MnFe2O4磁性纳米棒非均相Fenton催化降解水中四环素的研究

采用水热合成法成功制备出MnFe₂O₄磁性纳米棒（s-MnFe₂O₄）,并考察了商品化的Fe₃O₄、MnFe₂O₄和合成的s-MnFe₂O₄纳米棒这3种磁性纳米颗粒作为非均相Fenton催化剂降解水中四环素抗生素的性能.同时,采用X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、N₂吸附-脱附、振动样品磁强计（VSM）及X射线光电子能谱（XPS）等技术对催化剂的理化性质进行了表征.非均相Fenton催化降解四环素的结果表明,s-MnFe₂O₄具有最高的催化活性,反应180 min,四环素的去除率可以达到87.6%,TOC的去除率达到47.5%.自由基捕获试验证实了羟基自由基（·OH）是非均相Fenton氧化过程中的主要活性物种.s-MnFe₂O₄磁性纳米棒的高催化活性归因于其表面拥有较高含量的Mn³⁺和Fe²⁺物种,它们的存在能加速界面电子的转移效率,从而促进·OH的生成.合成的s-MnFe₂O₄催化剂具有良好的稳定性,循环使用6次,四环素的去除率仅从87.6%降低到80.2%,且氧化过程中活性组分的流失很少.     

大气中HONO来源的研究进展

由于亚硝酸(HONO)在大气中所扮演的重要角色如:OH自由基的前体物以及对臭氧和光化学烟雾形成的促进作用而引起科学界的广泛关注,然而对于大气中HONO的来源问题,特别是它的非均相形成过程目前尚未清楚.本文从HONO在大气中的重要意义及目前国际上对HONO来源的研究现状,特别是它的非均相形成机理进行了阐述;由于其在大气化学中的重要意义,提出我国开展大气HONO研究的重要性,并对其来源问题进行了讨论与展望.     

SO_4~(2-)/SnO_2-Fe_2O_3-硅藻土固体酸催化剂的制备及其对染料废水的催化处理

以硅藻土为载体,采用溶胶-凝胶法引入金属氧化物SnO2和Fe2O3,制备了二元氧化物复合型SO42-/SnO2-Fe2O3-硅藻土固体酸催化剂。利用该催化剂与H2O2构成非均相类Fenton试剂氧化体系,催化H2O2产生氧化能力极强的·OH,用于处理实际翠蓝废水和模拟亚甲基蓝废水。催化剂的最佳制备条件为:H2SO4溶液的浓度3 mol/L,浸渍时间2.0 h,焙烧温度550℃,焙烧时间3.5 h,焙烧方式为随炉升降温。实验结果表明:采用在最佳工艺条件下制得的催化剂,处理实际翠蓝废水COD去除率可达79.5%、脱色率达99.6%;处理模拟亚甲基蓝废水COD去除率可达83.1%、脱色率达99.6%。     

硅藻土负载型非均相芬顿催化剂制备及其降解苯酚的实验研究

以硅藻土为载体,采用直接蒸发法负载铁的氧化物,制备了一种新型负载型非均相芬顿催化剂,通过SEM、EDS和XRD等对催化剂进行了表征,并以苯酚去除率考察了催化剂性能。结果表明:铁氧化物可成功负载于硅藻土上;催化剂制备时最优铁离子浓度和固液质量比分别为0.5 mol/L和1∶10;催化剂重复使用性高,耐酸碱性良好,对苯酚的去除率可达99%以上。催化剂利用了硅藻土优异的物化性质,对难降解有机废水具有良好的应用前景。     

基于阳离子树脂的Fenton非均相催化剂制备及性能测试

采用阳离子交换树脂颗粒为催化剂载体采用浸渍法负载二价铁离子,制备出非均相Fenton反应催化剂,并用该非均相Fenton催化剂氧化脱色亚甲基蓝溶液,考察其催化性能。实验结果表明:制备催化剂时最佳FeSO4浓度为16.67 mmol/L,pH=3.0,H2O2初始浓度为46.6 mmol/L,反应时间为30 min的条件下,亚甲基蓝溶液初始浓度为0.028 mmol/L时,亚甲基蓝溶液在非均相Fenton催化氧化过程中,其脱色率可达92.9%。采用序批形式反应使用5次后,该非均相催化剂仍有良好的催化效果,反应30 min后亚甲基蓝溶液脱色率仍可达85.2%,拓宽了Fenton技术的使用范围。     

