漓江流域含氮化合物及细菌群落特征分析

为了解漓江流域主要含氮化合物含量、来源,探究其对细菌群落结构组成的影响,于2018年1月采集水样同时检测水环境因子,利用主成分分析法对水样进行源解析,并基于高通量测序技术对水样的细菌群落结构特征进行分析,采用冗余分析方法探讨导致群落结构差异的主要驱动因素。结果表明,不同类型水体中的各形态氮含量存在差异,氮素主要来源于生活污水。流域中的三大优势菌门为变形菌门(Proteobacteria,50.16%)、拟杆菌门(Bacterodetes,18.51%)和厚壁菌门(Firmicutes,8.89%),影响细菌群落结构变化的主要驱动因素为氮污染,其中具有脱氮功能的菌门受影响较大。     

含氮杂环化合物在厌氧和缺氧条件下的降解研究

选取5种含氮杂环化合物吡啶，吲哚、喹啉、异喹啉，2－甲基喹啉，研究了它们在厌氧和缺氧条件下的降解情况，结果表明，上述5种化合物在厌氧条件下的降解从易到难依次为：吲哚＞异喹啉≈喹啉＞吡啶＞2－甲基喹啉，在缺氧条件下的降解从易到难依次排列为：吡啶＞吲哚＞喹啉＞2－甲基喹啉＞异喹啉。实验比较，说明5种化合物在缺氧条件下都比在厌氧条件下容易降解，特别是吡啶，其降解速率有很大提高。     

厦门郊区大气主要含氮化合物组成特征研究

沿海城市由于人口和工业密集,大量活性氮排放到大气环境中,在影响大气环境质量的同时,大量氮沉降的输入,对近岸海洋生态系统的健康也产生负面影响。文章选择厦门郊区,对大气无机氮组成及季节变化特征进行了分析,并对大气氮沉降通量进行了估算。结果表明,大气环境中以NH_3-N((6.1±1.3)μg/m~3,以N为计,下同)为最高,其次为HNO_3-N((4.2±2.5)μg/m~3),p-NH_4~+-N((2.4±0.7)μg/m~3)和p-NO_3~--N((1.8±1.0)μg/m~3);估算2017-2018年无机氮沉降通量为36.34 kg/hm~2,以气态NH_3贡献最大,而湿沉降NH_4~+最小,其中干沉降对总沉降通量的贡献约86%。以监测点大气沉降为厦门湾平均沉降值,估算得到厦门湾大气无机氮年输入量为4 681 t,约占全部氮负荷(地表径流和大气氮沉降)的10%。因此,沿海地区大气沉降对海洋生态系统健康的影响应引起关注。     

地表水中含氮化合物变化及迁移规律初探

文章研究了上海某污染河道污染断面及其下游断面河水中几种含氮化合物及其底泥中总氮的含量变化,初步探索含氮化合物的转换规律及迁移。研究发现在污染断面,河水难以得到自净的机会,底泥中的总氮持续累积;在研究河流的下游断面,地表水中的含氮化合物含量变化与上游污染断面不完全一致,说明上游水体中的含氮化合物在向下游迁移,但迁移的同时,河道水质也受到其它含氮污染源的影响,并且由于水质的好转,溶解氧含量升高,同时发生了氨的硝化;而随着上覆水体的水质好转,底泥中的总氮含量也略有下降。     

中性含氮化合物的演化及地化意义

通过对生油岩样品中的中性氮系列化合物含量和组成变化的系统研究 ,指出了含氮化合物的热演化规律和形成机制 ,含氮化合物是沉积有机质成岩演化的产物 ,其含量和组成明显受控于有机质成熟度 ;认为 1- / 4-甲基咔唑、苯并 [a]咔唑 /苯并 [c]咔唑等比值可作为成熟度参数。     

含氮杂环化合物吲哚的缺氧降解性能研究

以好氧、厌氧作为对比，研究了含氮杂环化合物——吲哚的缺氧生物降解性能。主要研究在缺氧状态下吲哚的生物降解性能、适宜N／C比、氮源的变化情况以及吲哚的缺氧降解途径。结果表明，缺氧反硝化状态下吲哚具有较好的生物降解性能。     

