阜康大气气溶胶中水溶性无机离子粒径分布特征研究

为了解阜康大气气溶胶中水溶性无机离子的浓度水平、来源以及粒径分布,本研究于2011年2月~2012年2月利用8级惯性撞击式分级采样器采集了阜康大气气溶胶样品,使用离子色谱测定了其中水溶性无机离子含量.分析比较了非采暖期和采暖期主要离子的变化趋势、浓度水平、构成、来源以及粒径分布,在此基础上选取特殊采样日分析了重污染、秸秆燃烧以及春耕期的离子组成以及粒径分布的差异.结果表明,阜康细粒子、粗粒子中总水溶性无机离子(TWSI)在非采暖期和采暖期的浓度分别为11.17、12.68μg·m-3和35.98、22.22μg·m-3;非采暖期的SO2-4主要来自盐碱土扬尘,NO-3和NH+4主要来自农田土壤扬尘,而采暖期的SO2-4、NO-3和NH+4主要来自煤炭等化石燃料燃烧.8种离子在非采暖期和采暖期均呈现双峰分布,相对于非采暖期,采暖期的SO2-4、NO-3和NH+4在细粒径段的峰值发生了粒径增长,SO2-4和NH+4在粗粒径段的峰值出现在3.3~4.7μm处.重污染期间二次污染严重,离子主要分布在1.1~2.1μm处;秸秆燃烧期受生物质燃烧影响大,离子主要分布在<0.65μm粒径段;春耕期土壤扬尘较多,离子主要分布在>3.3μm粒径段.     

华南地区大气气溶胶中EC和水溶性离子粒径分布特征

利用1988~2010年在华南地区广州、深圳、海口等多地采得的126组样品,初步分析了华南地区不同时段不同地区和水溶性离子成分的浓度变化及其粒径分布特征.结果表明:各站的AEC(等效元素碳)浓度和水溶性无机离子浓度差异较大,Na+和Cl-基本表现为海岛站点>海岸站点>乡村站点>城市站点,其余主要离子成分和AEC则表现为城市站点>乡村站点>海岸站点>海岛.城市站点、乡村站点、海岸站点和海岛站点AEC质量浓度在不同年段随粒径分布的变化趋势比较一致的,基本呈双峰结构,主峰主要位于0.43~0.65mm,次峰主要位于4.7~5.8mm.根据各离子的粒径分布的相似性可以将各种离子的垂直分布形态分为3类:二次离子(SO42-、NO3-和NH4+)呈现明显的三峰分布形态;F-、Ca2+、Mg2+、Na+和Cl-呈双峰分布形态;K+和AEC呈单峰分布形态,主峰位于细粒子模态.各成分浓度随高度的变化则呈现不同的变化规律.降水对气溶胶粒子的清除作用是显著的,尤其是粒径大于1μm的颗粒,而1.1~2.1μm的粒子段是降水清除的关键区.局地污染中,AEC质量浓度随粒径的分布呈现出了很明显的“单峰”结构,且主要集中在次微米段粒径范围内.     

