低温等离子体降解污染土壤热脱附尾气中DDTs

为优化低温等离子体技术对污染土壤热脱附尾气的处理效果,采用脉冲电晕放电等离子体处理含DDTs（滴滴涕）的热脱附尾气,控制进气中的ρ（DDTs）为2.873 mg/m3,考察了载气φ（O₂）、等离子体温度、载气湿度和脉冲电压对DDTs降解效果的影响,分析了O₃在降解过程中的作用.结果表明:①当氮气/氧气混合载气中φ（O₂）分别为0、3%、6%、10%、21%和100%时,DDTs降解率分别为80.1%、76.5%、78.4%、81.1%、88.8%和94.6%,ρ（O₃）分别为0、0.20、0.25、0.40、0.99和1.93 mg/L.随着φ（O₂）的增加,ρ（O₃）逐渐增大,除氮气气氛外,DDTs降解率均逐渐增大,当φ（O₂）超过10%时,DDTs降解率较氮气气氛下更高.p,p'-DDD降解率均为100%,p,p'-DDE和o,p'-DDT的降解率随φ（O₂）的增加而增大.氮气气氛下p,p'-DDT降解率高于低浓度氧气气氛,除氮气气氛外,p,p'-DDT降解率随φ（O₂）的增加而增大.②当等离子体温度分别为80、100和150 ℃时,DDTs降解率分别为88.8%、83.2%和56.3%,ρ（O₃）分别为0.99、0.65和0.35 mg/L.当载气湿度为0、1.0、2.7和20.5 g/m3时,DDTs降解率分别为88.8%、81.6%、68.6%和30.0%,ρ（O₃）分别为0.99、0.73、0.56和0.32 mg/L.随着等离子体温度升高、载气湿度增大,反应器内ρ（O₃）逐渐减小,DDTs降解率也随之降低.③DDTs降解率随脉冲电压的升高而增大,当脉冲电压为24 kV、脉冲频率为50 Hz、等离子体温度为80 ℃、气体在反应器中的停留时间为10 s时,DDTs降解率达86.9%.研究显示,脉冲电晕放电等离子体能够快速、有效地去除热脱附尾气中的DDTs.      

温度和停留时间对DDT污染土壤热脱附效果的影响

采用热处理方法分别对自配DDT及其衍生物(DDTs,包括p,p'-DDT、o,p'-DDT、p,p'-DDD和p,p'-DDE)污染土壤在5个温度(100,200,300,400,500℃),6个停留时间(5,10,20,30,40,50 min)下的DDTs去除率及热处理前后的DDTs残留浓度变化进行了研究。研究结果表明:热脱附对DDTs污染土壤修复效果显著。当温度达到300℃以上时,热脱附技术的优势开始显现。300℃下40 min时的DDTs去除率与400℃及500℃处理10 min时相当,均能达到97%以上。对热处理前后土壤中DDTs的残留浓度进行检测,结果表明:土壤中的主要污染成分p,p'-DDT在200℃以上时大量减少,主要转化为p,p'-DDE。p,p'-DDE在200～300℃时大量生成,400～500℃被去除。根据能耗分析结果得出较佳热处理条件为400℃,10 min。     

污染物浓度与土壤粒径对热脱附修复DDTs污染土壤的影响

采集2种不同性质的土壤(黑土和棕壤)作为供试土壤,自配不同污染浓度(棕壤)和不同粒径(黑土)的DDT及其同系物(即DDTs,包括p,p′-DDT,o,p′-DDT,p,p′-DDD和p,p′-DDE)污染土壤,采用热脱附方法,分别对300 ℃,5个停留时间(10,20,30,40和50 min)下的DDTs总去除率及热处理前后各组分的脱附情况进行研究.结果表明,不同污染水平〔w(DDTs)分别为290.17,498.69和718.69 mg/kg〕的污染土壤中,DDTs的总去除率差异不显著.此外,在整个热处理过程中,污染水平对4种DDT及其同系物在土壤中的去除率也没有显著影响.而土壤粒径(0.25～0.85 mm,0.15～＜0.25 mm,＜0.15 mm)对DDTs的去除率影响显著,粒径越大的土壤越有利于DDTs脱附.单因素方差结果显示,粒径对土壤中p,p′-DDT和p,p′-DDE的脱附和转化有显著影响.      

