荆州静稳天气综合指数构建及预报应用

该文采用相关分析、阈值统计、回算检验等方法，构建出荆州本地静稳天气综合指数（SWI）。结果显示，SWI与空气质量指数（AQI）表现为较弱的正相关；当首要污染物为细颗粒物时，SWI>1.30易出现污染天气；当首要污染物为可吸入颗粒物时，SWI>1.20易出现污染天气；当首要污染物为细颗粒物或可吸入颗粒物时，SWI>1.30易出现污染天气；SWI最大值出现在冬季，其次在秋季和春季，夏季SWI整体较小；SWI对空气质量预报有较好的指示意义，可应用于环境空气质量预报和污染物减排评估等方面。     

京津冀区域重污染天气过程数值预报评估新方法

利用区域空气质量监测数据、空气质量模式数值预报产品及天气图资料,建立了一种适用于区域重污染天气过程预报的评估方法,将其用于评估NAQPMS模式系统对2013年和2014年京津冀地区静稳型、沙尘型和特殊型3类重污染天气过程的预报能力,并探讨了重污染天气过程早报、晚报及漏报的可能气象条件原因,以提高预报准确率.结果表明:数值模式系统提前3 d预报重污染天气过程的预报准确率可达57%,秋冬季预报效果好于其他季节,静稳型预报效果好于沙尘型和特殊型.对模式AQI预报结果统计发现,当预报AQI值达到150以上时,实际发生重污染天气过程的概率较大,如定义AQI等于150作为重污染天气预警临界值,模式预报准确率可提高至70%以上.天气系统对污染过程预报有重要影响,WRF气象模式对中低层天气系统位置及强度预报偏差是导致静稳型污染过程早报和晚报的一个重要原因.     

2014年2月下旬京津冀持续重污染过程的静稳天气及传输条件分析

利用常规气象观测资料、空气质量监测资料、再分析资料和数值模式资料,分析了2014年2月20-26日京津冀地区持续重污染天气过程的环流背景、气象要素特征、静稳天气条件和传输条件.结果表明：2月20-26日,亚洲东部受弱高压脊控制,京津冀及周边地区位于地面高压后部,等压线较为稀疏,气压梯度小,造成地面风速较小;与此同时,混合层高度低,通风系数小和逆温存在,构成重污染天气出现和维持的气象条件,均不利于大气中污染物和水汽的垂直和水平扩散.静稳天气指数对于重污染天气有一定的指示意义,高静稳天气指数通常对应高PM_2.5浓度,且二者变化趋势一致性高;2月20-26日静稳天气指数总体上大于2014年1-3月其他几次污染过程,且在高位长时间维持,造成此次污染过程更严重.此外,传输条件也是京津冀重污染天气的主要成因：地面高压西侧的偏南或偏东气流有助于污染物和水汽向京津冀地区输送和聚集,使能见度进一步降低、污染物浓度进一步升高.     

长三角地区2015年大气重污染特征及其影响因素

基于2015年长三角地区129个环境空气质量监测站的空气质量指数（AQI）及主要大气污染物浓度数据,结合气象资料和HYSPLIT后向轨迹模式,探究长三角地区大气重污染的时间变化和空间集聚特征,并深入分析气象条件和区域传输对重污染过程发生和维持的影响.结果表明,2015年长三角地区各城市平均出现AQI超过200的重污染天气共8 d,重污染频率为2.01%,PM_2.5作为首要污染物出现频次最多.从时间变化看,重污染主要分布在1月和12月;从空间分布看,北部地区重污染相比南部地区更为严重,徐州和常州市出现频率最高.选取典型重污染过程1月9—11日（纬向扩散型）、1月24—26日（经向扩散型）和12月20—26日（两种模式相结合的重污染天气）进行成因分析,发现长三角地区重污染天气主要受到西北风向、低风速、高湿度和逆温层的影响,导致大气污染物积累且不易扩散.基于HYSPLIT的大气传输轨迹及频率分布表明,来自西北方向的气流对江苏北部地区的污染输送特征有着显著影响.     

