北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

北京城区PM_(2.5)及主要污染气体“周末效应”和“假日效应”研究

利用2009—2012年北京城区海淀宝联站6种污染物(PM2.5、NO、NO2、O3、CO和SO2)的连续监测数据,研究了污染物浓度的周循环变化规律,以及春节、国庆节假日期间和假日前后污染物浓度变化的差异.结果表明,北京城区O3浓度存在周末高于工作日的显著"周末效应"现象,其它污染物则表现出周末低于工作日的"周末效应"现象;国庆节较长假期存在与"周末效应"相类似的"假日效应",即假日期间污染物浓度明显低于非假日期间(O3相反).而春节期间PM2.5、CO、SO2出现"反常"浓度(污染物浓度在假日期间高于非假日期间),可能与春节期间烟花爆竹燃放有关.从污染物浓度日变化特征分析,污染物浓度高峰期与人类活动高峰期时间基本一致,而污染物在周末和工作日出现的浓度差异现象也与人类活动的周循环差异现象相吻合,NO、NO2和CO的小时平均浓度在周末和工作日的最大偏差出现在08:00,分别为-19.8%、-14.9%和-13.9%,说明北京城区出现污染物浓度的周循环变化特征和日变化特征与人类活动密切相关.     

北京市夏季不同O3和PM2.5污染状况研究

从天气背景场、气象要素、前体物和PM_(2.5)化学组分、气团运动轨迹以及大气氧化性等方面对北京市夏季两种不同的O_3和PM_(2.5)污染状况进行了分析.结果表明,O_3达到中度污染而PM_(2.5)浓度优良(O_3和PM_(2.5)一高一低)污染状况的天气形势场为:高空为偏西北气流,地面受高压后部控制;而O_3和PM_(2.5)同时达到中度污染(O_3和PM_(2.5)两高)的天气形势场为:高空为偏西气流,地面受低压控制.与O_3和PM_(2.5)一高一低污染状况相比,O_3和PM_(2.5)两高时的气象要素特征为:偏南风更为明显和相对湿度更高.O_3和PM_(2.5)两高时污染物浓度演变特征为,O_3和PM_(2.5)的起始浓度较高,PM_(2.5)日变化特征更为明显,而O_3平均浓度却低于O_3和PM_(2.5)一高一低的污染状况.前体物、大气氧化性以及PM_(2.5)化学组分分析的结果表明,较高的起始浓度在不利气象条件下的积累和吸湿增长以及当天较大偏南风造成的区域传输可能是造成O_3和PM_(2.5)两高污染状况中PM_(2.5)浓度达到四级中度污染的主要原因.     

基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

铁矿石烧结NOx排放的实验和数值模拟

为了探明铁矿石烧结过程中影响氮氧化物排放的主要因素,采用烧结杯实验和数值模拟方法对铁矿石烧结过程中的氮氧化物排放进行了研究,实验通过变化焦炭配比和二元碱度,分析了不同焦炭配比和碱度下焦炭氮转化率.结果发现,焦炭对氮氧化物的还原作用比较大,焦炭质量分数每提高0.5%,则焦炭氮转化率减少3%左右,而碱度的作用主要体现在烧结矿的下层,在烧结床下层,应适量添加熟石灰.将焦炭颗粒按照粒径分为粘附颗粒和核心颗粒,通过建立制粒模型,对3个工况的氮氧化物排放进行了分析.烧结程序计算结果说明,粘附层的成分对焦炭氮转化率的影响也是比较大的,如果粘附层含有较多的矿石,则会降低氮氧化物和焦炭的气化反应,减少NO_x还原.     

