深圳冬季边界层大气中污染物垂直分布特征

为更好地掌握深圳城区近地边界层大气污染物的性质、来源及大气理化过程,2017年冬季利用深圳市356 m石岩梯度观测塔进行大气主要污染物的垂直观测,获得包括4个高度(60 m/70 m、110 m/120 m、210 m/220 m和325 m/335 m)的污染物浓度垂直分布廓线.分析了不同高度浓度的垂直廓线、相关性和日变化特征,并探讨了风向风速对其的影响.结果表明,SO_2浓度随高度升高先降低再升高,在高空存在明显的区域输送特征;NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)浓度随高度升高而下降,70 m高度近地大气中NO_x和PM_(2.5)受局地源影响显著,白天存在由近地大气向上混合扩散的过程,而PM_(10)中的粗粒子部分在整个气层中显现出一个比较稳定的本底值;O_3浓度随高度升高而升高,主要由于夜间高空O_3缺乏NO的滴定反应而具有一个较高的背景值.     

基于铁塔观测的深圳大气VOCs垂直分布特征

2018年8～9月,利用深圳市铁塔的11个垂直梯度平台进行了9轮挥发性有机物(VOCs)不锈钢罐采样,并应用气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对103种VOCs组分进行定量分析,研究不同垂直高度上VOCs组分特征及对近地面臭氧(O₃)生成的影响.结果表明,从地面到345m高空VOCs总体污染水平相近,在垂直梯度上变化不大;但烯烃浓度随高度上升呈现下降趋势,主要受地面天然源排放的异戊二烯主导.结合典型物种及物种对的分析发现,日间的二次生成、工业排放和光化学反应消耗是影响垂直梯度上VOCs浓度变化的主要原因.应用混合层梯度方法对VOCs通量进行计算发现,烷烃(28%)和芳香烃(23%)的通量贡献最多;二氯甲烷(1.93±0.29)mg/(m²·h)、甲苯(1.86±0.39)mg/(m²·h)具有较高的垂直通量值.结合二氧化氮(NO₂)和O₃垂直廓线的关系分析得出,总挥发性有机物(TVOCs)/NO₂在300m以上高空达到峰值,更加有利于O₃     

广州城区近地面层大气污染物垂直分布特征

为更好地了解广州城区近地面层大气污染物的扩散与输送过程,利用广州塔4层大气污染物垂直梯度观测平台(高度分别为地面、118、168和488 m)于2014年1月—2015年12月对多种大气污染物进行连续观测,分析了广州城区近地面层大气污染物的垂直分布特征.结果表明:①ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁)、ρ(NO₂)和ρ(NO)随高度的上升而降低,其中ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁)在低层(地面点位)—高层(488 m点位)的递减率分别为35%、30%和26%,ρ(NO₂)和ρ(NO)分别为75%和84%;ρ(O₃)随高度上升而增加,其低层—高层的增长率为135%;ρ(SO₂)和ρ(CO)则随高度上升先增后减.②除ρ(O₃)外,其余污染物浓度均符合“冬强夏弱”的季节特征,ρ(O₃)则在夏秋季较高,春冬季较低.冬季ρ(PM₁₀)、ρ(PM_2.5)、ρ(NO₂)和ρ(NO)高、低层间差异为全年各季最大,分别为38.6、18.5、49.4和31.9 μg/m3.③各污染物小时浓度日变化特征均不同程度地受混合层发展过程的影响,各高度污染物浓度在一天中混合层高度最高的时段(12:00—17:00)最接近,而在其余时段分层较明显.除O₃外,其余污染物质量浓度在中、低层大致呈早晚双峰分布,而在高层大致呈单峰分布.ρ(O₃)则在各层均保持单峰分布,峰值一致出现在14:00.④对一次典型污染过程分析发现,不同高度的ρ(PM_2.5)和ρ(NO₂)最大差值分别可达183.0和148.0 μg/m3,ρ(PM_2.5)显著地受到本地近地面污染源的影响,污染物高浓度区域主要集中在488 m以下.      

天津城市大气污染物浓度垂直分布特征

利用2007年10月10日～2008年9月30日天津边界层气象观测塔得到的PM2.5质量浓度、O3和NO2体积分数等梯度资料,对比分析了不同高度上各污染物数据统计特征,并对各污染物数据的时间变化特征及垂直分布进行了讨论.结果表明,天津市PM2.5污染严重,且易发生光化学污染事件.各高度层PM2.5浓度在12、1和2月份存在较大差异,其他月份差异较小;O3体积分数均表现出夏季高冬季低的典型特征;NO2体积分数在220m高度处变化较为复杂且全年波动较大,120m处变化平稳,40m处则表现出春夏季高、秋冬季低的特点.PM2.5体积分数和NO2体积分数日变化均呈现双峰型,峰值的出现与早晚出行高峰以及边界层的变化有关,且污染物出现峰值的时间由低到高存在2～3h的延迟.O3体积分数与太阳辐射强度关系密切,各层均在14:00前后达到最大,而夜间的还原反应使各层臭氧体积分数下降.40m和120m处NO2体积分数变化较为一致,全天波动很小,而220m处波动较大,昼夜差异明显.     