青岛大气气溶胶水溶性无机离子的粒径分布特征

为了解大气颗粒物中水溶性离子的来源及环境效应,利用安德森采样器连续采集青岛近海2008年1~12月大气颗粒物分级样品,用离子色谱法分析其中主要的水溶性离子,并讨论其粒径分布特征.结果表明, NH4+、K+、Cl-、NO3-、PO43-、SO42-主要存在于粒径小于2.1μm的细粒子中,Na+、Mg2+、Ca2+、F-则主要存在于粒径大于2.1μm的粗粒子中.各离子的粒径分布存在明显的季节变化.NH4+、K+和SO42-四季均主要分布于细粒子中,而Mg2+和Ca2+则主要分布在粗粒子中,两者均在3.3~4.7μm出现峰值;Na+在春、夏、秋3个季节主要存在于粗粒子中,集中分布在3.3~7.0μm粒径范围内,而在冬季则集中分布于0.43~1.1μm且细粒子含量高于粗粒子;春季Cl-在粗粒子中分布较多,尤以2.1~3.3μm范围内的最为突出,而其他3个季节均是细粒子比例明显偏高;NO3-春、夏两季在粗、细粒子中的含量各占50%,秋、冬季节均为细粒子占多数;PO43-夏季只出现在0.65~1.1μm以及>11μm的粒径范围内,粗粒子占95%,其他3个季节则是细粒子含量较高;春季F-在3.3~4.7μm出现峰值,夏季各粒径均未检出,而秋、冬两季粗、细粒子各占50%.K+、NH4+、F-、Cl-、NO3-、SO42-和PO43-受供暖期燃煤取暖的影响较大.K+和NH4+在供暖期和非供暖期峰值均出现在0.43~0.65μm粒径范围;F-供暖期在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段出现峰值;供暖期Cl-的峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期,则出现在2.1~3.3μm的粗粒径段;SO42-和NO3-在供暖期和非供暖期的峰值均出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm粒径段;供暖期PO43-的最大峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而在非供暖期其最大峰值出现在3.3~4.7μm粒径段.     

南京市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布和来源解析

为探讨南京市PM10、PM2.1和PM1.1中水溶性离子的季节变化和其主要来源,分别在南京市区和北郊进行了为期1 a的观测,得到了南京市城郊气溶胶的质量浓度和水溶性离子浓度并进行了来源解析.结果表明:①南京市区和北郊PM10、PM2.1、PM1.1颗粒物浓度顺序均为冬季>春季>秋季>夏季,春夏秋季节3种颗粒物浓度北郊高于市区,冬季相反.②检测的10种离子SO2-4、NO-3、Ca2+、NH+4、Cl-、K+、Na+、F-、NO-2、Mg2+总质量浓度为市区46μg·m-3,北郊39.6μg·m-3,对市区和北郊PM1.1、PM1.1~2.1、PM2.1~10的贡献率分别为56%、49.5%、20.4%和42.5%、37.9%、18.3%.③主要离子SO2-4、NO-3、NH+4、Ca2+浓度季节变化明显,在市区冬季高,夏季低,在北郊春季高,夏季低,南京地区季节性的气候变化和市郊两地的复杂下垫面和人为因素是影响离子浓度季节变化的主要原因.④NH+4、SO2-4、NO-3的前体物NH3、SO2、NOx的转化夏季主要来自汽车尾气,冬季汽车尾气和燃煤排放二者比重相近.Cl-在冬季主要来自工业排放,夏秋季和Na+一起主要来自海盐输送,Ca2+、Mg2+多为地面扬尘和建筑扬尘等地壳源,K+、F-、NO-2主要来自生物质燃烧和工业排放.     

青岛大气气溶胶中无机氮组分的粒径分布特征

2005年7月～2006年8月对青岛大气气溶胶进行为期1a的连续观测,分析了气溶胶颗粒以及气溶胶中无机氮组分(NO2-N、NH4-N、NO3-N)的粒径分布。结果表明:颗粒物随粒径分布全年呈现明显的双峰分布,最高峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,次峰值出现于3.3～4.7μm的粗模态,春季三月沙尘期间的粗模态峰值最为明显。NO3-N的分布略微复杂,夏、春季节与颗粒物类似呈现双峰分布,在粗粒态和细粒态上各出现峰值,而秋冬季节呈现单峰分布,最高峰值均出现在积聚模态;NO2-N性质不稳定,无明显的季节变化规律,但其全年平均却表现出一定的规律,呈现多模态分布;NH4-N的粒径分布的峰值均呈现单峰分布,峰值出现于0.43～0.65μm的积聚模态,无明显的季节变化。另外研究发现,春季沙尘天气和夏季海盐组分都对青岛大气气溶胶颗粒物及其中无机氮组分的粒径分布均有一定影响。     

