基于广州塔多层观测的城市臭氧污染垂直分布特征及成因分析

利用2019年11月1日—2020年4月30日广州主城区和广州塔121 m、454 m O₃浓度同步监测数据,分析了广州市O₃垂直污染分布特征及成因.结果表明：①近地面O₃浓度变化主要取决于人类活动如工业排放和机动车尾气排放等,而高空O₃浓度主要取决于天气过程,如辐射造成光学反应加剧和区域传输.②地面的O₃浓度高于垂直观测站点,其日变化均呈单峰型分布,表现为日出后太阳辐射增强O₃浓度升高,在午后14：00—15：00达到一日中的最高值.③广州塔454 m的O₃浓度日变化呈明显的双峰型特征,第1个峰值出现早上7：00后,O₃浓度随着日出后边界层混合抬升而升高,第2个峰值持续出现在午后,因高温、辐射导致的光化学反应剧烈生成.相对广州其他站点的第2峰值滞后的现象,可能是由于近地面臭氧生成后垂直传输到塔顶出现的垂直混合的时间差,受到边界层抬升强度不同的影响.④广州塔121 m站点,O₃浓度与风速的关系非常明显,广州南部地区臭氧贡献度达到了45%.在广州的冬季和春季,其中尤以冬季12—1月,广州臭氧污染贡献源广州塔中可能 来自于南部,广州塔顶454 m来自于东南部.     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O3历史资料与气象要素,研究O3与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O3廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O3污染的关键气象要素为24～36℃的大气温度和36％～77％的相对湿度,24℃以上的大气温度与77％以下的相对湿度可作为启动...     

嘉兴夏季臭氧污染的近地层垂直变化特征

基于2018年浙江省嘉兴市14个环境国控站点的O₃历史资料与气象要素,研究O₃与气象要素的关系,并结合差分吸收臭氧雷达的垂直臭氧探测资料,分析近地层O₃廓线变化特征.结果表明,嘉兴地区发生高浓度O₃污染的关键气象要素为24~36℃的大气温度和36%~77%的相对湿度,24℃以上的大气温度与77%以下的相对湿度可作为启动预警O₃污染的气象指标.差分吸收臭氧雷达监测结果显示,无论O₃超标天与清洁天,在垂直方向上其浓度随高度先升后降,在600~800m范围出现峰值;O₃污染时段,在中午到午后低空形成持续向下的O₃输送带,这种低空O₃与地表O₃的叠加机制加重地表O₃污染程度,导致地表O₃超标与低空高浓度相伴出现;其廓线日变化规律表现出800m以下浓度在夜间和凌晨梯度不显著,日出后近地层O₃随时间快速增加,中午和午后持续高值,傍晚随时间逐渐下降的特征.后向轨迹分析表明,10,500,1000m高度层的气流后向轨迹聚类有相似性,500m处沿闽浙海岸线的轨迹簇对应O₃较10m处来自海上的轨迹簇高,这与500m处前体物输送堆积和紫外线辐射增强有关.污染过程近地层气流来向紧贴地面,但中高层有明显下沉气流使得O₃前体物在500m附近堆积,是造成2个典型污染过程中垂直方向上O₃高值出现在500m左右的原因之一.     

广州市冬季一次典型臭氧污染过程分析

为探究广州市2020年冬季（1月）一次臭氧污染过程,分析了气象条件对臭氧污染产生的影响;运用臭氧生成潜势（OFP）和正交矩阵因子分解法（PMF）分析了影响臭氧的主要挥发性有机物（VOCs）物种和来源;通过经验动力学建模方法（EKMA）识别了臭氧生成控制区,并提出了相应的前体物减排策略.结果表明,本次臭氧污染过程中同时出现了NO₂超标,并且PM₁₀和PM_2.5浓度也处于高位,体现出和夏、秋季不同的大气复合污染特征;夜间边界层高度低（<75 m）和大气稳定度高加剧了臭氧前体物和颗粒物的累积,日间温度升高约5℃、太阳辐射增强约10%和水平风速小（<1 m ·s^-1）等气象条件加剧了光化学反应,促进了臭氧和颗粒物的生成.冬季VOCs组分以烷烃为主（占比为68.2%）,且烷烃和炔烃占比较其他季节更高,但芳香烃（二甲苯和甲苯）和丙烯是臭氧生成的关键VOCs物种;源解析结果显示,VOCs的主要来源为汽车尾气（22.4%）、溶剂使用（20.5%）和工业排放（17.9%）,其中溶剂使用的OFP最高;臭氧本地生成主要受VOCs控制,前体物VOCs和NO_x按比例3 ：1进行削减较为合理.研究探索了冬季臭氧污染的成因,为开展重污染季节O₃和PM_2.5协同控制提供科学支撑.     

