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针对常规方法难以去除水中Br3-的问题,采用浸渍煅烧法制备了负载型纳米Pd/Al2O3粒子电极,研究了该电极电催化还原BrO3-的效果.催化剂的结构表征表明该反应实现了Pd纳米晶的均匀负载,纳米Pd/Al2O3具有较高的电催化活性和较低的能耗,其最佳反应条件为3% Pd负载量,0.9 mA·cm-2电流密度和1 g·L催化剂投量,酸性条件可促进BrO3-的直接或间接还原.ESR检测证实了Pd的负载增强了反应体系活性物种[H]的生成,进而促进了BrO3-的间接电催化还原. 相似文献
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针对非均相芬顿传质效率低和Fe(Ⅲ)→Fe(Ⅱ)转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101(Fe,Cu)],并研究了材料界面性质、催化降解染料(亚甲基蓝)性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101(Fe,Cu)晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m2·g-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101(Fe,Cu)在广谱p H范围可活化H2O2高效降解亚甲基蓝.当p H=5、反应20 min,MIL-101(Fe,Cu)/H2O2对20mg·L-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101(Fe)/H2O2和单独H2O2分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基(·OH)是MIL-101(Fe,Cu)/H2<... 相似文献
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针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱和X-射线光电子能谱对碳化前后泡沫进行了表征,探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。结果表明:氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道;在催化臭氧氧化染料的过程中,973 K下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化;自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O2-)则发挥了次要作用;富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极贡献,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。研究为开发低成本的三维碳材料用于催化臭氧降解有机污染废水提供了新思路。 相似文献
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本研究以Cu-EDTA为模拟污染物,探讨了非金属石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在光催化降解重金属络合污染物中的应用潜力.首先采用在空气气氛下煅烧的方式对g-C_3N_4进行氧掺杂改性,并通过XRD、TEM和DRS等表征手段对掺杂前后的催化剂结构进行表征.光催化性能评价结果表明,氧掺杂改性更有利于催化剂表面光生空穴的分离,从而呈现出显著提升的破络合能力.通过自由基猝灭实验对g-C_3N_4光降解Cu-EDTA的催化机制进行了研究,结果表明,未掺杂g-C_3N_4通过O_2~(·-)、空穴和·OH的共同作用实现重金属络合物的去除,而氧掺杂样品以具有更强破络合能力的光生空穴为主要活性物种实现Cu-EDTA污染物的降解. 相似文献
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近年来,通过缺陷调控提高催化剂催化性能引起了广泛关注,而缺陷重构过程对光催化-类芬顿耦合反应的影响仍鲜有研究.本文将含铁多酸分子强耦合到富含氧空位缺陷的二氧化钛(TiO_2)光催化剂(P25)表面,考察了缺陷形成和二次重构过程对光催化-类芬顿协同催化降解有机染料活性的影响.结果表明,单氰胺复合后二次煅烧有利于H2气氛处理生成的氧空位进行空间分布重构,重构后的缺陷更为有利于TiO_2表面的光生电荷向含铁多酸分子界面转移.借助TiO_2光催化剂光生电荷分离能力的提升和类芬顿试剂活性位点的增强,缺陷重构的类芬顿光催化剂在降解亚甲基蓝染料的反应中催化活性提高了13倍. 相似文献
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氮化碳是一种新型非金属半导体光催化剂,近年来发展成为一种理想的环境治理材料.通过热解三聚氰胺的方法制备出石墨相氮化碳(g-C_3N_4),利用XRD、TEM和UV-vis DRS对它的结构、形貌及光电特性进行表征,并进一步对其在协同光催化还原Cr(Ⅵ)及氧化磺基水杨酸(SSA)中的应用进行了研究,考察了催化剂投加量、初始pH以及Cr(Ⅵ)与SSA初始浓度比等条件对协同光催化反应的影响.结果表明,催化剂投加量为0.5 g·L~(-1),pH=2,初始Cr(Ⅵ)与SSA浓度比为1∶4(10 mg·L~(-1)∶40 mg·L~(-1))时,协同光催化反应达到最优化,比单独光还原或光氧化污染物的能力提高3倍以上,此时Cr(Ⅵ)的还原率为98.9%,SSA的氧化率为93.4%.本文还深入探讨了协同光催化机制,g-C3N4在可见光激发下,光生电子还原Cr(Ⅵ),同步产生的空穴、O_2~(·-)和·OH共同氧化SSA. 相似文献
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针对结构稳定且难以靠常规方法去除的二甲基砷,制备新型负载Fe3C纳米粒子的炭纤维催化剂,并对其非均相电芬顿降解二甲基砷进行了研究.结果表明,纳米Fe3C/CF与阴极产生的H2O2发生电芬顿催化反应产生羟基自由基将二甲基砷降解为一甲基砷和As(V),As(V)可被同步吸附在Fe3C/CF催化剂表面.通过考察电催化过程中初始pH、反应物初始浓度、电流强度和催化剂投加量等因素对催化氧化DMA效果的影响,表明在初始pH为3,二甲基砷初始浓度为5 mg·L-1,Fe3C/CF投量为500 mg·L-1的最佳条件下,经非均相电芬顿反应360 min后,二甲基砷去除率高达96%. 相似文献
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王颖;张驰;王佳琪;陈亚松;安晓强;兰华春 《中国环境科学》2025,(6):3111-3117
针对高级氧化降解草甘膦过程中原位产生无机磷淬灭自由基而影响去除效率问题,开发出投加Na OH调节p H值实现过硫酸盐直接电荷转移氧化草甘膦的新策略.通过反应物浓度调控、自由基捕获及电子顺磁共振表征等手段,深入考查了Na OH投加量对草甘膦去除的重要贡献及其作用机制.研究结果表明,反应溶液p H值影响草甘膦和PMS的存在形态,进而导致草甘膦的去除率有所差异.碱性条件下,草甘膦的降解遵循直接电荷转移机制,而自由基对草甘膦分解的贡献较小,因此可以有效避免反应过程中原位生成的无机磷对自由基氧化过程的不利影响.在PMS和Na OH浓度分别为5mmo/L和6mmol/L的条件下,反应5min即可实现10mg/L草甘膦的完全分解. 相似文献