应用扩散管测量霾污染期间大气氮硫化合物浓度的方法

活性氮和硫化合物在大气颗粒物形成过程中扮演重要角色,但对它们气相/颗粒相的同步观测结果比较缺乏.本研究尝试基于扩散管的DELTA系统测量氮和硫化合物短时累积浓度,以期捕捉它们在霾污染期间的演变规律.结果表明,DELTA系统收集气态污染物的扩散管中以及颗粒物滤膜上NH_4~+和NO-3空白干扰较小,适用于研究NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3的日均浓度,可以作为城市环境空气质量监测参数的有效补充;但采样系统中SO_2-4背景含量较高,仅适合监测48 h以上时间尺度的SO_2浓度和周~月尺度SO_2-4浓度,用于大气硫沉降观测.北京2016年5月9日~6月7日观测期间,大气NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3浓度具有明显的逐日演变规律,呈现出随着风向转变而发生周期性波动的典型特征;这些含氮污染物与PM_(2.5)、CO、SO_2和NO_2浓度的变化规律一致,其来源可能与化石燃料燃烧源有关.污染天NH_3、HNO_3、NH_4~+和NO-3浓度约为清洁天的2倍,但还原性氮和氧化性氮的相态分布在清洁天和污染天无明显差异;整个观测期间,HNO_3/NO-3约为1.2,NH_3/NH_4~+为4.5,春夏之交较高的温度有利于活性氮在气粒平衡过程中偏向于气态形式存在.     

石家庄秋季一次典型霾污染过程水溶性离子粒径分布特征

为研究石家庄秋季典型霾污染过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布,并进一步分析其来源及形成机制,于2013年10月15日到11月14日利用惯性撞击式8级采样器(Andersen)对石家庄城区大气颗粒物进行了为期一个月的连续采样,并使用离子色谱仪对观测期间一次霾污染过程颗粒物中8种水溶性无机离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-))进行了分析.结果表明,石家庄秋季颗粒物污染严重,采样期间PM10和PM2.5日均值分别达到(361.2±138.7)μg·m~(-3)和(175.6±87.2)μg·m-3,PM_(2.5)日均值达到国家环境空气质量二级标准的2.3倍.此次污染过程,优良天、轻/中度污染天和重度污染天总悬浮颗粒物中总水溶性无机离子(TWSII)浓度日均值分别为(64.4±4.6)、(109.9±22.0)和(212.9±50.1)μg·m-3,由优良天过渡到重度污染天,总水溶性无机离子中二次无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)的比例由44.9%上升至77.6%,此次的霾污染过程主要来源于二次无机离子的生成和积累.优良天,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+呈现双模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,而在轻/中度污染天和重度污染天,逐渐转变为单模态分布,峰值出现在0.65~1.1μm,随着高湿度下液相反应的加剧,二次无机离子由凝结模态向液滴模态转移的迹象明显.Na+、Mg~(2+)和Ca~(2+)这3种离子在优良天、轻/中度污染天和重度污染天的粒径分布相似,均以粗模态形式存在,在4.7~5.8μm出现峰值;K~+、Cl~-在优良天、轻/中度污染天和重度污染天均为双峰分布,但峰值出现的粒径段有所改变.     

基于化学组分参数化的大气气溶胶吸湿性特征

为了探讨大气气溶胶的吸湿性特征,基于观测气溶胶化学组分,计算了吸湿性参数κ.首先,通过PCA分析法,得到了对吸湿性参数κ贡献率较大的化学因子;其次,基于K?hler公式与ZSR混合理论,对各化学组分加权得到各时刻对应的吸湿性参数κchemical;最后,基于κ-K?hler理论,讨论κchemical与其相关性,并通过...     

京津冀地区严重光化学污染时段O3的时空分布特征

利用MCCM(多尺度气象空气质量模式)对京津冀地区2008年6月严重光化学污染时段的近地面φ(NO_x)和φ(O₃)进行了模拟;同时,为了检验MCCM系统模拟φ(O₃)时空分布的能力,将模拟的气象要素、φ(NO_x)和φ(O₃)与观测数据进行了比对,并利用验证后的模拟结果对该地区严重光化学污染时段O₃时空分布特征进行研究. 结果表明:①MCCM模式可较好地反映气象场和污染物浓度场的时空分布特征. 气温、露点温度和气压的观测值与模拟值的相关系数分别为0.85、0.77和0.95;模拟的化学物种浓度的时空分布与观测结果基本相符. ②城市中心地区φ(NO_x)较高,北京和天津城市地区的φ(NO_x)甚至超过了30×10-9;京津冀平原大部分地区午后14:00φ(O₃)的最大值超过了70×10-9;而太行山沿线φ(O₃)的最大值超过了80×10-9. 结合气象要素的分析表明,午后φ(O₃)在太行山沿线的高值与气压场和流场关系密切. ③利用判断O₃生成敏感性指标——H₂O₂/HNO₃(体积分数比)分析发现,φ(O₃)日最大值和φ(总氧化剂)(总氧化剂=NO₂₊O₃)平均值的高值区域与O₃生成受NO_x和VOCs协同控制的区域极为吻合. 因此,要达到降低区域的光化学污染,应以VOCs的消减为主,同时兼顾NO_x的消减.      

