北京冬、夏季颗粒物及其离子成分质量浓度谱分布

为认识北京大气颗粒物的重要特性之一的粒径谱分布,利用多级撞击式颗粒物采样器MOUDI对北京城区夏季和冬季大气颗粒物进行了4次为期1周的采样,采样时间分别是2001-07、2002-03、2002-07和2003-01.通过分析获得了颗粒物及其离子成分的质量浓度谱分布;发现北京城区颗粒物中细粒子占PM₁₀的40%～60%,已经成为PM₁₀的主要组成部分;但是细粒子和粗粒子的质量浓度与PM₁₀都有很强的相关性(R²>80%),仍然可以通过控制粗粒子的浓度来降低PM₁₀的浓度;在细粒子浓度高于70μg·m^-3时,硫酸盐、硝酸盐和铵盐在细粒子中所占比例之和大于70%,是颗粒物浓度升高的主要因素;并且观测到颗粒物的质量粒径谱分布在积聚模态存在2个亚模态以及积聚模态出现在1.0～1.8μm的粒径段的谱分布;对于积聚模态峰值出现在1.0～1.8μm粒径段的原因,进行了初步分析.     

杭州市春季大气超细颗粒物粒径谱分布特征

2012年3~5月,采用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒物数浓度进行了连续监测和分析研究.结果表明,核模态(5.6~20 nm)、爱根核模态(20~100 nm)、积聚模态(100~560 nm)以及总颗粒物(5.6~560 nm)日均数浓度值分别为0.84×104、1.08×104、0.47×104和2.38×104cm-3.晴天天气下,爱根核模态颗粒物浓度较高,且可观测到核模态和爱根核模态颗粒在早上10:00~11:00开始增加,3~4 h后结束,这说明太阳照射强度促进了新粒子形成.在工作日与周末,人为活动因素使各模态颗粒物浓度分布有明显差异.结合天气因素分析可知,风速和风向也直接影响颗粒物浓度;颗粒物浓度与能见度分析结果表明:杭州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态的颗粒影响较小,与积聚模态颗粒物浓度呈负相关关系.     

济南市冬季大气颗粒物粒径谱分布特征

2015年2月,采用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对济南市冬季大气中粒径为14. 6 nm～10μm的颗粒物粒径谱的分布进行连续监测和分析研究。结果表明:济南市冬季大气颗粒物数浓度较高,平均为47472个/cm~3。各模态对颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的贡献表明,济南市冬季大气颗粒物偏细,积聚模态粒子是可吸入颗粒物(PM_(10))的主要组成部分。数浓度谱日变化特征表明,济南市冬季大气颗粒物污染主要受道路交通源排放和新粒子生成转化的影响。春节期间,烟花爆竹的燃放会导致大气颗粒物数浓度和质量浓度明显升高,烟花爆竹燃放对颗粒物数浓度的影响主要由爱根核模态和积聚模态共同作用形成。     

京津冀中部夏季大气颗粒物空间分布特征

为研究京津冀地区雾霾成因,以Y-12（运-12）飞机为大气颗粒物观测平台,对2016年夏季京津冀中部大气颗粒物污染特征进行了观测研究.结果表明,天津市颗粒物数浓度垂直分布特征为1 500 m（以下均为标准气压高度）以下呈单峰分布,1 500 m以上呈单调下降,峰值均出现在0.35~0.40 μm之间,峰值的最大值出现在900 m左右;颗粒物体积浓度谱呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和1.00~2.00 μm之间,峰值的最大值出现在450 m左右.天津市、保定市和衡水市600与2 400 m数浓度谱分布特征为单调下降和单峰分布并存;600 m表面积浓度谱呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和0.90~1.00 μm之间;2 400 m表面积浓度谱呈双峰分布,分别在0.30~0.40和0.50~0.60 μm之间;600与2 400 m体积浓度谱均呈三峰分布,分别在0.30~0.40、0.50~0.60和1.00~3.00 μm之间.天津市大气颗粒物数浓度谱峰值的最大值出现在900 m左右,说明逆温层对气溶胶累积的形成有重要影响.城市间数浓度谱峰值高低受地面颗粒物质量浓度大小影响.京津冀中部大气颗粒物表面积浓度谱在600 m呈三峰分布,在2 400 m呈双峰分布,可能是因为2 400 m空中以细粒子为主.京津冀中部大气颗粒物体积浓度谱在600与2 400 m空中均为三峰分布,而国外为双峰分布,发现粗粒子峰值粒径范围差别较大,这是由于国内PM_2.5在PM₁₀中占比较大.研究显示,京津冀中部600和1 200 m大气颗粒物多来源于山东、河南,经近地面输送;2 400 m大气颗粒物多来源于内蒙古地区,经高空和近地面两种途径输送.      