南京夏季市区VOCs特征及O3生成潜势的相关性分析

挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)是大气中光化学污染臭氧(O3)的重要前体物,其在大气中的浓度水平直接影响着臭氧的污染特征.本研究运用大气挥发性有机物快速在线连续自动监测系统,于2013年8月对南京市区大气中98种VOCs进行观测,分析南京夏季VOCs体积分数水平及组成特征,分析臭氧及其前体物的变化,运用VOCs/NOx比值法研究南京臭氧生成敏感性控制因素.结果表明,夏季南京市区大气VOCs最高体积分数达200×10-9,平均体积分数为52.05×10-9,各物种体积分数大小为烷烃含氧有机物烯烃芳香烃;臭氧平均质量浓度76.5μg·m-3,小时质量浓度超标率为5.9%.臭氧质量浓度高值期,其前体物VOCs与NOx变化趋势基本一致,并与O3变化呈明显的反相关;不同臭氧质量浓度阶段,同种类的VOCs体积分数也存在一定的差异;夏季南京市区的臭氧生成对VOCs较敏感,属于VOCs控制区.     

青海湖区域背景点夏季大气NO2，SO2 和O3 浓度变化规律

利用ECOTECH 公司系列气体监测仪,对青海湖区域背景点夏季的大气污染物的变化规 律及其和气象因素之间的关系进行了分析。结果表明,夏季三种气体中NO₂ 浓度较低,平均值 为2.30×10^-9,其日内变化呈现单峰形式,日较差非常小;SO₂ 浓度较高,平均值达到20.82×10^-9, 波幅变化较大, 其日内变化表现的较不规则;O₃ 浓度夏季平均值高达57.63×10^-9,日变化呈现单 谷形态,早晨7:00-8:00 达到最低值;三种污染物均在凌晨或午夜达到高值。和气象因子的相关 分析表明,NO₂ 静风情况下浓度较低,主要污染源为西北及东北方向的公路及铁路机动车排放; SO₂ 主要来源于当地生物质燃烧排放,同时东南风向时其浓度增高;静风时O₃ 浓度最高,其受 风向影响较小。     

江苏省大雾持续时间及相关要素的周末效应

使用1996-2006年共11年南京、淮安、徐州、赣榆、射阳、东台、吕泗、溧阳8站大雾持续时间、气温、湿度、风速等资料进行周末效应的研究,结果表明:大雾持续时间存在明显的周末效应,并和风速、相对湿度的周末效应相一致,即在周末风速较小、湿度较大。通过对2001-2006年南京市用电量进行分析,发现其存在明显的周末效应,即在周六、周日陡然下降,在周一大幅上升,表明人类活动具有7天的短周期循环,同时发现大雾持续时间和用电量的周末效应是一致的,说明人类活动和大雾持续时间存在着一定的因果关系。使用南京市2001-2006年可吸入颗粒物浓度资料进行要素周末效应的研究,结果表明大雾持续时间也与气溶胶浓度存在着的显著的周末效应相一致。文章认为,人类活动导致周末气溶胶浓度增大,从而使大雾在周末持续时间延长,影响人类生活,体现了人类活动和高影响性大雾天气的相互作用。     

嘉兴市春季PM、主要污染气体和气溶胶粒径分布的周末效应

为研究嘉兴市周末与工作日主要污染物和气溶胶粒径分布变化的差异,对2015年5月南湖区城区污染气体(SO_2、NO_2、CO和O_3)、PM(PM10和PM_(2.5))和10 nm~10μm气溶胶数浓度粒径谱分布进行了观测分析.结果表明,嘉兴市SO_2、NO_2、CO和O_3存在显著的周末效应,周末白天O_3浓度低于工作日.O_3在周末峰值出现时间为14:00,比工作日晚1 h.PM_(2.5)的周末效应要比PM10明显.PM_(2.5)/PM10周末为0.7,在工作日为0.6.嘉兴市气溶胶数浓度均集中在500 nm以下,周末和工作日平均数浓度分别为16 602 cm~(-3)和23 309 cm~(-3).核模态粒子数浓度的周末效应最显著,核模态和粗模态粒子表面积浓度的周末效应最显著,积聚模态和粗模态粒子质量浓度的周末效应最显著.周末和工作日气溶胶数浓度谱分布为单峰型分布,表面积浓度谱为三峰型分布,质量浓度谱为四峰型分布.     

