关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征及来源解析

为研究关中地区冬季PM2.5中碳气溶胶的污染特征和来源,于2012年12月至2013年2月在西安、宝鸡、渭南和秦岭进行PM2.5的采集,并利用热光反射法测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC).结果表明,4个采样点OC的平均质量浓度分别为47.8、45.8、31.2和37.0μg·m-3,EC分别为8.5、6.7、7.6和5.7μg·m-3,总碳气溶胶(total carbonaceous aerosol,TCA)分别占PM2.5的36.4%、46.2%、36.9%和33.4%.OC和EC的相关性在西安(R2=0.93)和秦岭(R2=0.91)高于宝鸡(R2=0.58)和渭南(R2=0.62),表明OC和EC在西安和秦岭可能具有更为相似的来源,也可能具有更高的混合程度.所有样品的OC/EC比值均大于2.0,表明有二次气溶胶(secondary organic carbon,SOC)的生成,4个采样点SOC分别占OC的21.6%、40.3%、23.2%和27.8%.正定矩阵因子分析法(positive matrix factorization,PMF)解析结果显示,燃煤是关中地区冬季碳气溶胶的首要来源,占45.3%~47.9%,汽油车和生物质燃烧是次要来源,分别占26.1%~33.1%和14.3%~20.1%,此外柴油车也有一定贡献.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

京津冀区域PM2.5中碳组分污染特征研究

为了解京津冀区域PM_(2.5)中碳组分污染特征,于2015年7月和10月及2016年1月和4月在北京、天津、保定、石家庄、沧州5个城市同步采集PM_(2.5)样品,采用热/光分析法分析样品中有机碳(OC)和元素碳(EC),使用OC/EC最小比值法估算二次有机碳(SOC).结果表明:京津冀区域主要城市OC、EC和SOC的年均浓度分别为12.9~28.5、4.1~7.9和3.3~10.4μg·m~(-3),OC/EC和SOC/OC的比值分别为2.4~3.0和0.26~0.32.OC和EC的浓度呈现保定石家庄沧州天津北京的空间分布特点和夏季春季秋季冬季的季节变化特点.OC/EC的比值及OC和EC的相关性在夏季最低,冬季最高,这可能与京津冀区域冬季采暖燃煤有关,冬季不利的气象条件也加剧了碳质气溶胶污染.冬季较高的SOC浓度主要与低温、气态前体物的增加以及频繁出现的逆温、小风和混合层高度降低等不利气象条件有关.京津冀区域碳质气溶胶的污染特征具有空间相似性.     

贵阳市花溪城区大气PM2.5中碳质气溶胶的变化特征及来源解析

碳质气溶胶作为大气气溶胶的重要组成部分,对大气环境质量、人类健康及全球气候变化有着重要的影响.为探究贵阳市花溪城区大气细颗粒物（PM_2.5）中碳质气溶胶的变化特征及来源,于2020年不同季节开展大气PM_2.5原位观测研究,利用热/光学碳分析仪（DRI Model 2015）测定大气PM_2.5的碳质组分.结果表明,观测期间大气ρ（PM_2.5）、ρ[总碳质气溶胶（TCA）]、ρ[有机碳（OC）]、ρ[二次有机碳（SOC）]和ρ[元素碳（EC）]的平均值分别为：（39.7±22.3）、（14.1±7.2）、（7.6±3.9）、（4.4±2.6）和（2.0±1.0）μg·m^-3,OC/EC的平均值为（3.9±0.8）.ρ（PM_2.5）、ρ（TCA）、ρ（OC）、ρ（SOC）和ρ（EC）呈现冬季最高[（52.6±28.6）、（17.0±9.6）、（9.1±5.2）、（6.1±3.9）和（2.4±1.2）μg·m^-3],夏季最低[（25.1±7.1）、（11.6±3.6）、（6.3±1.9）、（3.7±1.2）和（1.6±0.6）μg·m^-3]的季节变化特征.OC/EC季节变化呈现：夏季（4.2±0.8）>冬季（3.8±0.9）>秋季（3.8±0.5）>春季（3.7±0.9）,表明花溪城区各季节均存在SOC生成.SOC与OC呈现显著相关（R²=0.9）,且随着大气氧化性增强,SOC浓度呈增加趋势.OC与EC各季节均呈现较好相关性,其中秋季最高（R²=0.9）,其他3个季节偏低（R²为0.74~0.75）,表明二者具有共同来源.通过OC/EC值范围初步判断碳质气溶胶来源于机动车尾气排放、燃煤排放和生物质燃烧排放.为了进一步定量解析主要排放源对碳质气溶胶的贡献,利用PMF模型对碳质气溶胶来源解析,结果表明贵阳市花溪城区碳质气溶胶主要来源为燃煤源（29.3%）、机动车排放源（21.5%）和生物质燃烧源（49.2%）.     