北京大气气溶胶中水溶性离子的粒径分布和垂直分布

2004-09在北京325 m气象塔的8、80、240 m 3个不同高度,利用Andersen分级采样器同步进行了大气气溶胶采样.样品用离子色谱（IC）进行了分析.结果表明,SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃、K⁺的浓度在0.43～1.1 μm出现峰值;Ca²⁺、Mg²⁺的浓度在4.7～5.8 μm出现峰值;Na⁺,Cl^-的浓度在0.65～1.1 μm和4.7～5.8 μm出现峰值.观测期间,二次离子（SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃）的峰值从“凝结模态"向“液滴模态"移动,高湿度可能是形成液滴模态的重要原因.二次离子（SO₄^2-,NH⁺₄、NO^-₃）随着高度升高,浓度有增加的趋势;Ca²⁺、Mg²⁺在80 m出现高值;K⁺、Na⁺、Cl^-的垂直分布比较均匀.     

上海大气颗粒物中无机离子的粒径分布及其季节变化

为深入理解上海大气颗粒物的污染特征和来源,于2016年8月—2017年4月使用微孔撞击式采样器(MOUDI)采集了上海市不同季节18μm以下11个不同粒径段的大气颗粒物样品44套,采用双通道离子色谱对颗粒物中Cl-、NO-3、SO2-4、Na+、NH+4、K+、Ca2+、Mg2+等无机离子组分进行了定量分析,研究了主要离子的浓度、粒径分布及其季节变化特征.结果表明,1.8μm的细颗粒中离子总浓度平均值在春、夏、秋、冬季采样期间分别为13.46、4.97、6.72和16.54μg·m-3,存在显著的季节变化,1.8μm的粗颗粒中离子总浓度平均值分别为4.65、3.78、5.90和4.14μg·m-3,季节变化不明显.上海大气颗粒物中SO2-4和NH+4呈单峰型粒径分布,峰值粒径由夏季的0.32～0.56μm逐渐转变为冬季的0.56～1.0μm,说明夏季时SO2-4的形成方式以气相/非均相反应为主,而冬季时以云过程为主;冬、春季时NO-3以细颗粒态为主,而夏、秋季时在3.2～5.6μm的粗颗粒出现峰值,夏、秋季较高的大气温度使得硝酸铵的气-粒平衡更偏向于气态,细颗粒态硝酸铵的浓度较低,硝酸气体与碳酸盐或海盐反应生成的粗颗粒态硝酸盐的比例因而大幅增加; K+主要存在于细颗粒中,峰值粒径为0.32～0.56μm,夏、秋季时3.2～5.6μm的粗颗粒中有较高浓度; Cl-以粗颗粒态为主,而冬、春季时在0.32～0.56μm和0.56～1.0μm的颗粒物中出现峰值,燃煤等人为过程为其主要来源.阴、阳离子平衡分析表明,除夏季外,上海的大气颗粒物呈现微弱的酸性,但0.056～0.32μm细颗粒中阴离子有明显的缺失,未定量的有机酸及浓度过低时离子色谱响应的非线性可能是导致0.056～0.32μm细颗粒中离子平衡发生显著改变的原因.研究结果可为上海大气颗粒物来源及形成机理研究提供重要的信息.     

