帕米尔高原近地面臭氧观测及其影响因素分析

既有研究表明,高浓度的近地面臭氧污染,不但严重影响着人类的健康、植被的生长以及农作物的产量,而且也是全球气候变化的重要影响因素;同时近地面的臭氧浓度也存在不同程度的增加趋势。该文使用地表臭氧浓度观测仪器对帕米尔高原塔什库尔干县近地面臭氧浓度开展连续自动观测,利用2016年12月11日-2020年4月30日臭氧数据及相应时段的气象数据资料,分析了地表臭氧质量浓度的各种变化规律,重点讨论了沙尘天气过程臭氧日变化特征,同时还探讨了臭氧变化的主要影响因素。研究结果表明:(1)臭氧浓度日变化规律为明显的单峰型,白天变化非常大,夜间变化比较缓慢,日平均质量浓度分布在3.8～125.9 mg/m³;PM₁₀、PM_2.5和PM₁质量浓度日变化规律与臭氧浓度日变化完全相反,有2 h的滞后性,即PM₁₀、PM_2.5和PM₁质量浓度比臭氧浓度变化明显晚2 h达到峰值和谷值。(2)臭氧浓度周变化特征为:最高值出现在星期日,最低值出现在星期二,表现出较弱的周末...     

基于无人机观测研究杭州湾化工园区近地面层臭氧垂直廓线

为了解化工园区大气污染情况,使用自主研制的微型大气检测仪结合无人机研究化工园区臭氧(O₃)垂直廓线,在2020年8月~2021年1月于杭州湾上虞经济技术开发区开展了12d无人机外场观测实验.各观测日从08:00~18:00每隔1h进行一次飞行观测,每次观测分别获得了离地面0,50,100,200,300,400,500m的O₃、总挥发性有机物(TVOCs)和二氧化氮(NO₂)浓度.结果表明:受气象因素、地面工厂排放以及早晚出行高峰的影响,TVOCs和NO₂浓度整体随高度增加而下降,其中NO₂浓度随高度上升而下降的幅度较明显,在0m处浓度为19.7~59.1μg/m³,500m处为5.9~21.7μg/m³,下降率为40~70%,TVOCs和NO₂浓度都呈现出早晚高、正午低的日变化趋势,此外可能受逆温层的影响导致个别天数NO₂浓度在400~500m不降反升;O₃受前体物光化学反应、太阳辐射强度及平流层输送的影响,其浓度随高度增加而下降,平均浓度在0m处为49.2μg/m³,500m处为98.4μg/m³,O₃日变化浓度在15:00~17:00达到峰值.TVOCs和O₃、NO₂和O₃在各高度浓度均呈负相关,受不同季节气象因素差异和冬季取暖排放增加的影响,O₃浓度季节变化为夏>秋>冬,TVOCs和NO₂浓度为冬季>秋季>夏季.后向轨迹聚类分析表明化工园区本地O₃浓度会受区域输送影响升高,在冬季时由于气温低不利于前体物生成O₃,本地O₃浓度受区域输送影响较夏季小.     

多环芳烃在珠江口的百年沉积记录

伶仃洋西滩为珠江口的重要沉积区之一.本文分析了采自伶仃洋西滩沉积钻孔(Core 25)中多环芳烃的垂直分布和含量特征,结合²¹⁰Pb定年,重现了该地区近百年来多环芳烃(PAH)的沉积历史.多环芳烃在整个沉积剖面(0～62cm)的含量介于59～330ng·g^-1 (干重) .从19世纪60年代开始,PAH沉积通量逐渐上升,在20世纪50年代达到第一个高峰值.PAH含量在20世纪60～70年代有所降低.20世纪80年代后,PAH含量急剧上升,并在90年代达到最高值.珠江口沉积柱中的多环芳烃主要为热成因来源,其通量变化与周边人类活动(国内生产总值,机动车数量,能源消耗)呈正相关.大气干湿沉降及地表的冲刷作用是PAH进入水体沉积物的主要途径.     

