喀斯特地区小尺度农业土壤砷的空间分布及污染评价

贵州岩溶地貌分布广泛,部分地区的土壤砷(As)污染问题比较突出.为了解高As背景地区农业土壤As含量分布特征,选取贵州省兴义市西南部具有代表性的As污染区(典型喀斯特区、亚喀斯特区)为研究对象,并以非喀斯特区作为对照组,采用地统计分析与GIS相结合的方法研究农业土壤As的空间变异和污染状况,并采用Moran's I系数分析在小尺度下土壤As的空间自相关性及其方向性特征.结果表明,不同地貌区土壤中As含量从高到低依次为:典型喀斯特区亚喀斯特区非喀斯特区,其中典型喀斯特区农业土壤As的算术均值与几何均值分别为47. 9 mg·kg~(-1)和43. 3 mg·kg~(-1),亚喀斯特区其值分别为36. 8 mg·kg~(-1)和30. 1 mg·kg~(-1),两个区域农业土壤As含量明显高于贵州土壤As背景值,As的超标率分别为98. 5%和96. 7%,表现出明显的As累积,而非喀斯特区As超标率仅为6. 7%;独立样本T检验结果表明,在3个不同地貌类型中,农业土壤与自然土壤As含量均无显著性差异(P 0. 05).农业土壤As的Moran's I系数为0. 45,Z值为11. 61,在本采样尺度下具有显著的正空间自相关(P 0. 05),存在空间聚集,尤其是东北-西南方向空间自相关性较好,以结构性变异为主.农业土壤样本As总体上处于轻微污染至轻度污染之间,分别占27. 10%、29. 02%,部分地区处于中度污染级别,而处于无污染状态的样本占41. 94%.     

磷差异性调控水稻根际nirK/nirS型反硝化菌组成与丰度

磷作为一种重要的生命元素,对反硝化微生物的活性和功能有重要影响.反硝化功能基因nir K和nir S是编码亚硝酸还原酶的两种同工酶基因,但是,磷对具有同种功能的nir K和nir S型反硝化菌的调控是否存在差异尚不十分清楚.本文采集严重缺磷红壤性水稻土设置水稻盆栽试验,通过外源添加磷肥设置对照(CK,P:0 mg·kg-1),低磷(P1,P:15 mg·kg-1),高磷(P2,P:30 mg·kg-1)这3个磷添加水平,研究不同磷水平对水稻亚硝酸还原酶基因的组成与丰度的调控作用.结果表明,在长期缺磷土壤上施用磷肥对含亚硝酸还原酶基因nir K和nir S的细菌种群的调控作用有明显差异.不管是根际还是非根际土,含nir S的微生物种群均对施磷水平表现敏感,尤其是高磷(P2)水平,施磷可导致nir S丰度提高2～3倍,同时显著改变nir S型反硝化微生物的组成结构.相比之下,施磷后含nir K基因的微生物组成结构和丰度变异较小.与非根际土壤相比,高磷水平条件下根际土中nir S的基因拷贝数和群落结构均发生了显著变化,缺磷和低磷条件下水稻生长只引起根际土nir S种群组成结构发生显著变化,但其丰度与非根际无显著差异.但不同磷水平条件下nir K的基因丰度和组成结构在根际和非根际土之间几乎无显著变化.综上所述,在严重缺磷水稻土中加施磷肥会显著提高水稻根际和非根际土中nir K和nir S型反硝化菌数量,并改变其种群组成结构,且nir S比nir K型种群响应更敏感.不同磷水平条件下的水稻根系生长均显著改变了根际土壤中nir K和nir S种群组成结构,但除了在高磷水平条件下显著增加了nir S丰度外,对nir K和nir S丰度均影响较小.研究结果可为进一步深入探究施肥对土壤反硝化过程的影响提供理论依据.     