常州夏秋季PM2.5中碳质气溶胶特征及来源

为更好地了解碳质组分的特点和来源,在常州市采集了夏季(7~8月)和秋季(10~11月)60个细颗粒物(PM_(2.5))样品.采样期间,夏季PM_(2.5)、OC、EC平均浓度分别为73.0、14.3和3.3μg·m~(-3),秋季为84.2、13.2和3.5μg·m~(-3).总碳质组分(OC+EC)占PM_(2.5)总质量的24.3%(夏季)和20.7%(秋季).采用IMPROVE-A热/光反射法测定的碳质8组分结果表明,OC2、OC3、OC4和EC1相关性好(r0.92),EC2和EC3相关性较好(r0.65),说明可能的相似来源.OC与EC相关性中等,表明碳质组分来源复杂.秋季WSOC/OC(60.9%)略高于夏季(57.4%),而夏季SOC/OC(52.5%)略高于秋季(49.0%).夏季和秋季SOC/OC都低于WSOC/OC,说明部分水溶性有机碳是一次源.WSOC和SOC相关性强,进一步验证了大部分SOC具有水溶性.碳质组分之间的关系及主成分分析表明,采样期间燃煤和机动车尾气排放是碳质组分的两个主要来源.后向轨迹分析表明,采样点PM_(2.5)和碳质组分主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输贡献较小.     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中碳质组分浓度及同位素组成研究

为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.     

南京北郊秋季PM2.5碳质组分污染特征及来源分析

本研究于2015年10~11月在南京北郊分昼夜采集PM_(2.5)样品,采用热光透射法(TOT)和离子色谱法对样品中的有机碳(OC)/元素碳(EC)和左旋葡聚糖(levoglucosan)的质量浓度特征进行分析.观测期间OC和EC的平均浓度分别为(11.3±4.9)μg·m-3和(1.1±0.9)μg·m-3,总碳TC占PM_(2.5)的质量分数为22.9%,OC/EC的平均值为7.4,SOC占OC的质量分数为51.9%.PM_(2.5)、OC、EC和SOC质量浓度都体现出夜晚白天的特征,白天OC和EC的相关性好于夜晚(相关性系数分别为0.86和0.7).通过分析PM_(2.5)、左旋葡聚糖和SOC质量浓度以及后向轨迹和火点数据可知南京北郊在13~16号受到来自河北等地生物质燃烧远距离输送的影响.采样期间K+和左旋葡聚糖与OC、EC和SOC的相关性显著(相关性系数分别为0.78、0.79和0.65),经受体示踪物方法估算采样期间生物质燃烧对OC的贡献为21.9%.     

天津市区夏冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源研究

为了明确天津市区环境受体PM_(2.5)中碳组分的污染特征及来源,本研究分别于2016年2月(冬季)和8月(夏季)在天津市区设置6个采样点位同步采集PM_(2.5)样品,采用热光反射法测定样品中各个碳组分(OC1~OC4、EC1~EC3和OP(裂解碳))的含量,并计算得到OC、EC、CharEC和Soot-EC,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,夏季PM_(2.5)中OC平均浓度为(7.5±3.0)μg·m-3,占PM_(2.5)的11.7%±4.1%;而冬季相比于夏季OC的浓度和占比均有增加,分别为(13.1±7.0)μg·m-3和13.9%±2.8%.夏季和冬季EC浓度分别为(4.0±1.8)μg·m-3、(4.3±2.4)μg·m-3,占PM_(2.5)的6.1%±2.0%和4.6%±1.2%.OC与EC的相关性在夏季(r=0.83,p0.01)和冬季(r=0.96,p0.01)均显著,而冬季CharEC与OC(r=0.94,p0.01)、EC(r=0.98,p0.01)相关性明显高于夏季(OC:r=0.44,p0.01;EC:r=0.45,p0.01).PM_(2.5)中OC/EC平均值在夏季和冬季分别为1.9和3.0,估算得到夏季SOC为(2.6±1.4)μg·m-3,占OC的33.5%±13.6%;冬季为(3.5±2.5)μg·m-3,占OC的26.6%±12.0%.夏季Char-EC/Soot-EC为6.5,高于冬季(4.9),并且空间差异性显著(t检验,p0.05).正定矩阵因子模型(PMF)解析结果表明,天津市区大气PM_(2.5)中碳组分主要有4类来源:燃煤及生物质排放混合源、柴油车、汽油车、道路尘,对夏季PM_(2.5)中碳组分分担率分别为35.4%、16.4%、20.5%、14.4%;对冬季碳组分分担率分别为41.3%、15.5%、18.1%、16.3%.可见,燃煤和机动车是天津市区PM_(2.5)中碳组分的主要来源.     