海南三亚大气颗粒物中水溶性无机离子浓度及其粒径分布特征

为研究我国旅游城市海南省三亚市大气颗粒物浓度水平及其化学成分,于2012年6月~2014年5月,使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并利用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子浓度及粒径分布.结果表明,PM_(2.1)和PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(8.91±7.27)μg·m~(-3)和(11.34±9.37)μg·m~(-3).PM_(2.1)中SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性无机离子的质量分数比较高,二者总和达到72.2%;PM_(2.1~9)中Cl-、Ca~(2+)和Na+占比较高,三者总和为67.6%.PM_(2.1)中总水溶性无机离子浓度在冬季最高,春秋季节次之,夏季浓度最低,分别为(14.58±8.88)、(9.33±7.72)、(8.72±4.42)和(3.82±1.59)μg·m~(-3);PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度夏季最高(17.14±16.00)μg·m~(-3),冬季次之(10.59±3.80)μg·m~(-3),春季和秋季变化差异不大,分别为(9.41±3.63)μg·m~(-3)和(8.21±3.24)μg·m~(-3).SO_4~(2-)和NH_4~+呈细粒径段为主的双模态分布,春季、夏季和秋季细粒径段峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而冬季则出现在0.65~1.1μm粒径段,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象;NO~(-3)、Na+、Cl-、Ca~(2+)和Mg~(2+)呈粗粒径单峰分布,峰值出现在4.7~9μm粒径段;K+为双模态分布,细、粗粒径段峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm.三亚作为我国少数PM2.5年均值达标城市,水溶性无机离子来源主要为二次源、海盐和土壤尘及降尘.     

保定大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布

为研究保定市大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2010年8月—2011年8月利用Andersen分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析其中的离子组成. 结果表明,细粒子(PM_2.1)中主要水溶性无机离子为SO₄2-、NO₃-和NH₄+,三者质量浓度平均值分别为23.18、21.99和11.44μg/m3;粗粒子(PM>2.1)中主要水溶性无机离子为NO₃-、Ca2+和SO₄2-,三者质量浓度平均值分别为10.60、10.39和10.14μg/m3. 细粒子中ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(NH₄+)、ρ(Cl-)和ρ(K+)的季节性变化相似,均为冬季>秋季>夏季>春季;粗粒子中ρ(NH₄+)、ρ(K+)和ρ(NO₃-)呈现出与细粒子不同的季节性变化趋势,ρ(NH₄+)和ρ(K+)均为冬季>夏季>秋季>春季,而ρ(NO₃-)则为夏季>秋季>冬季>春季. 粗、细粒子中ρ(Ca2+)和 ρ(Mg2+)的季节性变化特征相似,均为冬季最高、夏季最低. ρ(SO₄2-)、ρ(NO₃-)、ρ(Na+)和ρ(K+)均呈双峰分布,分别在＞0.43~1.1μm和＞4.7~5.8μm出现峰值; ρ(NH₄+)和ρ(Cl-)呈细模态单峰分布,在＞0.43~1.1μm出现峰值; ρ(Mg2+)和 ρ(Ca2+)呈粗模态单峰分布,在＞4.7~5.8μm出现峰值. 二次源和生物质燃烧是细粒子的主要来源,扬尘对粗粒子影响较大.      

太原大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究太原大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2012年6月~2014年5月使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析了其中的水溶性无机离子组成.结果表明,PM_(1.1)、PM_(2.1)和PM_9中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(15.39±9.91)、(21.10±15.49)和(36.34±18.51)μg·m-3.PM1.1和PM2.1中,二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)占总水溶性无机离子质量分数最高;PM9中SO_4~(2-)和Ca~(2+)占比较高.各粒径段中SO_4~(2-)和NH+4季节变化特征相似,均为冬夏季节高、春秋季节低;NO_3~-、K+和Cl-季节变化特征一致:冬季秋季春季夏季;Ca~(2+)和Mg~(2+)季节变化特征一致:春季冬季秋季夏季.SO_4~(2-)和NH+4为细模态单峰分布,春秋季节在0.43~0.65μm处出现峰值,而夏季出现在0.65~1.1μm处,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象.NO_3~-为双模态离子,冬季在0.43~2.1μm出现明显细粒径段峰值,夏季在4.7~5.8μm出现明显粗模态峰值.K~+、Na~+和Cl~-为双模态离子,分别在0.43~1.1和4.7~5.8μm出现峰值;Ca~(2+)、Mg~(2+)和F-呈粗模态单峰分布,在4.7~5.8μm出现峰值.主成分分析结果显示,水溶性无机离子来源主要是二次源、燃煤、工业源、生物质燃烧和土壤尘或降尘.     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子的观测研究