基于卫星和地面观测的2013年以来我国臭氧时空分布及变化特征

采用卫星和地面观测臭氧（O₃）浓度,分析2013年以来我国O₃的时空分布和年际变化特征.卫星观测对流层O₃总量和地面观测O₃浓度分布相互印证,我国高浓度O₃主要分布在东部人口密集、经济发达的区域,并且呈现夏季高、冬季低的季节分布趋势.4个重点关注城市（北京、上海、广州、成都）O₃日变化均呈现单峰分布,最高值在每日15：00~16：00.统计分析发现,4个城市除上海市之外,其他3个城市O₃浓度在周末和工作日没有显著差别,表明O₃的"周末效应"减弱.2013年4月~2018年6月,我国地面观测O₃浓度呈现明显上升趋势.2014~2017年,北京、上海和成都市近地面O₃浓度分别以2.36、3.3和3.6 μg·（m³·a）^-1的速度显著上升.4个城市2014~2017年O₃超标天数占比分别为17.2%（北京）、10.7%（上海）、8.8%（广州）和11.2%（成都）,北京市O₃超标天数最多、超标期间O₃浓度最高,O₃污染最为严重.     

基于主成分分析的上海春季近地面臭氧污染区域性特征研究

为研究上海春季近地面臭氧污染的区域性特征,对长三角地区55个城市国控站点及上海市54个城市监测站点2016年5月的臭氧监测网络数据进行主成分分析(Principal Component Analysis,PCA),并将分析结果与气象条件进行综合分析,结果表明,主成分分析在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的臭氧生成及传输来源主成分,且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景臭氧浓度.长三角地区春季区域臭氧特征复杂,存在9个主成分,第一主成分所能解释的背景臭氧浓度在68.8～154.7μg·m~(-3)之间,而上海市主成分解析结果较为集中,仅能解析出两个主成分,且第一主成分即可解释90.5%的臭氧.对比同时段长三角及上海市主成分分析解析结果,上海市春季臭氧污染主要受到来自海洋的东南风影响,高浓度臭氧污染的本地生成贡献显著.     

基于广州塔多层观测的城市臭氧污染垂直分布特征及成因分析

利用2019年11月1日—2020年4月30日广州主城区和广州塔121 m、454 m O₃浓度同步监测数据,分析了广州市O₃垂直污染分布特征及成因.结果表明：①近地面O₃浓度变化主要取决于人类活动如工业排放和机动车尾气排放等,而高空O₃浓度主要取决于天气过程,如辐射造成光学反应加剧和区域传输.②地面的O₃浓度高于垂直观测站点,其日变化均呈单峰型分布,表现为日出后太阳辐射增强O₃浓度升高,在午后14：00—15：00达到一日中的最高值.③广州塔454 m的O₃浓度日变化呈明显的双峰型特征,第1个峰值出现早上7：00后,O₃浓度随着日出后边界层混合抬升而升高,第2个峰值持续出现在午后,因高温、辐射导致的光化学反应剧烈生成.相对广州其他站点的第2峰值滞后的现象,可能是由于近地面臭氧生成后垂直传输到塔顶出现的垂直混合的时间差,受到边界层抬升强度不同的影响.④广州塔121 m站点,O₃浓度与风速的关系非常明显,广州南部地区臭氧贡献度达到了45%.在广州的冬季和春季,其中尤以冬季12—1月,广州臭氧污染贡献源广州塔中可能 来自于南部,广州塔顶454 m来自于东南部.     

基于垂直观测数据融合的广州市臭氧污染过程分析

了解O₃污染的垂直分布对于充分理解O₃在大气中的扩散和输送具有重要意义.本研究利用最优插值法实现了高塔与激光雷达O₃观测数据的融合,并基于垂直观测融合数据对2021年10月广州市一次O₃污染过程进行分析,结果表明：(1)不同时刻的O₃浓度均大致呈现出随高度上升先升后降的变化趋势,平均相对高值主要分布在300～500 m,最高值出现在400 m附近.(2)结合边界层高度分析可知,白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行,夜间普遍存在O₃残留问题,而在污染日尤其显著,表明白天光化学反应生成的高浓度O₃是夜间残留层中O₃的来源.(3)污染期间,不同大气污染物形成了不同的垂直分层,具体表现为较高浓度的PM_2.5和NO₂在中、低层积累,而高层(约200～600 m)则维持高浓度O₃的污染垂直分布结构.推测原因在于南北气流对峙及夜间稳定...     