郴州市大气PM2.5碳组分污染特征及其来源分析

为研究郴州市PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2016年7月-2017年4月分4个季度典型时段采集郴州市环境大气中的PM_2.5,测定了样品中OC（有机碳）和EC（元素碳）的质量浓度,对碳气溶胶污染水平、时空分布、SOC（二次有机碳）以及OC和EC相关性等特征进行了分析,并分析了碳组分的来源.结果表明:郴州市ρ（PM_2.5）年均值为（40.2±19.0）μg/m3,ρ（OC）、ρ（EC）占比分别为15.7%和7.2%;ρ（OC）与ρ（EC）相关性分析显示二者来源较为一致,但春季、夏季差异相对较大;ρ（SOC）全年估算值为1.84 μg/m3,占ρ（OC）的29.11%,夏季较高的温度和较低的相对湿度导致夏季ρ（SOC）的估算偏低.结合碳组分丰度分析、PCA（主成分分析）和PMF（正矩阵因子分解分析）结果发现,燃煤/道路尘、机动车排放和生物质燃烧对PM_2.5中TC（总碳）的影响最为明显,贡献率分别为49.25%~56.71%、19.79%~25.36%和9.35%~13.69%.反向轨迹聚类结果显示,广东珠三角区域的汽油车排放、道路尘和生物质燃烧对郴州市PM_2.5中碳组分有较大的影响,而燃煤和柴油车的贡献主要来源于本地.研究显示,郴州市PM_2.5中碳组分污染较为严重,应重点加强本地燃煤和柴油车的控制.      

无锡市冬季典型天气PM2.5中碳组分的污染特征

于2013-12-03~2014-01-03在无锡市对大气细粒子(PM2.5)进行了连续采集,并用热/光透射法(TOT)分析了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,结合气象参数,分析了冬季霾产生过程及霾天气下碳组分的污染特征.结果表明,采样期间共有3次霾产生过程,冷空气、风和降水成为改善空气质量最有效的途径.PM2.5、OC及EC的日均质量浓度分别为(132.38±87.17)、(22.80±9.77)和(2.08±1.63)μg·m-3,总碳(TC,TC=OC+EC)占PM2.5的23.57%,同时TC与PM2.5之间存在较好的相关性,相关系数为(R2)0.730;采样期间,TC在PM2.5中所占的比例与PM2.5的浓度之间存在相反的变化趋势,并且在霾天气下TC所占的比例要比非霾天气小,二次无机气溶胶粒子(SO2-4、NO-3、NH+4)的快速增长可能是造成霾天气下细粒子浓度较高的原因之一;OC/EC值为12.83,并且相关性较差,可能与二次污染有关,对二次有机气溶胶(SOC)进行估算:得到SOC平均质量浓度为9.04μg·m-3,占OC的40.96%.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2～366.3、 0.9～74.5和0.0～5.5μg·m^-3,平均浓度分别为(77.1±52.1)、(11.2±7.8)和(1.2±0.8)μg·m^-3,碳质组分(OC和EC)整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为:冬季[(13.8±8.7)μg·m^-3]>春季[(12.7±9.6)μg·m^-3]>秋季[(11.8±6.2)μg·m^-3]>夏季[(6.5±2.1)μg·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8～1.5μg·m^-3.二...     

南京江北新区PM2.5中水溶性有机氮的污染特征及其来源

以南京江北新区2019年4、7、11和12月为代表分析了大气PM_2.5中水溶性有机氮（WSON）的季节变化特征,探讨了WSON与水溶性无机氮（WSIN）的关系.结果表明,南京江北新区PM_2.5中WSON的变化范围为0.446～4.200μg·m^-3,平均值为2.04μg·m^-3,略高于北京、上海和常州的观测结果.秋季PM_2.5中的WSON平均值最高[（2.967±0.643）μg·m^-3],约为其他3个季节的1.7倍.南京细粒子中WSON对水溶性总氮（WSTN）的平均贡献率占到25%,并表现出夏秋高、冬春低的特点,如冬季该占比仅为夏秋季的50%左右. WSON与WSIN中的NO^-₂-N相关性最高,与NO^-₃-N的相关性最低,可能与夏季高温导致NO^-₃-N的挥发有关.通过主成分分析（PCA）表明,南京江北新区细粒子中WSON主要...     

太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2009年冬季和2010年春季太原市区大气细粒子(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜变化特征,分析了含碳物质的变化特征,并探讨了其来源.结果表明,PM2.5、OC、EC平均浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季[(289.2±104.8)μg·m-3、(65.2±22.1)μg·m-3、(23.5±8.2)μg·m-3和2.8±0.3]高于春季[(248.6±68.6)μg·m-3、(29.7±6.2)μg·m-3、(20.2±5.4)μg·m-3和1.5±0.3],冬季夜晚[(309.3±150.0)μg·m-3、(74.6±19.5)μg·m-3、(24.3±6.6)μg·m-3和3.1±0.3]高于白天[(234.9±122.1)μg·m-3、(54.9±28.2)μg·m-3、(22.6±10.8)μg·m-3和2.5±0.5],春季白天[(292.5±120.8)μg·m-3、(32.7±10.5)μg·m-3、(22.7±10.1)μg·m-3和1.6±0.5]高于夜晚[(212.3±36.7)μg·m-3、(29.6±6.6)μg·m-3、(20.7±6.4)μg·m-3和1.5±0.2]的污染特征.这是因为冬季处于采暖期,特别是夜晚,煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散;高的OC/EC是OC排放量增加所致而非二次有机碳(SOC)的贡献,因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成.春季白天PM2.5、OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致,OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成.与国内其他城市相比,太原PM2.5、OC和EC均处于较高的浓度水平,表明太原碳质气溶胶污染严重,可能对城市灰霾形成有重要贡献.