光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理

为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺（3,4-DMA）废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度（k_f/K）来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基（·OH）的贡献度为6.24%,而空穴和阳极直接氧化贡献度可以忽略.采用三聚氰胺法、二甲亚砜（DMSO）法和DPD法定性定量测定了空穴、·OH和自由氯的含量,结果表明：较高浓度的氯化钠降低了空穴和·OH的贡献度;·OH的产量符合零级动力学规律,其产生速率为0.106mg/（L·min）;自由氯的累积浓度分为3个阶段,第3阶段累积速率为0.159mg/（L·min）.自由氯仅占氯类活性物质氧化体系的一小部分,其他含氯氧化物质和氯类自由基的氧化占重要地位.通过GC-MS、UV-vis和TOC检测,发现在反应10.0min前,主要通过氯类活性物质对侧链的快速攻击,使3,4-DMA转化为苯甲醛等易分解的苯环类物质;10.0min后,主要通过·OH对苯环大π键的攻击,使苯环类物质转化为小分子物质,然后继续被·OH氧化直到矿化.     

不确定背景值下浅水湖泊沉积物重金属生态风险评价

基于安徽某湖泊沉积物柱状样重金属实测含量,研究了各类重金属的垂向变化趋势及来源;采用拉丁超立方抽样方法随机产生已知范围内的重金属背景值,计算沉积物重金属综合潜在生态风险水平,研究其结果不确定性,评价湖泊沉积物重金属污染程度.结果表明,沉积物重金属的含量及综合潜在生态风险水平沿深度方向呈逐渐降低的趋势,上层沉积物存在较高的综合潜在生态风险;不确定性评价方法可以在沉积物垂向上得到沉积物重金属综合潜在生态风险水平的包络面,不确定性的结果可以给出综合潜在生态风险超出风险阈值的可信度和特定置信度下的综合潜在生态风险指数置信区间;90%置信度下两个沉积物采样点上层重金属综合潜在生态风险指数（RI）的置信区间分别为340.08~412.89和271.61~327.67,处于重度综合潜在生态风险水平阈值附近的评价结果让不同风险偏好的决策者在面临修复、清淤等决策时可以做出符合自身预期的决策.     

保定市大气污染特征和潜在输送源分析

保定市是京津冀地区重要城市之一.为了解保定市大气污染物质量浓度特征和潜在输送源,对保定市国控点2017年1月1日-12月31日PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO₂、O₃、CO等常规大气污染物数据进行分析,并利用TrajStat后向轨迹模型进行区域传输研究.结果表明:①ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）分别为（138±96）（84±66）（29±23）和（50±24）μg/m3,与2016年相比分别下降5.9%、9.1%、25.5%和13.1%;ρ（CO）较2016年下降了14.0%;ρ（O₃）较2016年增长了25.2%.ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）、ρ（NO₂）和ρ（O₃）分别超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值的0.97、1.40、0.25和0.34倍,ρ（SO₂）和ρ（CO）未超标.②除ρ（O₃）外,其他污染物质量浓度均呈冬季最高、夏季最低的季节性特征,其中,冬季PM_2.5污染最为严重,春季PM_2.5~10（粗颗粒物）污染严重.③空气质量模型源解析结果显示,保定市ρ（PM_2.5）约60.0%~70.0%来自本地污染源排放.后向轨迹结果表明,在外来区域传输影响中,保定市主要受到西北方向气团（占比为21.7%~60.0%）远距离传输和正南方向气团（占比为34.8%~50.5%）近距离传输的影响.④PSCF（潜在源贡献因子分析法）和CWT（浓度权重轨迹分析法）分析表明,除保定市及周边区县本地污染贡献外,位于太行山东麓沿线西南传输通道的邯郸市、邢台市、石家庄市是影响保定市PM_2.5的主要潜在源区.研究显示,PM_2.5为保定市大气中的主要污染物,并呈冬季高、夏季低的变化特征,其主要来自西北远距离输送和南部近距离传输.      

