值的影响为:在低pH条件(pH为3、5)下去除率高,而在高pH条件(pH为7、9)下去除率低,这主要是取决于纳米TiO2的等电点(pHpzc=5.8).转化产物解析结果表明:无光条件下,DMA和MMA均不发生转化;在自然光条件下,纳米TiO2催化少量DMA和MMA发生一步转化,分别形成MMA和As(V);在紫外光条件下,纳米TiO2能够催化几乎全部的DMA和MMA彻底转化,形成As(V).因此,在UV光下,纳米TiO2能够催化DMA和MMA转化为As(V),同时此纳米TiO2对As(V)有较强的吸附能力,所以,UV光照能够显著提高纳米TiO2对DMA和MMA的去除率.     

白云石分离环境样品中的六价铬与三价铬

重金属Cr在环境中存在Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)两种氧化态,Cr(Ⅲ)的稳定性强,是人体必需的微量元素,而Cr(Ⅵ)具有强氧化性和高迁移性,是公认的致癌物质.总Cr含量不能完全反映其环境毒性效应,进行Cr(Ⅲ/Ⅵ)的形态分离对评价其环境行为具有重要意义.本研究以天然白云石粉末(80~100目)为吸附分离材料,研究在pH=4~10的水体中Cr(Ⅲ)与Cr(Ⅵ)的吸附,发现其对Cr(Ⅲ)的吸附率在99%以上,而对Cr(Ⅵ)的吸附不到10%,可用于Cr(Ⅲ/Ⅵ)的分离.Cr(Ⅲ)在白云石上的吸附符合Freundlich模型,最大吸附容量为0.3 mg·g~(-1).环境中主要共存物质如Mg~(2+)、Ca~(2+)和腐殖酸对白云石吸附Cr(Ⅲ)无明显的影响,而高浓度(0.05 mol·L~(-1))的CO_3~(2-)、醋酸和柠檬酸会降低白云石对Cr(Ⅲ)的吸附率.在环境水样(自来水、井水、河水、电镀废水和铬渣提取液)的Cr(Ⅲ/Ⅵ)分离实验中,Cr(Ⅲ)的回收率在80.7%~113.0%之间,Cr(Ⅵ)的回收率在103.4%~121.9%之间.结果表明,利用天然白云石分离Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)高效易行,该研究为现场的Cr形态分离提供了一种简便快捷的方法.     

应用纳米零价铁处理模拟含Cr(Ⅵ)无氧地下水

研究了实验室自制的纳米零价铁处理模拟含Cr(Ⅵ)无氧地下水的影响因素、吸附动力学,并结合体系中Fe2+浓度、氧化还原电位、Zeta电位和理论计算得到的pe-pH图对纳米零价铁去除Cr(Ⅵ)的机制进行了探讨.实验结果表明,纳米零价铁对Cr(Ⅵ)的去除率随着初始Cr(Ⅵ)/Fe质量比的升高而降低.当溶液的pH为7.0,初始Cr(Ⅵ)/Fe质量比为0.025、0.050、0.075和0.100时,相应地Cr(Ⅵ)的去除率分别为100.0%、85.6%、72.7%和39.6%.酸性条件更有利于纳米零价铁对Cr(Ⅵ)的去除,当初始Cr(Ⅵ)/Fe质量比为0.100,溶液的pH为3.0、5.0、7.0、9.0和11.0时,体系中Cr(Ⅵ)的去除率分别为73.4%、57.6%、39.6%、44.1%和41.2%.纳米零价铁去除Cr(Ⅵ)的过程符合拟二级动力学方程.当溶液的pH为7.0,初始Cr(Ⅵ)/Fe质量比为0.025时,吸附速率常数(k)最大,为9.76×10-3g.(mg.m in)-1.Cr2O27-吸附到纳米零价铁表面后被迅速地还原为Cr3+,生成的Cr3+与纳米零价铁表面的FeOOH结合生成Cr-Fe膜.而Cr-Fe膜将阻断电子在纳米零价铁与Cr2O27-之间的传输,Cr(Ⅵ)得不到还原,从而纳米零价铁对Cr2O27-的去除以吸附为主.     

有机磷阻燃剂在不同含氧碳纳米管上的吸附行为

在对单壁碳纳米管(SWCNT)、多壁碳纳米(MWCNT)及其相应含氧碳管的表征基础上,对OPEs的界面吸附行为进行了考察.结果表明,碳纳米管对OPEs具有较强的吸附能力(理论最大吸附量可达到412.0 mg·g-1).吸附等温线呈非线性吸附,Freundlich和Langmuir模型均能很好地拟合吸附等温线,校准相关系数分别在0.929—0.999和0.822—0.999范围内.碳纳米管与OPEs间的主要吸附作用机制为疏水相互作用,芳香取代OPEs与碳管管壁间的π-π电子供体受体相互作用对吸附有重要贡献.碳纳米管对OPEs的最大吸附量由碳管比表面积决定,而不受OPEs本身疏水特性的影响.碳管表面氧化引入的含氧基团能通过减弱碳管表面的疏水性和减少表面有效吸附位点来降低碳管对OPEs的吸附容量.     

环境水样中五种多环芳烃的表面增强拉曼光谱定量分析

首次以多巴胺一步还原法制备了金纳米溶胶表面增强拉曼散射(SERS)活性基底,实现了水体中多环芳烃(PAHs)的检测.利用紫外可见分光光度计、高分辨透射电子显微镜以及激光粒度仪对金溶胶进行表征,结果表明制备的金溶胶粒径均匀,具有良好的分散性以及稳定性.基于金溶胶表面的多巴胺与PAHs之间的π-π相互作用,完成了对PAHs的定性定量分析,方法检测限为10-5—5×10-7mol·L-1.     

表面增强拉曼光谱技术应用于环境污染物检测的研究进展

表面增强拉曼光谱(Surface-enhanced Raman Spectroscopy,SERS)技术作为一种单分子水平的检测技术在众多领域都有广泛的应用.SERS技术的高灵敏性、可实时检测等特点,在环境领域有着巨大的应用前景.本文从增强基底材料的SERS效应、提高其选择性和优化实用性的三个方面介绍了SERS技术应用于环境污染物检测的最新研究进展,并在此基础上提出了今后SERS技术在环境领域的可能发展方向.