天津重污染期间大气污染物浓度垂直分布特征

利用天津气象局255 m铁塔垂直4层观测平台(高度分别为3、40、120和220 m),对各层大气中的NO_x、O₃、SO₂浓度(均以φ计)和PM_2.5浓度(以ρ计)进行了连续观测,结合同步气象要素分析了2010年10月3—11日天津发生的一次重污染事件.结果表明:在此次重污染事件期间,一次及二次污染物浓度的垂直梯度变化差异显著,φ(NO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)随高度上升而降低,φ(NO)在3～120和120～220 m的递减率分别为58.0%和8.5%,ρ(PM_2.5)在3～220 m递减率为13.0%;而φ(O₃)和φ(SO₂)平均值却随高度的上升而增加,其中φ(O₃)在3～40、40～120和120～220 m的增长率分别为108.0%、19.1%和56.4%,φ(SO₂)在3～220 m的增长率为25.0%. NO_x主要来源于局地近地面污染源的排放;SO₂主要来源于高架点源的排放,O₃则来源于局地光化学过程积累;PM_2.5受局地排放源和光化学过程的双重影响,垂直梯度变化最不显著. 不利于扩散的气象条件使以局地排放为主的污染物积累升高及其伴随的光化学反应造成了天津此次重污染事件.      

北京大气气溶胶中水溶性离子的粒径分布和垂直分布

2004-09在北京325 m气象塔的8、80、240 m 3个不同高度,利用Andersen分级采样器同步进行了大气气溶胶采样.样品用离子色谱（IC）进行了分析.结果表明,SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃、K⁺的浓度在0.43～1.1 μm出现峰值;Ca²⁺、Mg²⁺的浓度在4.7～5.8 μm出现峰值;Na⁺,Cl^-的浓度在0.65～1.1 μm和4.7～5.8 μm出现峰值.观测期间,二次离子（SO₄^2-, NH⁺₄、NO^-₃）的峰值从“凝结模态\"向“液滴模态\"移动,高湿度可能是形成液滴模态的重要原因.二次离子（SO₄^2-,NH⁺₄、NO^-₃）随着高度升高,浓度有增加的趋势;Ca²⁺、Mg²⁺在80 m出现高值;K⁺、Na⁺、Cl^-的垂直分布比较均匀.     

深圳近地层大气日间VOCs垂直分布特征观测研究

为探究近地层大气日间VOCs(挥发性有机物)垂直分布特征以及对臭氧(O₃)生成的影响,2021年9月,在深圳市气象梯度塔的11个垂直梯度上开展了6轮VOCs离线罐采样,并应用气相色谱质谱联用仪对102种组分进行定量分析.结果表明,从地面(0 m)到高空(345 m)VOCs总体污染水平相近,近地层大气垂直混合较为均匀;但烯烃浓度随高度增加下降明显,主要受人为源排放的乙烯变化主导;高反应性的OVOCs(含氧挥发性有机物)在较高垂直梯度上(240～345 m)增长明显,可能是导致O₃在高空浓度显著大于地面的原因之一.各垂直梯度上的臭氧生成潜势(OFP)占比排序均为：OVOCs>芳香烃>烷烃>烯烃>卤代烃>炔烃,乙酸乙酯、乙醛和甲苯是促进O₃生成的优势物种.日变化方面,大多数情况下不同高度的总挥发性有机物(TVOCs)浓度均在9:00最高,推测主要受早高峰时段交通尾气排放影响;随着光化学反应的进行,OVOCs浓度在13:00达到最大,推动O₃浓度于午间达到峰值.X/E(间,对...     