为了解沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子浓度水平和季节变化,探究污染期与清洁期气溶胶特性的差异,本研究采集了2012年6月至2013年5月沈阳大气气溶胶分级样品,测定了其中水溶性无机离子浓度.结果表明,沈阳细粒子和粗粒子中水溶性无机离子的浓度总和分别为22.30μg·m~(-3)和14.29μg·m~(-3),其中含量最高的离子分别是SO~(2-)_4和Ca~(2+).细粒子中NH~+_4主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,SO~(2-)_4/NO~-_3质量比为2.28.细粒子中水溶性无机离子的浓度总和(total water soluble inorganic ions,TWSI)季节变化明显,冬春季浓度高,夏秋季浓度低,化石燃料燃烧是细粒子中二次离子冬季出现高值的主要原因;粗粒子中TWSI季节变化不明显,秋季略高,冬季略低,风沙扬尘使秋季粗粒子中的Ca~(2+)出现了显著高值.SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子浓度总和在冬季清洁期细粒子中比例为80%,污染期则上升为94%;清洁期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~0.65μm粒径处,而污染期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~2.1μm处,污染期SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子在细粒径段的峰值由0.43~0.65μm处转移至1.1~2.1μm处,出现了由凝结模态向液滴模态转移的现象;清洁期气团主要生成在贝加尔湖附近,经高空远距离传输至采样点;而污染期气团主要生成并经过我国东北工业区,经低空短距离输送至采样点.     

青岛不同强度霾天气溶胶中二次无机离子的生成及粒径分布

于2015年9月至2016年2月在青岛近海连续收集了大气气溶胶分级样品,用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子组分,并讨论了不同强度霾天下气溶胶中二次无机组分的粒径分布,初步探索了霾天SNA的形成过程和影响因素.结果表明,气溶胶中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、NO_2~-和Cl~-的质量浓度变化范围分别是10.32~193.46、4.42~74.05、2.21~57.75、0.05~2.22和1.35~17.39μg·m~(-3),且SNA的质量浓度随霾污染程度的加剧明显增加.与非霾天相比,轻微、轻度、中度和重度霾天与非霾天相比,NO_3~-的质量浓度分别增加了55%、77%、240%和537%;SO_4~(2-)的质量浓度分别增加了4.7%、35%、77%和262%;NH_4~+的质量浓度分别增加了72%、83%、201%和526%.细粒径上的NO_3~-、SO_4~(2-)与其气态前体物NO_2、SO_2均有显著相关性,且与相对湿度、能见度、风速等气象条件相关性较好,说明细粒径SNA的生成是造成霾天能见度下降,形成空气污染的主要原因之一,同时,高浓度前体物、较大相对湿度、低风速都是影响霾天形成的重要因素.除轻微霾天外,其他不同强度霾天的SOR(硫氧化率)、NOR(氮氧化率)均大于非霾天,且随着霾程度的加剧,SOR、NOR都有明显的升高,尤其是0.43~0.65μm和0.65~1.1μm粒径段;在重度霾天,氮和硫的转化率平均为非霾天的1.5倍,说明细粒径上的硫酸盐和硝酸盐大部分是气-粒转化而来.NO_3~-、NH_4~+、NO_2~-和SO_4~(2-)主要存在于细粒径段,霾天下在细粒径上的比例都显著增大,NO_3~-和SO_4~(2-)在严重霾天所占比例最高,分别达到79.4%和74.4%.NO_3~-在非霾、轻微、轻度霾天时均呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和3.3~4.7μm处,中度霾天时细粒子峰值移动到0.65~1.1μm,在重度霾天粒径分布变为0.65~1.1μm的单峰分布.SO_4~(2-)只在非霾条件下呈双峰分布,峰值出现在0.43~0.65μm和2.1~3.3μm粒径段,霾天下均是单峰分布,轻微和轻度霾天下峰值出现在0.43~0.65μm,中度和重度霾天下峰值在0.65~1.1μm处.NH_4~+呈单峰分布,在非霾和轻微霾天下峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,轻度、中度和重度霾天下峰值均出现在0.65~1.1μm粒径段.     