太原市大气颗粒物粒径和水溶性离子分布特征

在太原市于2014年7月至2015年4月利用TE-235分级采样器采集PM_(10)分级颗粒物样品,通过离子色谱分析其中9种无机水溶性离子,报道了大气颗粒物(PM_(10))及其水溶性无机离子水平,探讨了其粒径分布、季节变化特征和来源.结果表明,采样期间太原市PM_(10)日平均浓度水平为173.7μg·m~(-3),超过了国家环境空气二级日标准限值(150μg·m~(-3),GB3095-2012);冬季PM_(10)浓度(199.1μg·m~(-3))和春季(194.2μg·m~(-3))较接近,远高于夏季水平(127.7μg·m~(-3)).PM_(10)在0.95μm和3.0~7.2μm粒径段处呈双峰分布.PM_(10)中总离子浓度季节变化为冬季夏季春季,其中SO~(2-)_4、NO~-_3和NH~+_4是主要离子,占总离子的质量分数为66%~80%.分级离子中,SO~(2-)_4、K~+、NH~+_4、Cl~-以及冬、春季的NO~-_3在0.95μm段呈单峰分布;Ca~(2+)、Mg~(2+)和夏季NO~-_3均在0.95μm和3.0~7.2μm段呈双峰分布.相关性分析显示,风速增大对冬夏季的颗粒物及其水溶性离子有稀释作用,但春季沙尘天气则会导致其升高.通过NO~-_3/SO~(2-)_4和Mg~(2+)/Ca~(2+)比值发现,太原市颗粒物中NO~-_3和SO~(2-)_4主要来自于燃煤排放,Mg~(2+)和Ca~(2+)来源为扬尘和煤燃烧排放.     

上海市大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布特征

分析了上海市嘉定区不同粒径的大气颗粒物中9种水溶性离子(SO42-、NO3-、NH4+、K+、Na+、Cl-、Ca2+、Mg2+、F-)的分布特征.结果显示,SO42-、NO3-和NH4+含量很高,占9种离子总和的65%～81%.颗粒物的C/A值平均为1.08,说明颗粒物呈中性,略偏碱,这可能与缺少碳酸根等的测定有关.1.5μm颗粒物中的离子占所有粒径段离子的52%～87%,表明离子主要集中在细颗粒物中.NH4+、K+呈单峰分布,峰值出现在0.95μm的颗粒段;SO42-、NO3-、Ca2+、Cl-呈双峰分布,峰值分别出现在0.95μm和3.0～7.2μm的粒径段,其中SO42-、NO3-的较高峰出现在0.95μm的细颗粒段,Ca2+的较高峰出现在3.0μm的颗粒段,Cl-则两峰高度相当;既有双峰分布又有单峰分布的离子是Na+、Mg2+和F-,3种离子的较高峰出现在3.0μm的颗粒段.离子粒径分布与采样期间的气象条件、离子的形成机制和来源有关.     

太原大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究太原大气颗粒物中水溶性无机离子的质量浓度水平、季节变化和粒径分布特征,于2012年6月~2014年5月使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并用离子色谱分析了其中的水溶性无机离子组成.结果表明,PM_(1.1)、PM_(2.1)和PM_9中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(15.39±9.91)、(21.10±15.49)和(36.34±18.51)μg·m-3.PM1.1和PM2.1中,二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)占总水溶性无机离子质量分数最高;PM9中SO_4~(2-)和Ca~(2+)占比较高.各粒径段中SO_4~(2-)和NH+4季节变化特征相似,均为冬夏季节高、春秋季节低;NO_3~-、K+和Cl-季节变化特征一致:冬季秋季春季夏季;Ca~(2+)和Mg~(2+)季节变化特征一致:春季冬季秋季夏季.SO_4~(2-)和NH+4为细模态单峰分布,春秋季节在0.43~0.65μm处出现峰值,而夏季出现在0.65~1.1μm处,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象.NO_3~-为双模态离子,冬季在0.43~2.1μm出现明显细粒径段峰值,夏季在4.7~5.8μm出现明显粗模态峰值.K~+、Na~+和Cl~-为双模态离子,分别在0.43~1.1和4.7~5.8μm出现峰值;Ca~(2+)、Mg~(2+)和F-呈粗模态单峰分布,在4.7~5.8μm出现峰值.主成分分析结果显示,水溶性无机离子来源主要是二次源、燃煤、工业源、生物质燃烧和土壤尘或降尘.     