基于观测的臭氧污染研究方法

总结了国内外研究中常用的基于外场观测的臭氧污染成因分析方法。区域传输和本地生成的相对贡献以及臭氧与前体物的非线性关系是研究臭氧污染和制定控制对策的两个关键科学问题。基于对观测数据的分析,常见的量化区域传输和本地生成贡献的方法包括背景点测量法、TCEQ区域背景臭氧估算法和主成分分析区域背景臭氧估算法;用于诊断臭氧光化学生成机制的方法包括光化学指示剂比值法和基于观测的化学模型。本文对上述方法的原理和应用情况进行了总结,并对其优缺点和适用条件进行了评述,以期为环境监测资料的深入科学分析提供参考和借鉴。     

兰州市CMAQ近地面臭氧模拟结果的订正方法——基于机器学习方法

为能更加准确地模拟出兰州市近地面臭氧浓度,在CMAQ(社区多尺度空气质量建模系统)的基础上,利用机器学习方法中的XGBoost(极限梯度提升)模型及LSTM(长短期记忆)神经网络模型建立近地面臭氧模拟结果的订正模型,并以两种方法为基础,利用误差变权倒数组合方法构建LSTM-XGBoost组合模型,以期进一步提高订正效果.本文选取兰州市4个国控站点(兰炼宾馆,铁路设计院,榆中校区,生物制品所)2019年7、8月环境空气质量监测数据及兰州市气象站同期气象数据,对CMAQ模拟的同时段兰州市近地面臭氧浓度进行订正.结果表明,CMAQ能够模拟出兰州市近地面臭氧浓度的空间及时间分布特征,但整体上对浓度有所低估.利用上述方法构建的订正模型中,LSTM-XGBoost组合模型的订正效果最好,臭氧相关性由CMAQ模拟的0.61～0.76提升至0.89～0.95,臭氧8h平均相关性由0.65～0.79提升至0.81～0.88,臭氧RMSE由44.83～70.17μg/m³提升至15.21～26.53μg/m³,臭氧8h平均RMSE由40.07～67.57μg/m...     

基于XGBoost算法的近地面臭氧浓度遥感估算

本文采用XGBoost机器学习算法,融合臭氧浓度地面监测数据、欧洲中期天气预报中心的ERA5数据集、中国多尺度排放清单模型构建的排放清单数据集、高分辨率遥感影像（TROPOMI＿NO₂、OMI＿NO₂）以及人口数据和DEM数据,构建训练估算数据集,开展近地面臭氧浓度估算研究.模型构建采用递归式特征消除法进行特征变量的选择,并对其进行十折交叉和自建模验证,R²分别为0.871和0.955,RMSE分别为12.8μg·m^-3和7.514μg·m^-3.同时进行了高分辨率遥感影像对估算结果的贡献分析,结果表明引入TROPOMI＿NO₂因子参与建模可校正近地面臭氧浓度普遍被低估现象.模型模拟结果显示臭氧浓度回归估算结果层次更加分明、条带现象消失、连续性和平滑性明显改善.     

基于广州塔观测的城市近地面甲醛垂直分布特征

为探究珠江三角洲城区大气甲醛的垂直分布特征,本研究首次在广州塔上3个不同高度点开展了甲醛的同步观测.在2018年秋季连续32 d使用2,4-二硝基苯肼(DNPH)法采集午间1 h甲醛样品,并通过高效液相色谱(HPLC)进行分析.结果表明,广州塔地面、118 m点和488 m点的甲醛浓度均值分别为(5.10±1.93)、(6.61±2.84)和(5.33±2.55)μg·m^-3.3个高度观测点的甲醛浓度均与大气氧化剂Ox存在正相关性(R为0.65～0.75),表明光化学过程是广州市城区甲醛的重要来源.甲醛垂直浓度廓线依据分布形状分为3类,出现频率最高的一类为上下低中间高,发生在边界层对流较为温和、光化学反应活跃的状态下,中高层(118 m)可能受到来自较远处的工业高架源传输影响.根据垂直浓度梯度估算出广州塔点的甲醛垂直柱浓度均值为(11.23±4.80)×10¹⁵molecules·cm^-2,比同期卫星提供的甲醛柱浓度低19%,和已有报道值数量级一致.     