杭州市夏季臭氧污染特征及一次污染过程分析

文章利用2016-2021年杭州市环境空气质量国控监测站点及杭州光化学网站点监测数据,分析杭州夏季臭氧浓度变化特征,并结合气象资料分析一次臭氧典型污染过程。研究表明,杭州市夏季臭氧污染严重,6月超标天数要高于7月和8月,夏季臭氧浓度日变化呈现“单峰型”,8月平均臭氧日变化的峰值要略高于6月和7月。2021年6月5-9日杭州市出现的一次中度污染的臭氧污染过程,主要是在不利气象条件以及较高浓度前体物影响下的本地生成,而6月7日在本地生成之外,还受到东北方向城市区域的污染传输影响。     

基于激光雷达观测的青岛市暖季臭氧污染垂直分布特征

为探究暖季臭氧（O₃）污染垂直分布特征及其影响因素,利用差分吸收臭氧激光雷达和相干多普勒测风激光雷达等对青岛市沿海地区2023年6-9月大气边界层2 000 m以内O₃浓度和边界层风场开展长期连续观测,并基于O₃输送通量垂直分布揭示可能的污染来源。结果表明：（1）观测期间共发生O₃污染日24 d,O₃-8 h浓度（O₃日最大8 h平均浓度）平均值为（183±24）μg/m³;清洁日共98 d,O₃-8 h浓度平均值为（118±30）μg/m³。O₃污染过程多与升温过程密切相关,在较强太阳辐射和低相对湿度条件下更容易发生O₃污染。（2）垂直方向上O₃主要分布在1 000 m以下。清洁日各高度层日间和夜间O₃浓度变幅较小,污染日各高度层O₃浓度单峰型日变化特征显著,且日变化特征随高度升高而逐渐减弱。清洁日日间、夜间以及污染日夜间O₃浓度垂直廓线均存在峰值,峰值浓度分别为（115±3）(112±2)和（130±3）μg/m³,峰值高度范围为400～650 m,可能与近地面NO滴定效应等消耗O₃有关,也可能是残留层储存的日间高浓度O₃或残留层O₃水平输送导致,但污染日日间垂直廓线呈随高度上升而O₃浓度逐步下降的特征,表明近地面前体物光化学生成是O₃污染的主要来源。（3）当西北风和西南风更替、低空暖平流和较强下沉气流等大气条件发生时,有利于污染物累积和O₃生成,从而引发O₃污染。清洁日低空（近地面至600 m高度）受较为清洁的海洋气流影响,污染日受内陆方向气流影响。（4）污染日凌晨至上午受来自偏西、西南或西北上风向O₃水平输送影响,高空O₃伴随下沉气流向下混合,与本地排放前体物在日间高温、强太阳辐射等气象条件下生成的O₃叠加,从而加剧地面O₃污染,午后高浓度O₃在较高水平风速影响下也可能向下风向地区输送。研究显示,O₃污染防治不仅要做好本地前体物的精准管控,还要加强区域联防联控,从而实现空气质量持续改善。     

成都市及周边地区严重臭氧污染过程成因分析

结合天气形势,地面观测资料和WRF-CMAQ模式,分析了2017年7月8～15日成都市一次罕见持续O₃污染过程的特征及成因,量化了各个物理化学过程对此次污染过程的相对贡献,并通过敏感性实验分析了四川盆地内O₃及其前体物的区域传输和本地光化学反应对此次污染过程的影响.结果表明,此次O₃持续污染过程主要是因为四川盆地内盛行偏东风,导致盆地东部城市群的O₃及其前体物经区域输送到成都及周边地区,加之成都市出现小风、气温升高等气象条件进而形成,属于典型的传输性爆发污染.持续污染形成的主要物理化学机制体现为日间气相化学过程贡献为稳定的正值,加之输送过程贡献出现爆发式升高,进而导致近地面O₃小时净增量迅速上升且高达50μg/（m³·h）,随之O₃浓度迅速响应,产生爆发式增长.此外,敏感性实验结果显示此次成都市O₃持续污染的形成受区域输送影响较受本地光化学反应影响更为明显.O₃污染爆发前上游地区高浓度O₃及其前体物沿流场输送并在成都及周边地区不断积累,导致日间O₃浓度不断升高.     