重度滴滴涕污染土壤低温等离子体修复条件优化研究

采用介质阻挡放电产生的低温等离子体对重度滴滴涕(DDTs)污染土壤进行修复处理实验,主要研究了土壤性质参数(土壤粒径和土壤含水量)和设备工作参数(放电功率、处理时间和放电气氛)对DDTs去除的影响.结果表明,采用介质阻挡放电产生的低温等离子体对土壤中的DDTs具有较好的去除作用,去除率随着处理时间的增加而升高.当处理时间增加至20min时,DDTs的去除率为95.3%～99.9%.同时确定优化条件为:放电功率1 kW、处理时间20 min、空气放电气氛、土壤粒径0～0.9 mm以及土壤含水量4.5%～10.5%.研究结果还表明,o,p’-DDE可能是o,p’-DDT氧化脱氯脱氢的中间产物.     

等离子体净化TCB影响参数实验

等离子体对污染物拥有高效破坏能力。利用自行设计的脉冲放电实验平台,用1,2,4-三氯苯(TCB)模拟二噁英,考察等离子体体系的运行参数,如电源电压、频率、TCB浓度、流量、O_2含量、水分含量对净化TCB的影响。电压和频率增大,输入功率增加,TCB去除率增加;在10～90 mg/m~3浓度内,初始浓度增加,TCB去除率先增加后降低;气体流量所反映的停留时间,在低频率时去除率随停留时间增加而增加,高放电频率时停留时间对TCB去除率影响较小。     

模拟水泥窑工艺对污染土壤热解吸尾气中六氯苯的去除效果

为了降低HCB(六氯苯)污染土壤热解吸修复的成本,分析了水泥窑处理技术去除污染土壤热解吸尾气中HCB的可行性,主要考察了处理温度、停留时间、φ(O₂)和ρ(HCB)初始值对HCB去除的影响. 结果表明:①随着处理温度的升高和停留时间的延长,HCB的去除率逐渐升高,其中,当处理温度≥800 ℃、停留时间≥2 s时,其去除率高于99.93%. ②当处理温度为900 ℃、停留时间为2 s、ρ(HCB)初始值分别为1.70、17.00和85.00 mg/m3时,水泥窑处理后尾气中ρ(HCB)分别为0.60、0.78和1.50 μg/m3,其与ρ(HCB)初始值并不成正比,说明ρ(HCB)初始值对HCB去除的影响较小;φ(O₂)≥2%时对HCB去除的影响也较小. ③水泥窑处理后,HCB的脱氯降解产物中仅有五氯苯被检出,ρ(五氯苯)最大值为1.20 μg/m3;同时处理过程中伴有少量的二英产生,但ρ(二英)满足GB 30485—2013《水泥窑协同处置固体废物污染控制标准》要求. 结果显示,模拟水泥窑工艺可有效去除污染土壤热解吸尾气中的HCB.      

脉冲电晕法去除甲苯废气的研究

对脉冲电晕等离子体技术净化有机污染物甲苯进行了实验研究,考察脉冲峰值电压、脉冲频率、气体流量、气体入口质量浓度等因素对净化效率的影响.结果表明:甲苯去除率随脉冲峰值电压、脉冲频率增大而升高,随气体流量、气体进口质量浓度增大而降低;对低浓度、大流量的甲苯废气能达到较好的去除效果,最高去除率可达85.4%.     

停留时间对滴滴涕农药热处理特性的影响研究

利用高温管式炉研究停留时间对滴滴涕农药热处理特性的影响。结果表明,600℃时ηDDT在15 min内迅速增长,在15 min后稳定在85%上下;900℃时,当停留时间≥15 min,ηDDT≥99%;1 200℃时,各时段的ηDDT≥99.9%。在滴滴涕农药残渣中,DDTs在600℃和900℃时的配比随停留时间的增加变化甚微,在1 200℃时,p,p’-DDD、DDT和o,p’-DDT分别占DDTs总量的比例随时间增加明显降低,p,p’-DDE则大幅增加。在尾气中,DDTs在600℃时的配比随停留时间的增加无明显变化,DDT为主要尾气残留物质,900℃时DDTs在尾气中配比变化混乱,1 200℃时,p,p’-DDE的比例随停留时间的增长迅速增加,并成为尾气中的主要DDTs残留物质。     