广州市河涌底泥中主要污染物的垂直分布特征

分析了广州市3条河涌底泥中有机质、石油烃、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn等主要污染物的垂直分布特征。结果表明:曾边涌、南村涌、会江涌底泥中有机质平均值分别为43.15mg/kg、10.80 mg/kg、34.81 mg/kg,石油烃含量平均值分别为:1644 mg/kg,2427 mg/kg,6763 mg/kg。有机质和石油烃垂直变化特征相似,曾边涌呈现表层底泥含量低而底层高的特征,南村涌呈现随深度增加而降低的趋势,会江涌呈现先降低后上升的趋势,3条河涌底泥中不同重金属垂直变化规律不一样;河涌底泥中污染物所呈现的垂直分布规律并不总是上层污染物浓度高而下层低的正常沉积特征。因此,在考虑通过清淤改善河流水质时,应考虑河流污染的历史,并调查沉积物中污染物垂直分布的实际情况。     

2020年新冠疫情期间广州市大气污染物垂直分布特征

为研究新冠疫情发生后广州市实行疫情防控政策对大气污染物浓度的影响,利用广州市2019年12月1日—2020年2月29日的空气质量指数数据及广州塔垂直梯度观测站实时监测的PM_2.5、PM_1.0、NO_x、O₃、SO₂和CO等污染物浓度数据,采用统计分析、污染物特征雷达图及相关性分析等方法,探讨了疫情前后大气污染物的垂直分布、污染特征及其影响因素.结果表明,实施疫情防控政策后,除O₃外,其他组分浓度均有不同程度的下降,其中,NO_x下降幅度最大为68.5%,且浓度随着高度上升而降低;其次PM_2.5下降39.5%,但PM_2.5浓度随高度下降幅度不明显;相反地,O₃浓度升高了18.0%,且浓度随着高度上升而增加.研究发现,疫情防控期间NO_x浓度的减少导致了O₃浓度的积累,从而增强了大气氧化性,促进了高空中二次气溶胶的生成.综上,疫情管控期...     

2017-2020年武汉市大气污染物时空分布特征研究

为进一步了解武汉市大气污染时空分布特征,对2017-2020年武汉市主要大气污染物(PM2.5、PM10、SO2、CO、NO2和O3)进行了空间插值分析、时间变化分析以及与气象要素的相关性分析。结果表明:武汉市近4年环境空气质量达标率为72.98%。PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2具有\"冬高夏低\"的\"V\"形特征,O3 呈\"夏高冬低\"的变化趋势。武汉市年均质量浓度超标的大气污染物主要有PM2.5和PM10,但其年均质量浓度均呈下降趋势,而O3是年均质量浓度唯一处于上升状态的大气污染物,今后应重点关注颗粒物与臭氧污染。PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2主要集中在武昌区、蔡甸区、青山区、江汉区、江岸区,而O3多聚集在黄陂区、新洲区和江夏区。PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2之间均呈显著正相关,O3和其余5种大气污染物均呈显著负相关。平均气温与PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2均呈显著负相关,与O3呈显著极强正相关;日照时长与6种污染物均呈显著负相关;平均风速与PM2.5、PM10、SO2、CO和NO2均呈显著负相关,与O3呈显著正相关;相对湿度仅与SO2呈弱相关性。影响武汉市大气污染物的主要气象要素是平均气温和日照时长。     

主成分和回归分析方法在大气臭氧预报的应用——以北京夏季为例

利用北京市区两个典型观测站的大气臭氧(O3)及前体物浓度观测资料和气象要素观测数据,分析了影响大气O3浓度各要素的相关性,并采用主成分分析和逐步回归方法构造大气O3浓度统计预报方程.结果表明,大气O3与前体物一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和气象要素呈现较好相关性;发现由于变量间共线性问题,逐步回归方法不能给出可接受的回归方程,而采用主成分分析和逐步回归方法相结合,可避免共线性问题,由前体物浓度和气象要素给出较好的北京大气O3浓度统计预报方程,可决系数R2分别为0.78(IAPs2007)、0.88(IRSAs2007)和0.64(IAPs2005),能够有效地预报O3浓度的变化情况.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O3历史资料与气象要素,研究O3与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O3廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O3污染的关键气象要素为24～36℃的大气温度和36％～77％的相对湿度,24℃以上的大气温度与77％以下的相对湿度可作为启动...     

京津冀区域臭氧时空分布特征及其背景浓度估算

为研究京津冀区域臭氧时空分布特征,并估算区域传输贡献,对2017~2019年京津冀区域68个国控站点资料进行主成分分析,并采用TCEQ法估算京津冀区域及细分的次区域内O₃背景浓度.结果表明,京津冀区域O₃浓度整体上呈现南高北低态势,地理位置的差异及其距离对于各城市臭氧浓度的均匀性分布影响较大.经最大方差法旋转后,主成分分析结果可将京津冀区域划分为河北省中南部、京津冀北部以及渤海西岸地区等3个稳定的次区域.对3个次区域分别采用TCEQ法估算O₃背景浓度,计算得到3个次区域本地生成O₃浓度依次为71,60,59μg/m³,区域背景浓度占O₃日最大8h浓度的比值依次为34.3%,39.4%,42.2%.京津冀区域O₃本地生成占主导,区域传输也不容忽视.     