基于观测的臭氧污染研究方法

总结了国内外研究中常用的基于外场观测的臭氧污染成因分析方法。区域传输和本地生成的相对贡献以及臭氧与前体物的非线性关系是研究臭氧污染和制定控制对策的两个关键科学问题。基于对观测数据的分析,常见的量化区域传输和本地生成贡献的方法包括背景点测量法、TCEQ区域背景臭氧估算法和主成分分析区域背景臭氧估算法;用于诊断臭氧光化学生成机制的方法包括光化学指示剂比值法和基于观测的化学模型。本文对上述方法的原理和应用情况进行了总结,并对其优缺点和适用条件进行了评述,以期为环境监测资料的深入科学分析提供参考和借鉴。     

秋季典型光化学污染过程的分析

通过一个月的Ｏ３－ＮＯｘ同步观测和有关气象资料的分析,研究了光化学污染特点和及其和气象的关系,发现秋季的光化学污染过程,既有冬夏两季局地源产生和积累的机制,也有春季外来源造成的高浓度Ｏ３污染特点。Ｏ３的最大浓度和日最大值平均浓度分别为１６８．７μｇ／ｍ＾３和１１４．８μｇ／ｍ＾３。     

基于铁塔观测的深圳大气VOCs垂直分布特征

2018年8～9月,利用深圳市铁塔的11个垂直梯度平台进行了9轮挥发性有机物(VOCs)不锈钢罐采样,并应用气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对103种VOCs组分进行定量分析,研究不同垂直高度上VOCs组分特征及对近地面臭氧(O₃)生成的影响.结果表明,从地面到345m高空VOCs总体污染水平相近,在垂直梯度上变化不大;但烯烃浓度随高度上升呈现下降趋势,主要受地面天然源排放的异戊二烯主导.结合典型物种及物种对的分析发现,日间的二次生成、工业排放和光化学反应消耗是影响垂直梯度上VOCs浓度变化的主要原因.应用混合层梯度方法对VOCs通量进行计算发现,烷烃(28%)和芳香烃(23%)的通量贡献最多;二氯甲烷(1.93±0.29)mg/(m²·h)、甲苯(1.86±0.39)mg/(m²·h)具有较高的垂直通量值.结合二氧化氮(NO₂)和O₃垂直廓线的关系分析得出,总挥发性有机物(TVOCs)/NO₂在300m以上高空达到峰值,更加有利于O₃     

北京大气中常规污染物的垂直分布特征

近地层大气中的污染物的垂直变化对地面空气质量有直接影响.2004年9月22日─10月30日,以北京325 m气象塔为观测平台,分别在气象塔的8,47,120和280 m处,对大气中的O₃,CO,NO,SO₂和NO_x 5种污染物及温度、湿度、风向和风速4项气象要素进行同步连续观测.5种污染物在各层日变化均明显,其中8,47和120 m 3层的变化一致,但280 m处的φ(O₃)高于其下3层,夜间尤其明显.当φ(NO₂)/φ(NO)小于25时,φ(O₃)与该比值表现出很强的相关性,8,47,120和280 m处的相关系数分别为0.86,0.72,0.58和0.57.主成分分析中,280 m处各主成分组成与其下3层完全不同,进一步表明该处的污染物与低层污染物分布规律不同,该处的污染物除受局地湍流扩散影响外,还显著受到区域水平输送作用的影响.      

基于CALIPSO资料的东亚地区气溶胶垂直分布特征分析

目的分析东亚地区气溶胶的垂直分布特征。方法利用2006—2012年CALIPSO星载激光雷达资料,基于气溶胶光学厚度分析结果,选取有代表性的经度带和纬度带,分别研究东亚大陆东部沿海地区气溶胶的垂直分布和东亚-北太平洋地区沙尘气溶胶的垂直分布。在此基础上,选取三个有代表性的格点,进一步研究华北和华南地区气溶胶的垂直分布及塔克拉玛干沙漠沙尘的气溶胶垂直分布,并对其垂直分布特征曲线进行拟合。结果平均来看,除少数地区个别月份外,东亚地区气溶胶主要出现在近地面附近。东部沿海地区,一定高度以上,气溶胶的消光系数随高度的增加总体上呈指数减小;西北沙尘源区,大致在近地面至对流层中层,沙尘气溶胶的消光系数随高度的增加几乎呈线性递减。气溶胶的垂直分布具有显著的月际变化和地区差异,中纬度地区,亚洲沙尘气溶胶跨北太平洋传输在1—5月份较强。结论高垂直分辨率的CALIPSO资料可作为精细分析气溶胶垂直分布特征的有力工具。     