介质阻挡放电对氯苯的降解特性及其产物分析

鉴于生物法对难生物降解性、低水溶性的VOCs去除效果不佳,因此开发高效的前处理技术来提高生物法的净化能力已成为新的热点.本实验以生物可降解性差的氯苯为目标污染物,以介质阻挡放电低温等离子体(DBD)为生物法的前处理技术,通过调节DBD反应器的工艺参数,研究其对氯苯的降解效果,考察了进气浓度、停留时间、湿度、峰值电压等因素对去除率的影响,并对尾气进行初步分析.结果表明,DBD能有效去除氯苯废气,氯苯去除率随峰值电压的升高而增大;当电压≥12k V时,停留时间对氯苯的降解影响较小;65%~75%为氯苯降解的最佳湿度范围.通过产物分析,发现产物的种类和浓度随着放电电压的升高而增多增大,主要是以有机酸类和氯代烃为主.产物的水溶性较好;可生化性随着电压升高而增强;随电压升高,小球藻受到的生长抑制作用越来越小,当电压达到20k V时,反而有促进作用.降解过程中产生的O3量随着电压的升高而增多,并且在同一电压下臭氧产生量随着湿度的增大而增多.     

脉冲电晕等离子体降解二噁英前驱物三氯苯的影响因素分析

氯苯是产生二噁英的主要前驱物。利用脉冲电晕等离子去除三氯苯,从电源参数电压、频率、脉宽、上升沿几个方面探讨了其对三氯苯去除效果及作用机理。结果表明:1)在输入电压16 k V,频率300 Hz,脉宽100 ns,上升/下降沿100 ns的条件下,三氯苯去除率最高可达70%左右。2)当输入频率500 Hz,脉宽100 ns,上升/下降沿100 ns时,三氯苯去除率随着电压升高增大;当输入电压分别为14,16 k V,脉宽100 ns,上升/下降沿100 ns时,调节频率为100～800 Hz,随着频率升高,三氯苯去除率增大,继续增加频率,三氯苯去除率不变。3)脉宽和上升沿对三氯苯的处理效果影响不大。同时对脉冲电晕等离子体降解三氯苯的机理进行探讨,认为其降解主要是通过巨大能量引起断键脱氯脱氢,其次是氧化。     

热解吸修复污染土壤过程中DDTs的去除动力学

采用热解吸修复技术对北京某农药厂旧址的DDTs(滴滴涕)污染土壤进行修复试验,优化了土壤中DDTs的热解吸温度,对DDTs热解吸动力学过程以及土壤水分对热解吸修复效果的影响进行了研究. 结果表明,热解吸修复技术可有效去除土壤中DDTs,在340℃时土壤中∑DDTs的去除率达到99%,此时土壤中的w(∑DDTs)为0.598mg/kg,低于HJ 350—2007《展览会用地土壤环境质量评价标准(暂行)》(1.0mg/kg),但继续升温∑DDTs去除率的变化不明显. 土壤中∑DDTs的热解吸动力学符合二级动力学方程(R2为0.9914),热解吸过程受土壤中w(∑DDTs)的影响较大,即随时间的增加,w(∑DDTs)下降,热解吸速率会迅速降低. 土壤含水率对热解吸效果有一定的影响,特别是当土壤含水率超过16%时p,p-DDE的去除率明显降低,而土壤含水率对其他组分的影响较小.      

脉冲电晕放电协同烟气脱硫脱硝试验研究

脉冲电晕放电对PM2.5具有一定的凝并作用,与直流静电除尘器相结合可以提高燃煤电厂烟气中粉尘的脱除效率.基于脉冲电晕放电还可以将烟气中的NO、SO2氧化成NO2、SO3等易吸收的物质成分,与传统的液相吸收洗涤技术相结合可提高NO、SO2的脱除效率.文中进行了脉冲电晕放电协同烟气脱硫脱硝的试验研究,研究了影响NO、SO2转化效率的主要因素.实验结果表明,提高脉冲峰值电压、脉冲频率、脉冲放电电极数目.延长停留时间.降低气体初始浓度有助于提高NO、SO2的转化效率;增加空气湿度可以显著提高SO2的转化效率.在本试验中,当NO、SO2初始浓度为150×10-6左右时,其相应的转化效率可以分别达到70%、90%.     