重庆市北碚城区气溶胶中水溶性无机离子的质量浓度及其粒径分布

为了研究重庆市北碚区城区气溶胶中水溶性无机离子的浓度和分布特征,于2014年3月~2015年2月利用安德森采样器连续采集大气气溶胶分级样品,并用离子色谱法分析了不同粒径(9.00、5.80、4.70、3.30、2.10、1.10、0.65和0.43μm)中Na~+、NH~_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)这9种水溶性无机离子.结果表明,SO_4~(2-)、NH~_4~+、NO_3~-、Cl-、Na~+、K~+主要分布在细粒子中,Mg~(2+)、Ca~(2+)、F-主要分布在粗粒子中.SNA(SO_4~(2-)、NH~_4~+和NO_3~-三者的简称)呈明显单峰型分布,其峰值均出现在0.65~1.10μm的液滴模态,且在细粒子中主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在.SO_4~(2-)的形成主要来自云内过程,部分来自SO_2的氧化.Na~+、Cl-、Mg~(2+)在粗、细粒子中呈双峰型分布;K~+在0.43~1.10μm呈单峰型分布;F-、Ca~(2+)在粗粒子中出现峰值.观测期间,PM2.1和PM9.0中总水溶性离子的年均质量浓度分别为(32.68±15.28)μg·m~(-3)和(48.01±19.66)μg·m~(-3),且浓度具有相似季节变化特征,均表现为冬季春季夏季秋季.大部分离子(Na~+、NH~_4~+、K~+、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-))浓度表现为冬春季偏高,夏秋季偏低;而少数离子(F-、Mg~(2+)、Ca~(2+))浓度在秋季最低,其他季节浓度变化稍有不同.SNA是PM2.1中最主要的水溶性离子;而PM9.0中水溶性离子的主要成分除了SNA外,还包括Ca~(2+).PM2.1和PM9.0中阳离子总浓度明显高于阴离子,且不同离子间均具有一定的相关性.主成分分析结果表明,该地区水溶性离子的主要来源包括机动车尾气的排放源、燃烧源、土壤源和建筑道路扬尘.分析气象因素的影响,发现气温对二次离子的生成有明显关系(P0.05),而相对湿度、风速的影响则不显著(P0.05).     

石家庄秋季一次典型霾污染过程水溶性离子粒径分布特征

为研究石家庄秋季典型霾污染过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2013年10月15日到11月14日利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)对石家庄城区大气颗粒物进行了为期一个月的连续采样,并使用离子色谱仪对观测期间一次霾污染过程颗粒物中8种水溶性无机离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))进行了分析.结果表明,石家庄秋季颗粒物污染严重,采样期间PM10和PM2.5日均值分别达到(361.2±138.7)μg·m~(-3)和(175.6±87.2)μg·m-3,PM_(2.5)日均值达到国家环境空气质量二级标准的2.3倍.此次污染过程,优良天、轻/中度污染天和重度污染天总悬浮颗粒物中总水溶性无机离子(TWSII)浓度日均值分别为(64.4±4.6)、(109.9±22.0)和(212.9±50.1)μg·m-3,由优良天过渡到重度污染天,总水溶性无机离子中二次无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)的比例由44.9%上升至77.6%,此次的霾污染过程主要来源于二次无机离子的生成和积累.优良天,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+呈现双模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,而在轻/中度污染天和重度污染天,逐渐转变为单模态分布,峰值出现在0.65~1.1μm,随着高湿度下液相反应的加剧,二次无机离子由凝结模态向液滴模态转移的迹象明显.Na+、Mg~(2+)和Ca~(2+)这3种离子在优良天、轻/中度污染天和重度污染天的粒径分布相似,均以粗模态形式存在,在4.7~5.8μm出现峰值;K~+、Cl~-在优良天、轻/中度污染天和重度污染天均为双峰分布,但峰值出现的粒径段有所改变.     