基于XGBoost-LME模型的京津冀地区近地面臭氧浓度估算

高时空分辨率的近地面臭氧浓度分布数据对监测和防控大气臭氧污染,提高人居环境具有重要意义. 使用TROPOMI-L3 NO₂、 HCHO产品和ERA5-land高分辨率数据作为估算变量,构建XGBoost-LME模型估算京津冀地区近地面臭氧浓度. 结果表明：①在估算变量中地表2 m温度（T2M）、2 m露点温度（D2M）、地表太阳向下辐射（SSRD）、对流层甲醛（HCHO）和对流层二氧化氮（NO₂）是影响京津冀地区近地面臭氧浓度的重要因素,其中T2M、SSRD和D2M相关系数分别达到0.82、0.75和0.71. ②XGBoost-LME模型相较其它模型,其各项指标均为最优,十折交叉验证R²、MAE和RMSE分别为0.951、 9.27 μg·m^-3和13.49 μg·m^-3,同时,该模型在不同时间尺度均表现良好. ③在时间上,2019年京津冀地区近地面臭氧浓度存在显著的季节性差异,四季浓度变化为：夏季>春季>秋季>冬季,2019年该地区近地面臭氧月均浓度总体呈现出先上升后下降的倒“V”趋势,其中9月呈现小幅上升趋势,全年最大值出现在7月,最小值在12月;在空间分布上,2月和3月京津冀全域近地面臭氧浓度分布基本为同一水平,1、11和12月呈现出不显著的北高南低的空间分布趋势,其余月份该地区近地面臭氧浓度空间分布均呈现出南高北低的分布特征,高值区主要在南部海拔较低、人口密集和工业排放量较大的平原地区,低值区则主要在北部海拔较高、人口稀疏、植被覆盖率高和工业排放量低的山地地区.     

基于激光雷达观测的珠海近地面与边界层上部臭氧污染成因研究

利用差分吸收臭氧激光雷达、多普勒风廓线激光雷达,研究了2019年11月在广东珠海出现的一次典型臭氧污染过程前后期的时空分布特征,以及水平风向风速及垂直风速对近地面与边界层上部臭氧浓度变化的影响.结果表明：2019年11月13日的臭氧污染以低风速条件下 臭氧局地生成为主;2019年11月14日的臭氧污染以夜间残留悬空臭氧向下输送叠加地面生成为主.入夜后若近地面水平风速较小,则不利于近地面臭氧清除,地面臭氧浓度下降缓慢.若夜间边界层内存在上升气流,则有利于悬空臭氧残留的维持;若日间边界层内出现下沉气流, 则会导致残留悬空臭氧沉降,进而与新生成的臭氧叠加,加剧地面臭氧污染.污染过程中,若水平风速上升,边界层上部臭氧浓度下降不如 低层明显;若水平风速下降,边界层上部臭氧浓度上升响应也较为迟缓.     

广州市近地面臭氧时空变化及其生成对前体物的敏感性初步分析

近地面臭氧(O_3)污染已日益成为我国城市群地区空气质量难题。基于近年广州国控空气质量观测站点及广州塔的在线观测数据,结合代表性站点典型时间段VOCs的离线采样观测,探讨了广州市O_3浓度的时空变化和污染特征,并初步分析了O_3生成对前体物VOCs和NOx的敏感性。结果表明:2009—2014年广州市近地面O_3浓度年均值波动上升,每年6~10月份O_3浓度最高,一般以10月份污染最严重;O_3浓度日变化呈单峰特征,高值在14:00左右;空间分布上O_3浓度呈现中心城区低、南北郊区高的特征,而2015年1~5月份广州塔观测发现488m高度O_3浓度显著高于168m、118m和6m高度,且其峰值相对延迟1h左右;广州中心城区O_3生成属VOCs敏感型,秋季南部近郊区以VOCs敏感型为主,北部和离中心城区较远的南部郊区属于过渡型;夏季南部远郊属于过渡型但偏NOx敏感型。     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.      

基于OMI数据的中国中东部城市近地面臭氧时空分布特征研究

利用OMI卫星反演数据分析了2005—2014年中国中东部地区对流层臭氧变化趋势.结果表明,近10年来对流层臭氧总柱浓度混合比例较稳定,但近地面浓度明显增加,特别是在冬季臭氧上升速度达40%.同时分析了京津冀、长三角、珠三角地区10个重点城市的臭氧数据,发现京津冀地区的臭氧涨幅超过其他两个地区,其中,长三角地区臭氧混合比例最高,而珠三角地区相对较稳定.利用臭氧激光雷达和地面臭氧监测数据对卫星反演结果进行比较显示了较好的一致性,证明使用卫星反演的数据来研究长时间范围内近地层的臭氧变化是一种可行的方法.