介质阻挡放电协同Bi2WO6/天然赤铁矿降解乙酸乙酯

为强化DBD（介质阻挡放电）技术对VOCs（挥发性有机物）的处理效果,采用溶胶凝胶法制备Bi₂WO₆/NH（NH为天然赤铁矿）复合催化剂,并利用DBD协同催化剂降解EA（ethyl acetate,乙酸乙酯）.采用XRD（X射线衍射）仪、BET（比表面积及孔径）分析仪、SEM（扫描电子显微镜）分析仪对催化剂进行表征,对比分析DBD、DBD/Bi₂WO₆（DBD协同Bi₂WO₆）、DBD/NH（DBD协同NH）及DBD/Bi₂WO₆/NH（DBD协同Bi₂WO₆/NH复合催化剂）4个体系中EA去除率和能量产率随输入功率、初始ρ（EA）及气体停留时间的变化情况,同时探究输入功率和催化剂对ρ（O₃）及矿化率的影响,并对降解产物进行分析.结果表明:①在不同工艺参数条件下,EA去除率和能量产率均表现为DBD/Bi₂WO₆/NH体系> DBD/NH体系> DBD/Bi₂WO₆体系> DBD体系.②EA去除率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而增加,随初始ρ（EA）的升高而降低;但能量产率随输入功率的升高和气体停留时间的延长而降低,随初始ρ（EA）的升高而增加.③在输入功率为84 W、初始ρ（EA）为0.40 mg/L、气体流量为1.0 m3/h的条件下,相较于DBD体系,DBD/Bi₂WO₆/NH体系中EA去除率和矿化率分别提高了19.16%和14.44%,而ρ（O₃）降低了74.47%.④DBD降解EA的最终产物主要为CO₂、H₂O及微量的CH₄、CH₃CH₂OH及CH₃COOH等小分子有机化合物.研究显示,DBD协同Bi₂WO₆/NH复合催化剂能够高效去除EA.      

脉冲放电条件下用高炉煤气洗涤水脱硫的研究

采用自行设计的针-针式电极结构的等离子体反应器装置,在脉冲电晕放电作用下利用武汉钢铁(集团)公司2#焦炉的高炉煤气洗涤水进行了烟气脱硫模拟试验,考察了喷淋水种类、循环次数、液气比、电压峰值对SO2去除效果的影响,并对脱硫的产物进行了分析;考察了脉冲放电、SO2对氰化物去除效果的影响.研究结果表明:高炉煤气洗涤水具有较好...     

Simultaneous oxidation of NO, SO2 and Hg0 from flue gas by pulsed corona discharge

A process capable of oxidizing NO, SO2 and Hg0 was proposed simultaneously, which utilized a high-voltage and short-duration positive pulsed corona discharge. By focusing on NO, SO2, and Hg0 oxidation efficiencies, the influences of pulse peak voltage, pulse frequency, initial concentration, electrode number, residence time and water vapor addition were investigated. The results indicate that NO, SO2 and Hg0 oxidation efficiencies depend primarily on the radicals (OH, HO2, O) and the active species (O3, H2O2), etc. produced by the pulsed corona discharge. The NO, SO2 and Hg0 oxidation efficiencies improved as increasing pulse peak voltage, pulse frequency, electrode number and residence time, while they are reduced with an increasing initial concentration. By adding water vapor, SO2 oxidation efficiency is improved remarkably, while NO oxidation efficiency is decreased slightly. In our experiments, the simultaneous NO, SO2, and Hg0 oxidation efficiencies reached to 40%, 98% and 55% with the initial concentrations 479 mg/m3, 1040 mg/m3, and 15.0 ug/m3, respectively.     

DDTs在海河干流市区段沉积物/水间迁移行为研究

于2007年8月~2008年3月对海河干流表层水和沉积物中滴滴涕(DDTs)污染状况进行了采样调查.结果表明,海河干流水体DDTs含量为6.88~78.82 ng/L(均值28.54 ng/L),表层沉积物中DDTs含量为5.82~45.5 ng/g(均值21.55 ng/g),表层水和表层沉积物中DDTs主要成分分别为p,p-′DDT和p,p-′DDE.利用稳态非平衡逸度模型计算了p,p-′DDT在海河干流沉积物/水间迁移和分布,模型结果用现场实测浓度进行验证,计算值与实测值吻合很好.模型参数灵敏度分析进一步表明,生物降解速率常数、污染物在悬浮颗粒物/水间分配系数以及水体颗粒物沉降通量是影响p,p-′DDT在沉积物/水间迁移过程的主要因素.