沉淀陈化对Ce0.7Mn0.3Ox催化净化柴油车尾气碳颗粒的影响

采用沉淀陈化法制备了Ce∶Mn摩尔比为7∶3的CeO_2-MnO_x复合氧化物(Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR),并使用X射线多晶粉末衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(TEM)、N_2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱(Raman)对所制备复合氧化物催化剂进行表征.结果表明,沉淀陈化过程可有效促进Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR催化剂晶粒的生长,稳定催化剂的织构性质,且明显有利于Mn离子进入CeO_2晶格,减少MnO_x物种在催化剂表面的聚集.Mn离子进入CeO_2晶格可有效增加Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR催化剂的晶格氧和氧空位,从而有助于其表现出更优异的碳颗粒催化氧化性能.所制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-PR催化剂对碳颗粒催化氧化的起燃温度(T_(50))为362℃、完全转化温度(T_(90))为419℃,该性能明显优于传统共沉淀法所制备的Ce_(0.7)Mn_(0.3)O_x-CP催化剂的性能(T_(50)、T_(90)分别为376℃、457℃).     

不同出行方式大气PM_(2.5)个体暴露分析

于2017年7月在南充市城区固定线路,分别用粉尘测定仪和激光粒子计数器连续6d对步行、出租车、公交车、摩托车、私家车、自行车6种出行方式大气PM_(2.5)个体暴露质量浓度、数浓度进行监测,分析不同出行方式大气PM_(2.5)个体暴露质量浓度和数浓度。结果表明,不同出行方式质量浓度最高和最低分别为自行车(68.0±32.2)μg/m~3和出租车(35.6±21.5)μg/m~3;数浓度最高和最低分别为步行(1.93×10~8) N/m~3和私家车(2.49×10~4) N/m~3。质量浓度和数浓度的暴露量最高分别为自行车(76.6±3.8)μg和自行车(2.25×10~8) N;两种浓度下出租车和私家车比较结果相差不大,而其他四种出行方式呈现完全不同的结果。     

南充交警大气PM_(2.5)个体暴露水平及健康风险评价

为探讨交警工作环境大气PM_(2.5)个体暴露水平,现场监测交警大气PM_(2.5)个体暴露浓度,同时采集个体暴露大气PM_(2.5)样品,分析样品的化学成分并对部分元素进行健康风险评价。结果表明,交警大气PM_(2.5)个体暴露浓度为74.4μg/m~3,明显高于大气环境浓度42.2μg/m~3;交警PM_(2.5)个体暴露浓度与风速、湿度负相关,与温度存在一定程度上的正相关,降雨能降低PM_(2.5)个体暴露浓度。应用健康风险评价模型发现Mn对交警存在非致癌风险,风险指数为2.48;Cr对交警存在致癌风险,风险指数为1.58×10~(-3),应予以重视。     

Ce0.7Zr0.3O2纳米棒的制备及其对柴油车尾气碳颗粒的催化净化性能

本研究以硝酸铈、硝酸锆为原料使用溶剂热合成法,制备了CeO₂-ZrO₂纳米棒催化剂(Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)),并用于柴油车尾气碳颗粒催化净化.催化活性检测证实:Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)纳米棒催化剂可有效净化柴油车尾气碳烟颗粒.在Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)存在下,碳颗粒净化率为10%、50%和90%时,所需温度分别仅为375℃、414℃和455℃,比商用Ce_0.7Zr_0.3O₂和Ce0.3Zr0.7O2催化剂性能更优.采用氮吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H₂-TPR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等技术对催化剂进行表征.XRD和Raman结果证实,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)主要由立方相CeO₂构成,并掺杂了少量四方相氧化锆.SEM和TEM结果则显示,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂颗粒明显由纳米棒堆积而成,特定的纳米形貌会影响其对碳颗粒的催化氧化活性.XPS结果证明Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂主要具有晶格氧、化学氧和表面吸附氧等氧物种;晶格氧是碳颗粒氧化的活性氧物种,其溢流到催化剂表面可与碳颗粒接触从而提高反应活性;化学氧和表面吸附氧均为表面氧物种,极易与表面固体碳颗粒直接接触,从而可在较低温度下促进碳颗粒的净化.H₂-TPR结果进一步证实了XPS结果,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂的低温还原温度比商用Ce_0.7Zr_0.3O₂催化剂更低,且含有更多的易还原氧物种,这些低温易还原氧物种可以在较低温度下参与催化反应,促进柴油车尾气颗粒物的低温催化净化.