甲苯吸附-DBD等离子体再生循环体系

采用Mn-Ag/HY和γ-Al_2O_3小球的混合物(质量比为1∶2)为催化剂,吸附气态甲苯,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体对催化剂进行再生,并用SEM、BET和FT-IR仪器对再生后的催化剂进行表征,考察等离子体再生循环次数对催化剂结构及吸附性能的影响。结果表明:DBD等离子体可以有效地恢复催化剂的吸附能力,经过10次连续吸附-再生,催化剂仍保持较高的吸附水平,再生率可达71.47%;随再生次数增加,再生率下降,其中第1次的再生率最大,为100%;此外,将DBD再生10次的催化剂进行程序升温氧化(TPO),其吸附性能可得到恢复,再生20次后催化剂的再生率达62%以上。再生前后催化剂表征结果表明,Mn-Ag/HY与γ-Al_2O_3孔隙结构、表面化学官能团的变化以及其他残留有机物是导致再生率随着再生次数的增加而下降的原因。     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。     

低温等离子体催化降解甲苯的影响因素分析

采用吸附存储/低温等离子体催化技术降解甲苯,分析了催化剂M/13X-Al(M为Ag、Fe、Cu)、放电电压、甲苯吸附量对低温等离子体氧化效果的影响。结果表明:Ag/13X-Al具有较大的穿透吸附量与较高的CO_x(CO_2、CO)产率。当放电电压由12kV升高至22kV,活性粒子大量增加,CO_x产率从32%提高至71%;而当甲苯吸附量增加,单个甲苯分子与活性粒子的碰撞几率降低,CO_x产率急剧下降。     

分子筛吸附——低温等离子体氧化去除甲苯

利用分子筛吸附—低温等离子体氧化工艺去除甲苯,比较了HY、13X、ZSM-5 3种不同分子筛的性能、处理效果及副产物。结果表明:3种分子筛的BET比表面积、穿透吸附量和饱和吸附量均表现为HY13XZSM-5;3种分子筛用于分子筛吸附—低温等离子体氧化均能100%去除甲苯,但最终的碳平衡和CO_2选择性以HY为分子筛时最好,以ZSM-5为分子筛时最差;ZSM-5分子筛条件下产生的副产物O_3和N_2O均最多,而HY分子筛条件下产生的副产物O_3和N_2O均最少。因此,对于分子筛吸附—低温等离子体氧化去除甲苯而言,HY作为分子筛时效果最佳,而ZSM-5作为分子筛时效果最差。     

锰银复合催化剂对NTP降解吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备以13X分子筛为载体的Mn-Ag复合型催化剂,并用SEM、BET和FT-IR手段对催化剂进行表征。在介质阻挡放电反应器(DBD)中,考察了锰、银不同摩尔比和不同负载总量的催化剂对吸附态甲苯降解的影响。结果表明:当n(Mn)∶n(Ag)为1∶3时,Mn-Ag/13X催化剂对甲苯催化氧化活性最高,CO_2选择性为98.84%;不同摩尔比的催化剂对O_3分解性能顺序与对甲苯的催化氧化性能顺序一致,其顺序为n(Mn)∶n(Ag)1∶3>1∶5>1∶1>3∶1>5∶1>0∶0;Mn-Ag/13X(Mn∶Ag=1∶3)催化剂锰和银负载量对催化剂的吸附性能和催化活性有显著影响,随负载量的变化,吸附穿透时间大小关系为:2.5%Mn-Ag/13X≈7.5%Mn-Ag/13X>5%Mn-Ag/13X>10%Mn-Ag/13X;负载量为5%时,吸附穿透时间为125 min,CO_x浓度为4 669.82 mg/m~3,显示出最好的催化活性。     

混合吸附剂对吸附-间歇低温等离子体氧化甲苯的影响

常温常压下,以γ-Al_2O_3小球、13X分子筛或者两者的混合物为吸附剂,采用吸附-间歇等离子体氧化系统去除模拟干燥空气中的甲苯.结果表明,仅以γ-Al_2O_3小球为吸附剂,碳平衡较高,其中CO_2产率为50%,但吸附穿透时间短,且有甲苯解吸出来.仅以13X分子筛为吸附剂,吸附穿透时间较长,放电阶段无甲苯解吸,且副产物O_3和N_2O较少,但碳平衡较低,其中CO_2产率仅41%.不同比例混合的吸附剂中,13X和γ-Al_2O_3质量比为1/2时,碳平衡最高可达到96%,其中87.7%为CO_2.最后结合吸附剂的吸附性能和放电特征分析了混合吸附剂CO_x产率较高的原因.     

低温等离子体耦合液相Fe-C催化降解氯苯

单一低温等离子体技术(NTP)和单一湿式非均相催化技术降解VOCs时分别面临O₃排放和需要氧化剂连续供应的问题。为解决单一技术瓶颈,将NTP与湿式非均相催化技术相结合降解氯苯(CB),将NTP副产物O₃作为湿式系统的氧化剂来源,从而达到深度矿化CB的目的。活性炭(AC)作为非均相催化剂的载体,表面负载不同金属组分后投加到湿式反应器中。结果表明,与单一NTP相比,NTP耦合液相非均相系统能够显著改善CB的降解。当Fe作为活性组分,Fe-C催化剂投加量为1 g/L,溶液初始pH为7,供电电压为14 kV时,耦合系统得到了最佳CB降解性能,CB去除率和矿化率分别达到了81.4%和48%。Fe-C投加使得液相CB吸收传质系数从0.0280 s^-1增加到0.1207 s^-1,使得催化过程的传质增强因子达到了9.81。最后,根据各系统中间有机体推测出了CB降解途径。     

双载体催化剂协同DBD氧化吸附态乙酸乙酯

以13X为载体,采用等体积浸渍法制备分别负载Mn、Mo和Fe 的金属氧化物的催化剂,并与载体γ-Al₂O₃混合作为介质阻挡放电（DBD）的填料降解吸附态乙酸乙酯.实验结果表明,Mn/13X的乙酸乙酯氧化降解效果优于Mo/13X和Fe/13X,放电120 min时,其矿化率可达61.5%,CO₂选择性为98.2%,其副产物O₃和N₂O的排放浓度也最低.在Mn/13X中加入γ-Al₂O₃,当两者质量比例为1：1时,由于双载体间的协同作用,吸附态乙酸乙酯的矿化率可进一步提高至64.4%.最后,结合反应器出口气体中和催化剂表面的中间有机副产物,分析了吸附态乙酸乙酯在DBD中的降解机理.     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态苯

采用气体循环方式,对低温等离子体联合Mn Ox-Ag Ox、Co Ox-Ce Ox复合金属氧化物催化剂催化氧化吸附态的苯进行研究,主要考察了苯吸附存储量、氧化背景气体、催化剂对苯氧化性能的影响,并分析了催化剂对O3及N2O副产物产生的影响规律。研究结果表明,采用气体循环方式,有助于实现苯充分氧化为CO2。相同条件下,COx产率、CO2选择性及对O3的分解能力大小依次为:Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3γ-Al2O3。氧气背景下,气体循环75 min后,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3及Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3催化剂存在时,CO2选择性大于95%;气体循环90 min后,与γ-Al2O3所对应的COx产率相比,Mn Ox-Ag Ox/γ-Al2O3、Co Ox-Ce Ox/γ-Al2O3分别提高了38%、17%。FT-IR分析结果表明,等离子体催化氧化苯的主要产物为CO2、CO和H2O,副产物为少量的O3及N2O。