大气中臭氧行为研究进展

臭氧（O3）是一种重要的大气微量气体,是影响对流层——平流层大气动力、热力、辐射、化学等过程的关键成分,在气候和环境变化中扮演非常重要的角色。本文从臭氧在大气中的行为机理入手,研究影响臭氧源和汇的因子,了解臭氧含量变化机制,对当前臭氧研究热点进行概括和总结,展望未来研究重要问题。     

非均相类Fenton试剂的制备及其在焦化废水处理中的应用研究

利用浸渍法,将Fe3＋负载在经酸碱改性后的粉状活性炭上,当浸渍液浓度为2．5％,固化温度为270℃时,制成的催化剂催化活性较高。用自制的非均相类benton试剂降解焦化废水,通过正交试验和极差分析得出,影响因素的主次顺序为催化剂用量〉初始pH值〉反应时间〉H：0：投加量。结果表明,在100ml水样中。室温条件下,初始pH值为4．0,催化剂使用量为1．5g,H20：投加量为5ml（分两次投加）,反应时间为90min时,COD去除率可达99％。采用混凝＋化学沉淀＋非均相类Fenton试剂法处理焦化废水,各主要出水水质指标为：色度lO倍;COD浓度38．5mg／L;氨氮浓度8．4mg／L,达到国家一级排放标准。     

MIL-101(Cr~(3+))可见光催化氧化降解甲基橙的研究

以金属有机多孔材料MIL-101(Cr3+)为非均相催化剂,过硫酸钠(Na2S2O8)为类Fenton体系的氧化剂,在可见光(300 W)下对甲基橙进行催化氧化降解研究。结果表明,MIL-101(Cr3+)在反应时间为120 min时对甲基橙降解率高达91.0%,且回收利用3次后仍表现出优异的降解性能(降解率达到81.0%)。同样条件下,把MIL-101(Cr3+)替换为TiO2或者不添加任何催化剂,甲基橙的降解率分别为25.6%和8.8%。采用紫外-可见漫反射光谱考察了常温下MIL-101(Cr3+)的禁带宽度大小,进一步证明其优异的光催化降解性能;同时还探讨了MIL-101(Cr3+)催化降解甲基橙的可能机理。     

Fe3O4/TiO2-H2O2非均相类Fenton体系对3，4-二氯三氟甲苯的降解

用Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2体系对3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)进行降解反应研究,同时考察了pH值、催化剂投加量、H_2O_2投加量、温度等因素对3,4-DCBTE降解效率的影响.实验结果表明,Fe_3O_4/Ti O_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;并且在H_2O_2投加量为45.0 mg·L~(-1)、Fe_3O_4/TiO_2的物质的量比为1∶1、pH=3.0、温度为40.0℃的条件下反应效果最佳,去除率高达99.1%.同时从实验结果可以看出,pH在2.0~7.0范围内该体系对3,4-二氯三氟甲苯均有降解效果,说明该体系相比于传统的Fenton体系有较宽的pH适用范围.目标污染物的降解符合一级反应动力学,其发生反应所需的活化能为36.9 k J·mol~(-1).     

溴酸钾对二茂铁(Fc)非均相Fenton效能的影响

研究了KBrO3对二茂铁(Fc)非均相Fenton效能的影响,深入考察了KBrO3对体系中Fc溶解、H2O2分解和羟基自由基(·OH)生成的影响。结果表明,KBrO3的加入对不同反应阶段Fc/Fenton体系的效能均有明显的促进作用,初始阶段主要是由于KBrO3对·OH产生的促进作用所致,后期主要是由于KBrO3促进了体系中Fc的溶解,使得体系中溶解态的Fc催化的均相Fenton反应的比例增加,体系中H2O2的分解加快,·OH的表观生成率增加,进而促进了反应的进行。无KBrO3添加,pH=4,MB初始浓度为10 mg/L,Fc的量为1.6×10-3mol/L,[H2O2]/[MB]=3.14时,45 min时,MB的剩余率为9.1%,105 min时为0。当KBrO3的用量为3×10-4mol/L时,反应45 min后MB的去除率即可达到100%。随着KBrO3浓度的增加,其对Fc/Fenton效能的促进作用增强。