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1.
铁铜双金属有机骨架MIL-101(Fe,Cu)活化双氧水降解染料性能 总被引:1,自引:0,他引:1
针对非均相芬顿传质效率低和Fe(Ⅲ)Fe(Ⅱ)转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101(Fe,Cu)],并研究了材料界面性质、催化降解染料(亚甲基蓝)性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101(Fe,Cu)晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m2 ·g-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101(Fe,Cu)在广谱pH范围可活化H2 O2高效降解亚甲基蓝.当pH=5、反应20 min,MIL-101(Fe,Cu)/H2 O2对20 mg ·L-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101(Fe)/H2O2和单独H2 O2分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基(·OH)是MIL-101(Fe,Cu)/H2 O2催化降解亚甲基蓝的主要活性物种;Cu(Ⅱ)掺杂引入新的活性位点,且Cu(Ⅱ)/Cu(Ⅰ)循环和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101(Fe,Cu)作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂pH调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景. 相似文献
2.
制备了以KNbO3为载体材料的Co(OH)2复合材料并对其进行了详细的表征,分析了材料的组成成分、组成形态进而确定了其为核壳结构形貌的KNbO3@Co(OH)2.利用合成的样品作为催化剂活化过一硫酸盐(peroxymonosulfate,PMS)来降解帕珠沙星(pazufloxacin,PZF),结果表明制备的催化剂对PZF的去除效率显著增加.讨论了不同初始PMS剂量对降解效率的影响,发现随着PMS增加可活化生成更多的硫酸根自由基(sulfate radicals,SO4·-)和羟基自由基(hydroxyl radicals,HO·)来降解PZF,但继续增大PMS用量降解效率未见明显提升.酸性和中性pH值条件下利于反应活化PMS降解PZF,而碱性体系减缓反应,甚至强碱体系更易形成Co(OH)2沉淀不利于反应体系中活性组分CoOH+的形成,大大抑制了催化性能.此外,在体系中加入淬灭剂叔丁醇(tert-Butanol,TBA)或者乙醇(ethanol,ETOH)进行自由基的淬灭实验,结果表明SO4·-自由基为体系降解PZF过程中主要贡献的自由基,而HO·自由基的贡献较少.催化剂具有较好的稳定性5次循环之后仍能在10 min之内完全去除PZF.本研究提出了新的思路为制备其他载体的Co(OH)2核壳结构提供参考依据,同时将该催化剂结合高级氧化技术应用到水体新兴有机污染物净化领域具有很好的应用前景. 相似文献
3.
通过构建苯醌增效聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系,讨论了体系中橙Ⅱ的脱色和降解途径.在研究苯醌浓度对聚合硅酸铁铁离子的释放、Fe2+与Fe3+之间的转化、H2O2分解和·OH生成影响的基础上,提出了苯醌对聚合硅酸铁多相UV-Fenton体系的增效机制.结果表明,随苯醌浓度的增加,其紫外光下光解还原聚合硅酸铁并释放Fe2+的程度增大、H2O2分解速度加快、产生·OH浓度峰值增高且出现的时间提前;苯醌增效体系释放于溶液中的Fe2+可以通过Fenton反应转化成Fe3+,反应结束后聚合硅酸铁能重新吸附Fe3+并使其浓度降低,避免了增效体系铁离子的二次污染.本研究将为多相催化剂催化过程的调控提供新的视角,为多相光助-芬顿反应在有机废水资源化中的应用提供理论依据和技术支持. 相似文献
4.
采用部分热分解法制备了氧基氯化铁(FeOCl),用于活化过一硫酸盐(PMS)降解难降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜(SEM)和X射线衍射光谱(XRD)对其进行了表征;通过实验评估FeOCl/PMS体系对AO7的降解效果并分析了影响AO7去除率的各种因素.结果表明:FeOCl活化PMS降解AO7效果良好,矿化率达44%.在中性条件下,当FeOCl投加量50mg/L、PMS浓度1.0mmol/L、AO7浓度0.05mmol/L时,AO7可在30min内完全降解.随PMS投加量、FeOCl投加量、Cl-浓度和反应初始pH值的增大,AO7的脱色效果提高.FeOCl还具有良好的重复利用性.此外,通过自由基淬灭实验、EPR测试和XPS分析了反应的主要活性物种和反应机理:由PMS活化产生的SO4-·和·OH对污染物进行降解,其中主要活性物种为SO4-·. 相似文献
6.
降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析 总被引:2,自引:0,他引:2
对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1~4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向. 相似文献
7.
为了研究预磁化对ZnO@Fe_3O_4活化过一硫酸盐(PMS)去除水中酸性橙7(AO7)性能的影响,考察了预磁化强度、ZnO@Fe_3O_4投量、PMS投量及初始pH对Mag-ZnO@Fe_3O_4/PMS体系降解AO7效果的影响.结果表明,当预磁化强度由0 T逐渐增大至2 T时,催化剂去除AO7的表观速率常数由0.0463 min~(-1)逐渐增大至0.1832 min~(-1),反应速率提高倍数达到1.4~4.0倍; Mag-ZnO@Fe_3O_4和PMS投量的增加对AO7的去除率均有提升效果,在最优条件下反应20 min后AO7的去除率达92%;体系初始pH对AO7降解有显著影响, pH为6~8条件下有利于Mag-ZnO@Fe_3O_4催化PMS氧化反应的进行.通过投加不同种类的猝灭剂,证实了AO7的降解主要是各种自由基共同作用的结果.经过预磁化处理后的催化剂产生感应磁场,从而影响了反应体系中自由基的复合概率,使得污染物被自由基氧化的速率提高. 相似文献
8.
采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe3O4@α-MnO2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO2包覆Fe3O4形态的Fe3O4@α-MnO2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS与单一的Fe3O4和α-MnO2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe3O4@α-MnO2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·. 相似文献
9.
根据对2006年11月20~28日乌鲁木齐市出现冷空气过境天气过程的天气形式和主要气象要素及空气污染变化情况进行的分析,结果表明:冷空气过境天气前后,诸多气象要素发生了变化,冷空气导致逆温层的破坏和降水过程使各项污染物均得到有效的清除.通过此分析可为类似天气的空气质量预报提供思路. 相似文献
10.
CCl4体外引发自由基反应的简易实验方法 总被引:1,自引:0,他引:1
通过对不同剂量CCl4与小鼠肝匀浆温育反应液中丙二醛(MDA)含量的测定,确立了CCl4体外引发自由基反应的简易实验方法,并对实验方法进行了考核评定.同时以Hg2 对CCl4体外引发小鼠肝匀浆自由基反应的影响为应用实例进行了研究,结果表明,Hg2 与CCl4的毒性有协同作用. 相似文献