宝鸡市冬季一次持续性重污染过程特征分析

污染气象成因和污染物区域传输作用对本地污染影响较大,研究不同地区污染气象成因和污染物区域传输作用对本地污染的治理有重要意义.利用污染物浓度监测和气象要素观测资料,采用统计学分析方法、特征雷达图和HYSPLIT-4后向轨迹模型分析宝鸡市2018年12月29日—2019年1月8日一次持续性重污染过程的气象成因和污染特征.结果表明:①此次重度污染持续时间长、强度大,污染过程中有6 d空气质量指数(AQI)达到重度及以上污染(AQI>200),ρ(PM_2.5)平均值达205.4 μg/m3,有2 d达到严重污染(AQI>300).②气象条件对污染物浓度的影响显著,高低空环流形势形成稳定层结,容易造成污染物累积.东南大风将污染气团远距离输送到宝鸡市,西北静小风使得污染物在本地聚集加重污染.③重污染维持阶段,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.9左右,说明此次污染过程PM_2.5占比较大,污染物的二次转化作用明显;ρ(NO₂)/ρ(SO₂)为6.2,表征移动源贡献率高于固定源;ρ(CO)/ρ(SO₂)呈先增后减的变化特征,表明静稳天气持续,本地源排放对重污染的贡献逐渐凸显.④特征雷达图结果表明,此次重污染过程的污染类型由发展阶段的污染特征不明显和燃煤型污染特征,逐渐转化为偏二次污染类型,重污染过程结束后污染类型以偏扬尘型为主.研究显示,气象条件和传输扩散对宝鸡市重污染影响显著,宝鸡市重污染应急需优先管控移动源,汾渭平原应加强区域联动,共同治理环境污染问题.      

上海市一次重雾霾过程的天气特征及成因分析

2013年11月30日至12月9日上海地区出现入冬以来一次最严重的持续性雾霾天气过程,严重影响了该地区人们的生活健康.本文借助空气质量数据、地面气象要素、卫星遥感数据并结合后向轨迹模式反映了此次重污染过程的污染特征及其成因.结果表明,污染期间,PM2.5与PM10小时浓度变化趋势基本一致,高浓度值出现在早晚8时左右,主要是由该时段的逆温现象造成的;来自西北方向污染物的远距离输送影响了本地空气质量状况,气团在不同高度层做下沉运动,造成大气层结稳定;该地区在西北方向的弱高压控制下,地面风速较小,能见度低,天气条件静稳,不利于污染物扩散,造成持续性重污染事件;卫星遥感数据显示此次污染为区域性污染.     

京津冀及周边地区秋冬季大气污染物排放变化因素解析

基于大气污染源排放清单技术方法,定量分析2016~2017年秋冬季"跨年霾"至2019~2020年秋冬季"疫情霾"期间京津冀及周边地区主要大气污染物排放量变化,解析大气污染防治政策实施带来的减排和疫情造成的活动水平下降对主要污染物排放的贡献,并利用空气质量模型模拟分析不利气象条件下措施减排和疫情影响对空气质量改善的贡献.结果表明,从"跨年霾"（2016-12-16~2017-01-14）至"疫情霾"（2020-01-22~2020-02-14）该区域主要大气污染物排放量大幅下降50%左右,不利气象条件下,区域PM_2.5平均浓度可削减40%以上.措施减排主要来自火电、钢铁等重点工业行业提标改造和工业锅炉、民用燃煤等燃煤源治理,对SO₂和PM_2.5排放量的削减贡献较大,贡献率分别为67.1%和53.4%;疫情主要影响移动源和轻工业活动水平,对NO_x和VOCs排放量的削减贡献较大,贡献率分别为71.9%和68.2%.措施减排对区域空气质量改善贡献突出,有效抑制了重污染过程的强度和范围.在"跨年霾"的不利气象条件下,措施减排使区域PM_2.5平均浓度下降26%,重度及以上污染天数减少44%.受疫情影响,区域PM_2.5平均浓度继续下降24%,重污染持续时间和范围进一步缩减.     