基于计算模拟与响应面分析漆酶对己烯雌酚的降解作用

己烯雌酚(Diethylstilbestrol,DES)作为水环境中最具雌激素活性的合成化合物之一,其给生物体和环境带来的危害已经引起人们的关注.本研究首先通过分子对接与分子动力学模拟从理论上分析漆酶与DES的相互作用;其次通过实验分析其降解动力学模型及不同反应条件和介质对漆酶催化转化DES的影响;最后使用响应面分析方法优化漆酶-ABTS系统催化转化DES的最佳条件.计算结果表明,漆酶与DES的反应能够自发进行且它们之间主要存在氢键和疏水作用力.实验结果表明,反应6 h左右,50 mg·L^-1的DES的降解率达到93%以上;根据Michaelis-Menten模型得到的动力学参数K_m和V_max分别为36.18 mg·L^-1和45.98 mg·L^-1·h^-1,模型的R²为0.99.漆酶催化降解DES的最佳pH为6,最佳温度为55℃.几种介质中,ABTS对漆酶催化降解DES的作用最强.通过响应面分析发现,在pH=5.5、55.98℃、1....     

中国钢铁行业大气环境影响

本研究基于2015年在线监测等数据,分析中国钢铁行业主要工序(烧结和球团)排口烟气浓度情况,自下而上建立了2015年中国高时空分辨率钢铁行业大气污染物排放清单(HSEC, 2015),使用CAMx模型,定量模拟钢铁行业排放对区域大气污染物浓度贡献.结果表明, 2015年中国钢铁行业共排放SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5、PCDD/Fs、VOCs、CO、BC、OC、EC和F分别为37.48万t、 72.05万t、 33.48万t、 15.03万t、 1.91 kg、 84.29万t、 3 478.85万t、 0.64万t、 0.83万t、 0.08万t和0.77万t.从区域角度:上海和天津钢铁行业单位面积污染排放强度最大,对区域大气污染贡献比例较高.从工序角度:2015年烧结和球团烟气排口月平均浓度降低.从污染物角度:2015年钢铁行业排放NO_x对区域污染物浓度贡献最大,NO_x具有较大的减排潜力.     

北京南部城区PM2.5中碳质组分特征

为了解《大气污染防治行动计划》实施后北京市大气PM_2.5中碳质组分特征,于2017年12月至2018年12月在北京污染较重的南部城区进行了PM_2.5连续采样,对其中的有机碳(OC)和元素碳(EC)进行了全面研究.结果表明,北京大气PM_2.5、OC和EC浓度变化范围分别为4.2～366.3、 0.9～74.5和0.0～5.5μg·m^-3,平均浓度分别为(77.1±52.1)、(11.2±7.8)和(1.2±0.8)μg·m^-3,碳质组分(OC和EC)整体占PM_2.5的16.1%.OC质量浓度季节特征表现为:冬季[(13.8±8.7)μg·m^-3]>春季[(12.7±9.6)μg·m^-3]>秋季[(11.8±6.2)μg·m^-3]>夏季[(6.5±2.1)μg·m^-3],EC四季质量浓度水平均较低,范围为0.8～1.5μg·m^-3.二...     

温度和含水率对村镇垃圾焚烧烟气中有机物排放的影响

使用管式炉模拟村镇生活垃圾焚烧过程,研究不同焚烧温度和不同垃圾含水率条件下,村镇垃圾焚烧烟气中多环芳烃（PAHs）、氯苯及苯系物的生成和分布特性.结果表明,焚烧温度为550℃时,烟气中多环芳烃和氯苯的释放量最大,当温度小于550℃时,多环芳烃和氯苯的释放量随温度升高而增加,温度大于550℃时,多环芳烃和氯苯的释放量随温度升高而降低.高温焚烧不仅可以抑制烟气中多环芳烃的浓度及减少大分子量PAHs的排放,还能降低氯苯的释放量和氯代数,从而减小村镇垃圾焚烧烟气中的毒性;苯系物随着温度升高,由热解转变为高温合成,释放量也随着增加.水分对多环芳烃和氯苯有较大影响,对苯系物的影响较小.在400℃条件焚烧时,水分含量对多环芳烃总体上是促进的,而在850℃焚烧条件下则表现出抑制作用;而水分对氯苯则均表现出抑制作用,并且可以降低氯苯化合物的氯代数.