A combined radical and non-radical oxidation processes for efficient degradation of Acid Orange 7 in the homogeneous Cu(II)/PMS system: important role of chloride

Environmental Science and Pollution Research - Trace copper ion (Cu(II)) in water and wastewater can trigger peroxymonosulfate (PMS) activation to oxidize organic compounds, but it only works under...     

A pyrazine based metal-organic framework for selective removal of copper from strongly acidic solutions

● pz-UiO-66 was synthesized facilely by a solvothermal method. ● Efficient capture of copper from highly acidic solution was achieved by pz-UiO-66. ● pz-UiO-66 exhibited excellent selectivity and capacity for copper capture. ● Pyrazine-N in pz-UiO-66 was shown to be the dominant adsorption site. The selective capture of copper from strongly acidic solutions is of vital importance from the perspective of sustainable development and environmental protection. Metal organic frameworks (MOFs) have attracted the interest of many scholars for adsorption due to their fascinating physicochemical characteristics, including adjustable structure, strong stability and porosity. Herein, pz-UiO-66 containing a pyrazine structure is successfully synthesized for the efficient separation of copper from strongly acidic conditions. Selective copper removal at low pH values is accomplished by using this material that is not available in previously reported metal–organic frameworks. Furthermore, the material exhibits excellent adsorption capacity, with a theoretical maximum copper uptake of 247 mg/g. As proven by XPS and FT-IR analysis, the coordination of pyrazine nitrogen atoms with copper ions is the dominant adsorption mechanism of copper by pz-UiO-66. This work provides an opportunity for efficient and selective copper removal under strongly acidic conditions, and promises extensive application prospects for the removal of copper in the treatment for acid metallurgical wastewater.     

有机粘土疏水性吸附过程的分子模拟:烷基碳原子数和有机物logK_(ow)的影响

基于从分子尺度上解析改性剂烷基碳原子数和有机物疏水性对有机粘土吸附能力的影响机制,以从头算的量子化学计算方法(MP2/6-31g(d))模拟了有机粘土在水溶液中的吸附过程.通过计算吸附前后几何构型、能量、化学键和电荷分布等参数的变化,分析了影响有机粘土疏水性吸附的关键因素,并对疏水性吸附作用力的化学本质进行了初步探讨.计算结果表明,烷基碳原子数增加对提高有机物吸附能的作用并不显著,长链烷基提高有机粘土吸附容量的真正原因在于其可提供更多的有机物吸附位.有机物的疏水性(以正辛醇-水分配系数logKow表征)是影响疏水性吸附过程的关键因子,水分子的引力作用对疏水性吸附具有决定性影响,理论上解释了普遍存在的有机物吸附量与logKow呈正相关的实验现象.疏水性吸附力的作用前提是有机物为疏水性,即当水分子的引力作用较弱时疏水性作用力才可以表现出来;而对于亲水性有机物,疏水性吸附力会被水分子的引力所抵消,吸附强度减弱.模拟红外光谱和电荷分布结果表明,吸附前后无化学键断裂和电子得失的发生,只有原子电荷密度的微小变化,据此推测疏水性吸附力以分子间弱相互作用力——London色散力为主.     

聚羟基丁酸酯(PHB)对水中微量多环芳烃的仿生吸附

基于生物体组织可对水体中低浓度有机污染物的高倍富集现象,以一种微生物细胞内广泛合成的聚羟基丁酸酯(PHB)为吸附剂,对水溶液中微量的多环芳烃(PAHs)进行仿生吸附研究.实验选取萘、菲和芘为模型污染物,考察了温度、时间、溶液pH和吸附剂用量等因素对吸附效果的影响,并分别以经典的吸附动力学模型、等温吸附模型和吸附热力学模型对吸附过程的机理进行了分析.结果表明,PHB对微量的萘(<1500μg.L-1)、菲(<1000μg.L-1)和芘(<130μg.L-1)具有较高的吸附速率,分别在60、120、80 min即可基本达到平衡,吸附动力学符合拟二级动力学模型;3种多环芳烃的等温吸附曲线用Henry、Langmuir和Freundlich方程进行拟合,线性关系良好,反映出PHB仿生吸附剂与PAHs之间存在着"吸溶"作用而非通常的位点吸附;考察分配系数Kd与Kow、温度的关系,发现Kd与Kow呈正相关,与温度呈负相关;低温有利于吸附,PHB对菲和芘的吸附为自发过程,而对萘的吸附为非自发过程.上述仿生吸附原理的阐明对微污染水处理技术的研究具有重要指导作用.     

微塑料对疏水性有机污染物的生物富集影响研究进展

近年来,海洋和淡水环境中微塑料污染已成为全球关注的热点问题。微塑料不仅会对生物体造成物理损伤,而且微塑料会吸附环境中的疏水性有机污染物(HOCs),也能释放其本身含有的添加型疏水性有机化合物至表面,从而形成复合污染物进入生物体。然而,有关微塑料在污染物生物富集过程中发挥的作用及其机制还不清楚。本文从实验室暴露、野外富集和模型模拟研究3个方面对微塑料作用下HOCs的生物富集规律进行了综述,总结了微塑料作用下的生物富集机制。最后,针对微塑料对HOCs生物富集作用的研究方向提出了几点建议。     

可燃吸附剂从焦化废水中分离潜热实现低能耗工艺的实验研究——以活性炭为例

以活性炭和焦化废水为例,将吸附废水尾水的粉末活性炭(PAC)分离,再吸附原水,从吸附过程和投加量考察COD的去除,运用GC/MS对吸附过程的微观组分进行解析,再进行燃烧热值测定.研究结果表明,针对尾水选择合适粉末活性炭,少量投加即可使出水COD达标排放;吸附尾水时主要去除生物系统难以降解的有机组分,再吸附原水时,对酚类物质、氮杂环化合物以及多环芳烃类都具有显著的效果,表现出非选择性,吸附过程完全受控于高浓度组分;单位废水可提供的热值Qw=(45.990±3.521)×Cm,吸附原水有机物的活性炭,其燃烧热值有显著提高,增量ΔQ由ΔQ=(45.990±3.521)×(Cm-Ce)×V决定.针对高浓度难降解的工业有机废水,上述工艺通过能源回收的方式可实现工程造价与运行费用的显著降低.     

基于有色溶解性有机质(CDOM)解析陆源污染物在东海区域的分布特征

随着"陆海统筹"海洋保护战略的提出,近海水质修复越来越依靠对污染源数据的准确掌握,而活性磷酸盐和总无机氮等常规水质指标不能对海洋中陆源污染物进行有效指示.因此,本研究利用三维荧光光谱结合平行因子分析（EEM-PARAFAC）等技术分析了象山港和东海不同深度有色溶解性有机质（CDOM）的组成和分布特征,探讨基于CDOM快速分析技术的近海水质评价方法.结果表明,象山港水质受沿岸排放影响显著,其氮磷营养盐、陆源腐殖质（EEM-PARAFAC组分C1和C4）和生活源类蛋白质（C3和C5）物质显著高于东海表层水体.在东海水体中,5个荧光组分的高值区主要分布在北部近岸表层海域,与盐度分布相反,清晰表明长江冲淡水等陆源输入对CDOM的显著影响.相关性分析表明,陆源物质输入是东海表层水体中污染物的重要来源,而底层污染物的来源则更为复杂.总体上,污水类物质较大程度地改变了东海北部表层CDOM的组成.本研究表明,利用EEM-PARAFAC等技术可快速有效地识别海洋中CDOM的来源,深刻揭示了陆源排放对海洋水质的影响程度,可为"陆海统筹"海洋保护策略提供技术支撑.