广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征

于2013年6月2日—7月15日,利用扫描迁移性粒谱仪(SMPS)对广州城区大气17～800 nm的粒子谱进行了连续观测,同时结合在线小时ρ(PM_2.5)及气象数据,对颗粒物污染特征进行了分析. 结果表明:观测期间,凝结核模态粒子、爱根核模态粒子、积聚模态粒子的数浓度范围分别为68～7 687、1 009～47 724、238～14 781 cm-3.平均数浓度谱及体积谱均呈单峰分布,峰值分别出现在50和300 nm左右. 根据双模态对数正态分布模型对平均数浓度谱拟合的结果可知,爱根核模态粒子和积聚核模态粒子的几何平均粒径分别为48和144 nm. 颗粒物数浓度及其谱分布日变化特征明显,在交通高峰及太阳辐射较强的时间段均出现峰值. 在观测阶段,粒子增长现象频繁发生,推测大气光化学反应引起的气-粒转化是广州城区夏季大气颗粒物的重要来源. 7月12—13日广州城区发生了一次典型的大气污染过程,ρ(PM_2.5)由18 μg/m3增至112 μg/m3,能见度降至8 km. 在该时间段,积聚模态粒子体积分数与ρ(PM_2.5)变化一致,R2(相关系数)达到了0.85. 后向轨迹分析表明,污染气团主要来自于西南方向,在陆地停留时间较长.      

封闭式博物馆室内空气颗粒物离子成分特征

采用气体悬浮物粒子监测仪和NanoMoudi-Ⅱ125A型分级采样器对某封闭式博物馆进行颗粒物数浓度监测和颗粒物采样,测定了不同粒径段颗粒物中的主要离子组分。结果表明,监测期间粗颗粒物(粒径≥2.5μm)、细颗粒物(粒径在0.1~2.5μm之间)和超细颗粒物(粒径≤0.1μm)质量浓度分别为20.50~24.38μg/m3、23.39~24.08μg/m3和16.02~17.48μg/m3。颗粒物数浓度集中在粒径≤0.3μm范围,PM1数浓度占PM10数浓度的97%以上,游客扰动和清洁活动使粗颗粒物数浓度增加了8~172倍。SO42-、NO3-、NH4+峰值出现在0.32~0.56μm粒径段,Na+、Cl-分布较平均,K+峰值出现在0.32~0.56μm和3.2~5.6μm粒径段,Mg2+的峰值出现在3.2~5.6μm粒径段,Ca2+峰值出现在1.8~3.2μm粒径段;总有机酸根离子无明显峰值;乙酸根离子浓度为1.238μg/m3,高于甲酸根和乙二酸根。颗粒物的阳/阴离子比均值为2.83,说明阴离子测定可能有缺失,如碳酸盐等。颗粒物中水溶性离子浓度水平和粒径分布受游客影响不明显,受室外空气输送的影响较大。     

郑州市夏、秋季大气颗粒物中水溶性无机离子质量浓度及粒径分布特征

为研究我国中原城市群中心城市郑州市的不同粒径大气颗粒物的组成特征,利用八级撞击式采样器在夏、秋季进行大气颗粒物分级采样,利用离子色谱测定Na~+、Ca~(2+)、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)共9种离子的浓度,利用在线离子色谱分析仪监测颗粒物中硝酸盐的实时浓度.结果表明,采样期间郑州市水溶性离子平均浓度为(70. 9±52. 1)μg·m~(-3),其中监测的9种水溶性离子浓度从大到小顺序依次为:NO_3~- SO_4~(2-) NH_4~+ Ca~(2+) Na~+ Cl~- Mg~(2+) K~+ F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性离子的质量分数为79. 9%;无论在秋季或夏季SO_4~(2-)主要集中在≤1. 1μm粒径段上,而NO_3~-主要集中在0. 65～3. 3μm粒径段上. NO_3~-和SO_4~(2-)夏季和秋季均呈双峰分布,主要分布于细粒子中; NH_4~+夏季呈双峰分布,秋季呈单峰分布,表现出季节变化.郑州市夏季臭氧污染严重,O_3与NO_3~-明显地"错峰"现象,表示大气中存在光化学反应;秋季颗粒物污染严重,采样期间[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的比值远大于0. 5,移动源成为颗粒物重要的来源.夏季NOR、SOR峰值在1. 1～2. 1μm粒径段上,秋季两者峰值在0. 65～1. 1μm粒径段上;夏季硫的气-粒转化大于氮的转化,而秋季则相反.     