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

主成分分析法用于环境质量评价的探讨

文章将主成分分析法用于某河流水质评价,得出该河流历年水质变化趋势,但得到的水质评价等级却与实际情况不符。通过对主成分分析法原理进行研究,得出两个结论:主成分分析法可用于比较不同时间或不同地点的环境质量优劣;主成分分析法不能评价出环境质量等级。这主要是由主成分分析法的本质特点所决定。     

2015—2021年广州地区近地面O3浓度污染特征及其与气象因素关系

利用2015—2021年广州地区近地面逐时臭氧（O₃）观测资料及同期地面气象站常规观测数据,分析了广州地区近地面O₃浓度污染特征及其与气象因素的关系.结果表明：2015—2021年广州地区O₃浓度呈缓慢上升趋势,增速为1.9 μg?m^-3?a^-1,2015和2019年O₃浓度超标天数 最多;O₃平均浓度季节变化明显：秋季＞冬季＞夏季＞春季;O₃浓度空间分布不均匀,城郊地区高于中心城区;峰值中心位于城郊地区白云区,低值中心位于中心城区荔湾区.O₃浓度高峰期是7—10月,9月浓度最高,3月浓度最低;四季O₃浓度日变化均呈“单峰型”结构,最低值出现在7：00—8：00,14：00—16：00达到峰值.近地面O₃平均浓度和O₃超标率均与气温呈正比,当气温＞15 ℃开始出现臭氧超标现象.相对湿度＜50%时,O₃超标率与相对湿度呈正比;相对湿度为40%~50%时,O₃超标率达峰值为16.3%.当风速＜2 m?s^-1时,O₃超标率与风速呈正比;当风速＞ 2 m?s^-1时,O₃超标率与风速呈反比.高温、低湿、风小是广州地区产生高浓度O₃的主要气象因子.     

应用多元统计研究城市河流沉积物孔隙水中DOM紫外光谱特征

应用紫外-可见光吸收光谱研究白塔堡河丰水期沉积物孔隙水中水溶性有机物（DOM）的来源、结构及腐殖化程度.采集白塔堡河干流13个沉积物孔隙水样品,分析DOM紫外光谱特性,推演出9个紫外光谱指数（SUVA254、E2/E4、E4/E6 、E2/E3、S275~295、S350~400、A2/A1、A3/A1和A3/A2）,研究DOM的组成与结构特征,评价DOM的腐殖化水平.白塔堡河沉积物孔隙水中DOM组成、机构及腐殖化水平呈现沿农村河段向城镇与城市河段递变,农村河段DOM分子量大于城镇与城市河段的,农村河段的DOM分子的聚合度、芳化度、腐殖化水平高于城镇与城市河段的,而DOM中富里酸的含量沿农村河段向城镇与城市河段增加.A2/A1、A3/A1和A3/A2和其它6个指标呈负相关,表明DOM的腐殖化水平随着A2/A1、A3/A1和A3/A2的值增大而升高,而随着其它指标的增大而降低.A2/A1、A3/A1和A3/A2更加精确地评价DOM腐殖化水平,辨识不同采样点DOM腐殖化进程.     

厦门市冬春季灰霾期间大气PM10中多环芳烃的污染特征及来源分析

采集了厦门市冬春季(2008-12-04～2009-03-20)湖里工业区和大嶝岛旅游区大气PM10样品,用GC-MS定量了PM10负载的19种多环芳烃(PAHs),并结合采样期间气象资料对灰霾期和非灰霾期多环芳烃的差异特征进行对比分析.结果表明,冬春季采样期内,厦门市大气PM10中PAHs的浓度变化范围为12.93～79.27 ng.m-3,平均42.28 ng.m-3,比2004年冬季增长近3倍.灰霾期间PM10中PAHs总的质量浓度明显高于非灰霾期,并且灰霾期间低分子量组分菲、荧蒽和芘的质量分数显著下降,高分子量组分苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧、苯并[a]芘、苝、茚并[1,2,3-cd]芘、苯并[ghi]苝和晕苯的质量分数相对升高.采用特征化合物比值、主成分分析与多元线性回归对来源与贡献率进行了分析和估算.灰霾期间识别出3类污染源:机动车尾气排放+天然气燃烧、煤燃烧和焦炉排放,其贡献率分别为62.7%、28.1%和9.2%;非灰霾期间同样识别出这3类污染源,其贡献率分别为48.6%、36.9%和14.5%.表明厦门市冬春季灰霾期间PM10中PAHs受本地源排放影响相对较多,非灰霾期间受北方燃煤长距离传输影响更显著.