北京奥运会期间奥运村站空气质量的观测与研究

为了跟踪研究北京2008年奥运会期间奥运村大气污染物浓度的变化,2008年6月1日─9月30日,利用符合国际标准的在线观测仪器,对奥运村站大气中主要污染物进行加强观测. 结果表明:奥运会期间奥运村站大气中φ(NO₂),φ(SO₂),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎分别比奥运会前(7月1日─8月7日)下降了11.2%,46.7%,57.0%和50.0%;比残奥会后时段(9月20─30日)分别下降了41.7%,31.8%,21.6%和28.6%;与2007年同期相比,奥运会时段的φ(NO₂),φ(O₃),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎分别下降了38.8%,37.2%,42.1%和68.0%;残奥会时段分别下降了17.8%,27.5%,44.0%和64.1%. 除对污染源严格的控制措施取得了良好的效果外,有利的天气过程也是奥运会期间北京空气质量全面达标的重要原因.      

Ground-high altitude joint detection of ozone and nitrogen oxides in urban areas of Beijing

Based on observational data of ozone(O3) and nitrogen oxide(NOx) mixing ratios on the ground and at high altitude in urban areas of Beijing during a period of six days in November 2011,the temporal and spatial characteristics of mixing ratios were analyzed.The major findings include:urban O3 mixing ratios are low and NOx mixing ratios are always high near the road in November.Vertical variations of the gases are significantly different in and above the planetary boundary layer.The mixing ratio of O3 is negatively correlated with that of NOx and they are positively correlated with air temperature,which is the main factor directly causing vertical variation of O3 and NOx mixing ratios at 600-2100m altitude.The NOx mixing ratios elevated during the heating period,while the O3 mixing ratios decreased:these phenomena are more significant at high altitudes compared to lower altitudes.During November,air masses in the urban areas of Beijing are brought by northwesterly winds,which transport O3 and NOx at low mixing ratios.Due to Beijing’s natural geographical location,northwest air currents are beneficial to the dilution and dispersion of pollutants,which can result in lower O3 and NOx background values in the Beijing urban area.     

北京大气中常规污染物的垂直分布特征

近地层大气中的污染物的垂直变化对地面空气质量有直接影响.2004年9月22日─10月30日,以北京325 m气象塔为观测平台,分别在气象塔的8,47,120和280 m处,对大气中的O₃,CO,NO,SO₂和NO_x 5种污染物及温度、湿度、风向和风速4项气象要素进行同步连续观测.5种污染物在各层日变化均明显,其中8,47和120 m 3层的变化一致,但280 m处的φ(O₃)高于其下3层,夜间尤其明显.当φ(NO₂)/φ(NO)小于25时,φ(O₃)与该比值表现出很强的相关性,8,47,120和280 m处的相关系数分别为0.86,0.72,0.58和0.57.主成分分析中,280 m处各主成分组成与其下3层完全不同,进一步表明该处的污染物与低层污染物分布规律不同,该处的污染物除受局地湍流扩散影响外,还显著受到区域水平输送作用的影响.      