北京夏冬季霾天气下气溶胶水溶性离子粒径分布特征

为研究北京夏、冬季霾粒子中水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2009年夏季和冬季利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)和石英微量振荡天平(TEOM)对北京城区大气气溶胶分别进行了为期2周的连续采样和监测,并用离子色谱(IC)对气溶胶中的水溶性离子进行了分析.结果表明,夏季霾天PM10和PM2.5的质量浓度分别为(245.5±8.4)μg.m-3和(120.2±2.0)μg.m-3,冬季霾天对应的数值分别为(384.2±30.2)μg.m-3和(252.7±47.1)μg.m-3,无论夏季还是冬季,霾天大气细粒子污染均十分严重.细粒子中总水溶性离子(TWSS)的浓度霾天远高于对照天,其中霾天浓度上升较快的是SO24-、NO3-和NH4+,二次无机离子对霾天气的形成过程扮演重要作用.除NO3-外,其余7种水溶性离子夏、冬季霾天粒径谱分布一致,即,SO24-、NH4+主要分布于PM1.0以下的细粒子模态,Mg2+、Ca2+主要分布于PM2.5以上的粗粒子模态,Na+、Cl-和K+呈双模态分布;夏季霾天NO3-呈双模态分布,而冬季则主要分布于细粒子中.夏季霾天SO24-的平均质量中值粒径(MMAD)为0.64μm,SO24-主要来自远程SO2的云内反应,并且SO2表观转化率(SOR)高于对照天,使得霾天光化学反应生成的细粒子远远高于对照天气过程;冬季霾天SO24-的MMAD增至0.89μm,冬季因局地SO2排放并被非均相化学反应过程氧化为SO24-亦为北京大气细粒子的重要来源.夏、冬季霾天NO3-的MMAD分别为2.85μm和0.80μm,受到温度的影响,NO3-夏、冬季节分别以硝酸钙和硝酸铵的形式存在于粗、细粒子中.     

Characteristics of mass distributions of aerosol particle and its inorganic water-soluble ions in summer over a suburb farmland in Beijing

Agricultural activity is one of the most important sources of aerosol particles. To understand the mass distribution and sources of aerosol particles and their inorganic water-soluble ions in a suburb farmland of Beijing, particle samples were collected using a microorifice uniform deposit impactor (MOUDI) in the summer of 2004 in a suburb vegetable field. The distribution of the particles and their inorganic water-soluble ions in the diameter range of 0.18–18 μm were measured. The dominant fine particle ions were SO₄ ²⁻, NO₃ ⁻, and NH₄ ⁺. The association of day-to-day variation of the concentration of these ions with temperature, humidity, and solar radiation suggested that they are formed by the reaction of NH₃ released from the vegetable field with the acid species produced from photochemical reactions. Fine particle K⁺ is likely from vegetation emission and biomass burning. Coarse particles like Ca²⁺, Mg²⁺, NO₃ ⁻, and SO₄ ²⁻ are suggested to come from the mechanical process by which the soil particle entered the atmosphere, and from the reaction of the acid species at the surface of the soil particle. The results show that fertilizer and soil are important factors determining the aerosol particle over agricultural fields, and vegetable fields in suburban Beijing contribute significantly to the aerosol particle. Translated from Environmental Science, 2006, 27(2): 193–199 [译自: 环境科学]     

北京大气气溶胶中水溶性离子的粒径分布和垂直分布

2004-09在北京325 m气象塔的8、80、240 m 3个不同高度,利用Andersen分级采样器同步进行了大气气溶胶采样.样品用离子色谱（IC）进行了分析.结果表明,SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃、K⁺的浓度在0.43～1.1 μm出现峰值;Ca²⁺、Mg²⁺的浓度在4.7～5.8 μm出现峰值;Na⁺,Cl^-的浓度在0.65～1.1 μm和4.7～5.8 μm出现峰值.观测期间,二次离子（SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃）的峰值从“凝结模态"向“液滴模态"移动,高湿度可能是形成液滴模态的重要原因.二次离子（SO₄^2-,NH⁺₄、NO^-₃）随着高度升高,浓度有增加的趋势;Ca²⁺、Mg²⁺在80 m出现高值;K⁺、Na⁺、Cl^-的垂直分布比较均匀.     