2015年12月北京市空气重污染过程分析及污染源排放变化

2015年12月,北京市及周边地区连续多次出现重污染天气.在此期间,北京市空气重污染应急指挥部两次发布红色预警.为厘清该月重污染的发生过程、生消变化,测算了应急措施下的污染源排放变化情况,并采用数值模拟和地面观测相结合的分析方法,对重污染的形成原因进行初步分析,同时对应急措施的环境效果进行评估.结果表明:1虽然2015年12月北京市主要大气污染物排放量较去年同期有所下降,但排放强度仍然较大,是重污染过程的内因;气象扩散条件不利是重要的外因,地面风速弱,大气稳定度高,相对湿度高,边界层高度降低,源排放及气象因素共同导致了此轮重污染过程.2红色预警应急措施可实现污染物日排放强度减少36%左右,PM_2.5浓度下降11%~21%,预警的应急措施不能扭转重污染的态势,但对于缓解PM_2.5污染加重趋势有明显的效果.3在重污染天气下,污染物仍在大气中累积,应急措施最明显的效果发生在实施后的48~72 h后,因此建议在PM_2.5浓度快速上升前36~48 h实施减排措施,从而对空气质量预报准确性提出更高的要求.     

京津冀一次重污染过程的成因和来源

2016年12月16~21日,京津冀地区经历了一次大范围重污染过程.本文基于空气质量监测资料及实况天气图分析了此次极端区域重污染事件的天气成因,并利用嵌套网格空气质量预报模式（NAQPMS）对京津冀主要城市PM_2.5污染来源进行定量解析.结果表明：污染前中期500hPa高空为偏西气流伴空中回暖,后期转槽前偏南气流增温增湿明显;对应地面气压逐渐降低,辐合不断增强;垂直方向上,逆温层不断抬升加厚,中低层暖平流明显,风垂直切变小;大气长时间处于极度静稳状态也是造成此次重污染过程的天气因素.污染期间,京津冀各主要城市PM_2.5污染本地贡献占40%~60%;北京市PM_2.5本地贡献为48%,其中16~17日北京市主要受沿太行山东侧的西南向输送通道（邯郸-邢台-石家庄-保定-北京）影响,其后风速减小,北京本地及周边城市贡献增大.     

基于无人机探空和数值模拟天津一次重污染过程分析

污染发生在边界层中,边界层热力和动力垂直结构对重污染天气形成有显著影响.本文基于无人机探空、地基遥感观测和数值模式,开展天津地区2019年1月10~15日重污染过程期间边界层垂直结构及污染成因分析,以期加强北方沿海城市边界层过程对重污染影响规律认知,提升重污染天气预报预警准确率.结果表明：大气温度层结对重污染天气形成、持续和消散有显著影响,此次过程伴随逆温层的发展和消散,PM_2.5高浓度区白天向大气上层发展,高度可达300 m以上,夜间向近地面压缩,高度在100 m左右;雾天气出现并在白天维持,改变了边界层垂直结构特征,雾顶逆温的持续存在抑制了污染物向大气上层扩散,使得白天湍流垂直混合过程贡献明显下降,导致近地面重污染天气维持和发展;过程期间区域输送贡献率为66.6%,边界层垂直结构与重污染天气区域输送密切相关,区域污染物输送高度主要出现在边界层顶部以及雾顶逆温层以上的大风速层处,且随着边界层和雾顶抬升高度的变化,通过下沉运动影响地面,形成北部弱高压天气控制下静稳天气区域输送;边界层垂直结构影响冷空气对空气质量的改善效果,S3阶段雾顶的强逆温导致冷空气无法通过湍流切应力传导到地面,在高低空存在明显的风速差,冷空气影响地面时间延后,作用减弱,重污染天气无法彻底缓解.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

重铬酸钾对方形网纹瑵的毒性研究

研究了在２５℃条件下重铬酸钾对方形网纹蚤Ｃｅｒｉｏｄａｐｈｎｉａ ｑｕａｄｒａｎｇｕｌａ（Ｏ．Ｆ．Ｍｕｌｅｒ）存活，生殖和生长的影响。急性试验求得重铬酸钾对该蚤的２４ｈ和４８ｈＥＣ５０值分别为１．０１７９ｍｇ／Ｌ和０．４１２７ｍｇ／Ｌ；其可信限分别为０．４６９８－１．７１８０ｍｇ／ｌ和０．１９８０－０．６９８８ｍｇ／Ｌ。慢性试验以存活，生殖和生长为毒性指标，未觉察反应浓度（ＮＯＥＣ）为０．０６２５