北京市臭氧的时空分布特征

对2012年12月~2013年11月期间北京市35个自动空气监测子站的O3浓度进行分析,探讨北京市O3浓度的时间、空间分布特征,并对夏季的一次O3高浓度过程进行了分析.结果表明,北京市O3浓度在5~8月维持相对较高浓度,其他月份则维持较低浓度.整体来看,4类功能的监测站点中O3平均浓度由高到低分别是对照点及区域点、郊区环境评价点、城区环境评价点和交通污染监控点;O3浓度日变化呈单峰型分布,一般在15:00、16:00达到峰值;O3还呈现明显的\"周末效应\",即周末白天时段O3浓度大于工作日浓度.北京市O3浓度城区相对较低,周边区县相对较高,生态植被优良的东北部地区浓度最高.2013年6月3日北京市发生一次O3高浓度过程,在下午西南风的作用下,榆垡、丰台花园、奥体中心和怀柔监测站O3峰值出现的时间从南到北依次滞后,且怀柔站在20:00才出现峰值,体现了这次过程中存在明显的O3输送特征.     

基于XGBoost-LME模型的京津冀地区近地面臭氧浓度估算

高时空分辨率的近地面臭氧浓度分布数据对监测和防控大气臭氧污染,提高人居环境具有重要意义. 使用TROPOMI-L3 NO₂、 HCHO产品和ERA5-land高分辨率数据作为估算变量,构建XGBoost-LME模型估算京津冀地区近地面臭氧浓度. 结果表明：①在估算变量中地表2 m温度（T2M）、2 m露点温度（D2M）、地表太阳向下辐射（SSRD）、对流层甲醛（HCHO）和对流层二氧化氮（NO₂）是影响京津冀地区近地面臭氧浓度的重要因素,其中T2M、SSRD和D2M相关系数分别达到0.82、0.75和0.71. ②XGBoost-LME模型相较其它模型,其各项指标均为最优,十折交叉验证R²、MAE和RMSE分别为0.951、 9.27 μg·m^-3和13.49 μg·m^-3,同时,该模型在不同时间尺度均表现良好. ③在时间上,2019年京津冀地区近地面臭氧浓度存在显著的季节性差异,四季浓度变化为：夏季>春季>秋季>冬季,2019年该地区近地面臭氧月均浓度总体呈现出先上升后下降的倒“V”趋势,其中9月呈现小幅上升趋势,全年最大值出现在7月,最小值在12月;在空间分布上,2月和3月京津冀全域近地面臭氧浓度分布基本为同一水平,1、11和12月呈现出不显著的北高南低的空间分布趋势,其余月份该地区近地面臭氧浓度空间分布均呈现出南高北低的分布特征,高值区主要在南部海拔较低、人口密集和工业排放量较大的平原地区,低值区则主要在北部海拔较高、人口稀疏、植被覆盖率高和工业排放量低的山地地区.     

基于OMI数据的中国中东部城市近地面臭氧时空分布特征研究

利用OMI卫星反演数据分析了2005-2014年中国中东部地区对流层臭氧变化趋势.结果表明,近10年来对流层臭氧总柱浓度混合比例较稳定,但近地面浓度明显增加,特别是在冬季臭氧上升速度达40%.同时分析了京津冀、长三角、珠三角地区10个重点城市的臭氧数据,发现京津冀地区的臭氧涨幅超过其他两个地区,其中,长三角地区臭氧混合比例最高,而珠三角地区相对较稳定.利用臭氧激光雷达和地面臭氧监测数据对卫星反演结果进行比较显示了较好的一致性,证明使用卫星反演的数据来研究长时间范围内近地层的臭氧变化是一种可行的方法.     

利用SAGE Ⅱ卫星资料分析青藏高原上空臭氧垂直廓线

利用1985-2002年SAGE Ⅱ卫星资料获取青藏高原地区上空大气臭氧垂直廓线,分析其变化规律.结果表明:①卫星资料与地面臭氧探空资料有很好的一致性;②青藏高原上空大气臭氧垂直廓线存在南北间的差异和季节变化,夏秋季臭氧廓线极大值出现的位置比冬春季高出1～2 km(高原南部)和2～3 km(高原北部);③臭氧数浓度在10～20 km的高度存在明显季节和南北区域差异;④与同纬度其他地区的平均值相比,夏季(6-9月)臭氧低值主要出现在15～20 km的高原对流层顶附近,最低值出现在18 km附近,而冬季这种差异相对较小.