北京夏季高温高湿和降水过程对大气颗粒物谱分布的影响

2004-07-13～2004-08-23使用TDMPS-APS系统在线测量颗粒物的数浓度谱分布,并于07-16～07-18选取了高温闷热夜晚、日间高温高湿和雨后晴朗干洁3种天气条件,使用多级串联撞击式采样器(MOUDI)测量颗粒物的质量浓度谱分布,结果表明,高温高湿天气条件下颗粒物的污染、尤其细粒子污染严重,导致很低的能见度(2.5km);PM_1.8和PM₁₀的质量浓度分别为170.68μg/m³和249.35μg/m³,细粒子质量浓度占PM10的68%;粒径为50～100nm颗粒物的数浓度最高,为2×10⁴～3×10⁴个/cm³;降雨过程对粗粒子和细粒子均有去除作用,对细粒子的去除作用尤为明显;降雨后PM₁₀和PM_1.8浓度分别比降雨前降低3倍和6倍;降雨过后的晴朗干洁天气有利于新粒子(3～20nm)的生成,生成的新粒子快速长大到50～100nm;随着污染物的累积,以后几天内又变为污染天气.     

基于SPAMS的天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及来源

天津位于京津冀区域,近年来面临的颗粒物污染问题受到广泛关注,研究其大气环境中颗粒物的化学组成及来源具有重要意义.为明确天津市夏季环境受体中颗粒物的混合状态及可能来源,于2017年7月利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)在津南区采集到成功电离有粒径及完整质谱信息颗粒209 887个,利用ART-2a对有质谱数据的颗粒按照质谱特征的相似性进行聚类共获得369个颗粒物类别,随后按照类别的化学组成(质谱谱图)的相似性进行人工合并获得19个颗粒物类别,包括:K-EC(0.20%)、K-EC-Sec(0.18%)、K-NO₃-PO₃(12.00%)、K-NO₃-SiO₃(2.98%)、K-Sec(0.16%)、EC(39.60%)、EC-Sec(3.46%)、EC-HM-Sec(3.93%)、HEC(1.49%)、HEC-Sec(1.38%)、OC-Amine-Sec(3.58%)、OC-Sec(0.36%)、OCEC-Sec(...     

阜康大气气溶胶中水溶性无机离子粒径分布特征研究

为了解阜康大气气溶胶中水溶性无机离子的浓度水平、来源以及粒径分布,本研究于2011年2月~2012年2月利用8级惯性撞击式分级采样器采集了阜康大气气溶胶样品,使用离子色谱测定了其中水溶性无机离子含量.分析比较了非采暖期和采暖期主要离子的变化趋势、浓度水平、构成、来源以及粒径分布,在此基础上选取特殊采样日分析了重污染、秸秆燃烧以及春耕期的离子组成以及粒径分布的差异.结果表明,阜康细粒子、粗粒子中总水溶性无机离子(TWSI)在非采暖期和采暖期的浓度分别为11.17、12.68μg·m-3和35.98、22.22μg·m-3;非采暖期的SO2-4主要来自盐碱土扬尘,NO-3和NH+4主要来自农田土壤扬尘,而采暖期的SO2-4、NO-3和NH+4主要来自煤炭等化石燃料燃烧.8种离子在非采暖期和采暖期均呈现双峰分布,相对于非采暖期,采暖期的SO2-4、NO-3和NH+4在细粒径段的峰值发生了粒径增长,SO2-4和NH+4在粗粒径段的峰值出现在3.3~4.7μm处.重污染期间二次污染严重,离子主要分布在1.1~2.1μm处;秸秆燃烧期受生物质燃烧影响大,离子主要分布在<0.65μm粒径段;春耕期土壤扬尘较多,离子主要分布在>3.3μm粒径段.     

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.