北京地区臭氧时空分布特征的飞机探测研究

利用2007～2010年北京地区上空（0～3.5 km）飞机探测的臭氧（O3）及氮氧化物（NO、NO2）等数据资料,分析O3的时空分布特征.结果表明：①O3月平均体积分数随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,然后稳定不变的趋势,且高空有一个比较明显的分界线（约1.5 km）.1.5 km以下是O3体积分数垂直梯度变化较大的层次,均存在一个O3体积分数高值区,说明其受近地面人为活动的影响较大;在1.5 km以上,O3体积分数的垂直梯度变化明显减小,此空间处于混合层以上,气团运动受下垫面影响较小,输送作用可能对污染物体积分数的影响更加显著.②O3体积分数变化具有明显的季节特征,春秋季节O3体积分数较低,夏季O3体积分数较高.统计的月份中,只有7～9月之间O3均值变化最不明显,差异未达显著水平（P〉0.05）,其他月份之间均在0.01水平上差异显著.③在夏季一天（白天）当中,每小时O3体积分数垂直廓线与月平均统计的变化趋势一致.低空1.5 km以下O3体积分数的低值出现在上午（09：00～10：00）时段,高值出现在下午（15：00～16：00）时段,同高度内O3体积分数不同时段相差最大约为60×10-9;高空1.5～3.5 km内,O3体积分数相差不大,一般在70×10-9～80×10-9之间波动.④O3体积分数水平区域分布,0～2 km内城区四环O3体积分数较高,周边地区也出现较多明显的高值区,源强汇低造成北京市区周边近地层O3体积分数较高;高空2～4 km内,除了北京城区O3体积分数较高外,城区正北面、东南面（北京-天津方向）、西南面（北京-保定方向）的O3体积分数较高.⑤在0～3.5 km内,O3与NO、NO2和NO2/NO值之间都存在着显著的相关关系,O3与NO、NO2皆为负相关,但与NO2/NO值为正相关.     

唐山市大气环境中臭氧与氮氧化物特征分析

利用2008年8月-9月供销社监测点的O3和氮氧化物的24小时连续监测数据,分析了唐山市大气中O3和NOx的浓度时间变化特征,讨论了两者之间的相关性。     

2010—2016年上海城区臭氧长时间序列变化特征初探

基于2010—2016年上海城区近地面大气臭氧（O₃）的连续在线观测数据，研究了上海城区O₃长时间序列变化规律和污染特征.结果表明，近7年来上海城区O₃污染逐渐凸显，但总体以轻度污染为主，7—8月高温炎热季节以中度污染居多.城区O₃-8 h（臭氧日最大8 h滑动平均）年均增速为3.81 μg·m^-3·a^-1，99%和95%分位值增速较快，分别为6.65和4.94 μg·m^-3·a^-1；25%、50%和75%分位值的增速在3.06~4.45 μg·m^-3·a^-1之间.春季O₃浓度均值较高，年际变化小；夏季极值较高，且污染超标情况最为突出；秋季O₃浓度次于春、夏季，冬季最低；夏、秋和冬季O₃浓度总体呈上升态势.O₃日变化呈"单峰型"，最大值出现在13：00左右，且峰值逐年增加，污染持续时间变长，最小值出现在早晨7：00.城区O₃"周末效应"逐渐减弱.基于KZ过滤器方法的数据分析结果表明，上海城区O₃-8 h长期变化主要受O₃-BF（O₃-8 h的基准组分）影响；O₃-SF（O₃-8 h的天气影响组分）在5—9月对O₃-8 h影响较大，其范围为-98.85~139.60 μg·m^-3.     

北京地区3500m高空内污染物的时空分布特征

利用2007~2010年北京地区3500m高空内飞机探测的大气污染物(NOx、SO2 、CO和O3)数据资料,分析其时空分布特征.结果表明: 在4~11月期间,NOx、SO2和CO月均值有比较明显的一致性变化规律,NOx、SO2 和CO月均值随高度增加而减小,而O3月均值随高度增加,出现先增大后减小的变化规律.温度较高月份(7~10月)值较小,而温度较低月份(4~6月、11月)值较大,但O3月均值季节变化规律为夏季5~9月的较大,春秋季4月、10~11月的较小.不同的高度大气污染物浓度白天逐时变化并不一致,其变化率是1500m以下的比1500~3500m的明显高.北京地区大气污染物区域分布特征是,除城区四环明显较高外,城区正北面、西南面(北京-保定方向)、东南面(北京-天津方向)较高,西北面(北京-张家口方向)较低.