北京夏冬季霾天气下气溶胶水溶性离子粒径分布特征

为研究北京夏、冬季霾粒子中水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2009年夏季和冬季利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)和石英微量振荡天平(TEOM)对北京城区大气气溶胶分别进行了为期2周的连续采样和监测,并用离子色谱(IC)对气溶胶中的水溶性离子进行了分析.结果表明,夏季霾天PM10和PM2.5的质量浓度分别为(245.5±8.4)μg.m-3和(120.2±2.0)μg.m-3,冬季霾天对应的数值分别为(384.2±30.2)μg.m-3和(252.7±47.1)μg.m-3,无论夏季还是冬季,霾天大气细粒子污染均十分严重.细粒子中总水溶性离子(TWSS)的浓度霾天远高于对照天,其中霾天浓度上升较快的是SO24-、NO3-和NH4+,二次无机离子对霾天气的形成过程扮演重要作用.除NO3-外,其余7种水溶性离子夏、冬季霾天粒径谱分布一致,即,SO24-、NH4+主要分布于PM1.0以下的细粒子模态,Mg2+、Ca2+主要分布于PM2.5以上的粗粒子模态,Na+、Cl-和K+呈双模态分布;夏季霾天NO3-呈双模态分布,而冬季则主要分布于细粒子中.夏季霾天SO24-的平均质量中值粒径(MMAD)为0.64μm,SO24-主要来自远程SO2的云内反应,并且SO2表观转化率(SOR)高于对照天,使得霾天光化学反应生成的细粒子远远高于对照天气过程;冬季霾天SO24-的MMAD增至0.89μm,冬季因局地SO2排放并被非均相化学反应过程氧化为SO24-亦为北京大气细粒子的重要来源.夏、冬季霾天NO3-的MMAD分别为2.85μm和0.80μm,受到温度的影响,NO3-夏、冬季节分别以硝酸钙和硝酸铵的形式存在于粗、细粒子中.     

南京冬季雾霾过程中气溶胶粒子的微物理特征

2007年冬季南京雾外场试验获得了雾霾转换过程的大气气溶胶和雾滴尺度谱分布同步观测资料,根据能见度和含水量将雾霾过程划分为雾、轻雾、湿霾、霾4个不同阶段,进而分析了不同阶段粗、细气溶胶粒子的微物理特征.结果表明,4个阶段的主要发生顺序为霾←→轻雾—→湿霾—→雾—→湿霾—→轻雾←→霾,雾前湿霾阶段持续时间长于雾后.尺度2μm的粗粒子数浓度、表面积浓度和体积浓度在雾阶段均显著大于其他3个阶段,其中霾阶段浓度最低.雾滴表面积浓度和体积浓度尺度谱分布为双峰或多峰型,而轻雾、湿霾和霾阶段粗粒子谱均为单峰型.尺度0.010μm的细粒子表面积浓度谱形在雾和湿霾阶段、轻雾和霾阶段分别相似,雾和湿霾阶段数浓度占优势的尺度范围分别为0.04～0.13μm和0.02～0.14μm,轻雾及霾阶段数浓度优势粒子尺度范围均为0.02～0.06μm.从霾、轻雾、湿霾到雾的转换过程中,以0.060～0.090μm为界,小粒子减少,大粒子增多.雾霾演变过程中气溶胶粒子数浓度与均方根直径呈显著负相关关系,雾阶段气溶胶粒子数浓度最低、平均尺度最大.