城市绿化对街道空气污染物扩散的影响

以CO为环境示踪物,通过对西安市典型街道的实测和数据分析,讨论了绿化形式对街道污染物扩散效果的影响,指出绿化带对气态污染物扩散存在阻碍作用的因素是郁闭度,而不是绿量,车流量的大小对行道树树冠的生态净化功能有直接影响,并据此对街道绿化的生态设计给出了建议.     

除草剂对氮肥反硝化损失与N2O排放的影响

在华北平原潮土上,采用原状土柱培养乙炔抑制法研究玉米地氮肥反硝化损失和N2O排放量以及喷施3种除草剂(乙莠、丁莠和旱锄)的影响.结果表明,氮肥的反硝化损失量为2.66kgN/hm2,占施肥量的1.77%;氮肥产生的N2O排放量为3.14kgN/hm2,占施氮量的2.09%,反硝化不是该地区旱作系统氮肥损失的主要途径,但氮肥的施用大大增加N2O排放量.喷施除草剂显著或极显著降低氮肥的N2O排放量和反硝化损失量,比单施尿素处理分别降低2.01~2.85kgN/hm2和2.56~3.16kgN/hm2.     

京津冀典型城市大气颗粒物化学成分同步观测研究

为解析京津冀城市群大气颗粒物化学组成,寻求区域大气污染协同防控方法,分别在北京、天津、唐山和保定4个典型城市和兴隆大气本底对照区设置观测站点,使用环境颗粒物在线监测仪和安德森撞击式9级采样器获取不同粒径段大气颗粒物的质量浓度并分析其化学成分.结果表明,上述4个城市站点PM10年均值（2009年6月～2010年5月）分别...     

主成分和回归分析方法在大气臭氧预报的应用——以北京夏季为例

利用北京市区两个典型观测站的大气臭氧(O3)及前体物浓度观测资料和气象要素观测数据,分析了影响大气O3浓度各要素的相关性,并采用主成分分析和逐步回归方法构造大气O3浓度统计预报方程.结果表明,大气O3与前体物一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)和气象要素呈现较好相关性;发现由于变量间共线性问题,逐步回归方法不能给出可接受的回归方程,而采用主成分分析和逐步回归方法相结合,可避免共线性问题,由前体物浓度和气象要素给出较好的北京大气O3浓度统计预报方程,可决系数R2分别为0.78(IAPs2007)、0.88(IRSAs2007)和0.64(IAPs2005),能够有效地预报O3浓度的变化情况.     

北京奥运时段河北香河大气污染观测研究

为监测评估周边地区大气污染对北京的可能影响,2008年6～9月北京奥运时段,在北京东南方向河北香河开展了大气污染物SO2、NOx、O3、PM2.5和PM10的连续在线观测,结合地面气象资料和HYSPLIT轨迹模式探讨了污染物的来源与传输过程.结果表明,香河地区大气污染较为严重,上述污染物观测期间日均最高值(日均值±标准差)分别达到84.4(13.4±15.2)、43.3(15.9±9.1)、230(82±38)、184(76±42)和248(113±52)μg.m-3,特别在奥运会开幕前后的7月20日～8月12日之间出现了2次持续污染过程,导致O3和PM10分别超过国家二级标准46 h(超标率9%)和11 d(46%),PM2.5则超过美国EPA标准18 d(75%).奥运时段8～9月的大气污染物日均值较6～7月日均值有明显降低:SO2从27.7μg.m-3下降到5.8μg.m-3;NOx从18.6μg.m-3下降到13.2μg.m-3;O3从96μg.m-3下降到80μg.m-3;PM2.5从90μg.m-3下降到60μg.m-3;PM10从127μg.m-3下降到106μg.m-3.NOx、PM2.5和PM10统计(月为单位)日变化为双峰型,峰值分别出现在07:00和20:00左右;臭氧呈单峰型,峰值出现在14:00～16:00之间.香河地区大气污染受局地排放和外源输送共同影响,持续的偏南气流易造成污染物积累,而偏北气流有利于污染物扩散,降水可明显清除大气中的污染物质.通过计算7月20日～8月12日香河和北京奥运村PM2.5小时平均浓度之间的超前相关系数,发现香河超前北京6～10 h时相关性较大(0.57r0.65,p=0.01),最大相关系数出现在超前8 h,表明上述时间段内香河实时观测数据对北京大气PM2.5污染超标事件可能具有预警作用.