6种含氮杂环化合物对发光细菌的毒性研究

研究了吲哚，吡啶，喹啉，异喹啉、2-甲基喹啉和8-羟基喹啉6种含氮杂环化合物对发光细菌的急性毒性作用及上述物质两两混合对发光细菌的联合毒性作用。结果表明，上述物质对发光细菌的EC50分别为11．75、591．50、24．30、8．24、52．26和0．88mg／L，毒性由强至弱依次为8-羟基喹啉、异喹啉、吲哚、喹啉、2-甲基喹、吡啶。所有物质两两混合的联合毒性作用均表现为相加作用。     

缺氧条件下含氮杂环化合物吲哚和吡啶的共代谢研究

以含氮杂环化合物吲哚和吡啶为研究对象,在传统的缺氧反硝化机理研究基础上,通过向配制废水中加入硝酸盐氮,研究吡啶和吲哚在缺氧条件下的共代谢作用.结果表明,吡啶和吲哚缺氧共代谢的最佳碳氮比为8.4～8.9之间.硝酸还原酶适宜作用的环境条件为:温度28℃,pH值7.0～7.5.吡啶的加入有利于硝酸还原酶活性的提高,吡啶对吲哚的缺氧降解有协同作用.在最佳碳氮比条件下,当吲哚起始浓度为150mg/L,吲哚和吡啶的浓度比例为1～10之间时,吲哚的降解符合零级动力学规律,反应过程中亚硝酸盐氮基本没有积累.当吡啶和吲哚的浓度比小于0.25时,随着吡啶浓度比例的提高,硝酸还原酶活性及吲哚降解速率的增长较快;当吡啶和吲哚的浓度比大于0.25时,硝酸还原酶活性及吲哚降解速率的增长变得比较缓慢.     

含氮杂环化合物对水生生物的毒性作用研究

研究了6种典型含氮杂环化合物对水生生物的急性毒性,获得了吲哚、吡啶、喹啉、异喹啉、2-甲基喹啉和8-羟基喹啉对小球藻的48 hEC50、对大型蚤的48 h LC50、对斑马鱼的96h LC50及对发光细菌的15min EC50值.6种物质对大型蚤、斑马鱼及发光细菌的毒性与其价分子连接性指数、辛醇/水分配系数显著相关.发光细菌毒性结果与大型蚤、斑马鱼的毒性结果显著相关,而与小球藻不相关.     

含氮杂环化合物吡啶缺氧降解过程中硝酸还原酶活性研究

在实验室中，采用摇床试验，在保证缺氧的条件下。研究了含氮杂环化合物吡啶缺氧反硝化降解过程中，硝酸还原酶的适宜作用条件、吡啶降解过程中硝酸还原酶活性变化情况及吡啶和硝态氮等的降解情况。结果表明，C／N对吡啶缺氧反硝化降解具有重要意义，pH和温度均对硝黧还原酶活性具有一定影响。硝酸还原酶的适宜作用条件为：温度25—30℃，pH7．5。吡啶降解过程中，硝酸还原酶活性由低到高逐渐提高，最后达到一个相对稳定的数值。在适宜的碳氮比条件下，吡啶起始浓度越高，硝酸还原酶最后稳定活性越高。     

O3/UV降解含氮杂环化合物喹啉

本研究采用O3/UV工艺降解喹啉溶液,系统地探讨了喹啉初始浓度、反应后置时间、初始p H、HCO-3浓度等因素对降解过程的影响.通过测定降解过程中的中间产物,分析了喹啉的降解机制及途径.结果表明随着喹啉初始浓度增加,反应表观速率常数和去除率都降低;p H(7~9)碱性条件时降解效果最好;HCO-3的存在明显降低了喹啉的去除率,加入100 mg·L-1HCO-3喹啉去除率降低了42.01%;反应后置时间对喹啉的去除率及矿化率基本没有影响.喹啉的降解中间产物主要为8-羟基喹啉、5-羟基喹啉、2(1H)-喹啉酮、2-吡啶甲醛等,喹啉在O3/UV体系中的降解途径主要由羟基自由基(·OH)、O3氧化剂发生的加成反应、取代反应、亲电反应等.     

春季太湖地区大气主要含氮化合物浓度及其空间分布特征

为研究太湖地区大气中主要含氮化合物的污染水平及其空间分布特征,选取代表城市、城郊、农村3种不同土地利用类型的苏州、常熟、宜兴作为研究区域,采用中流量大气采样器采集3个研究区春季大气和颗粒物样品,分析各形态含氮化合物的浓度.结果表明:春季太湖地区大气中气态含氮化合物NH3、HNO3和NO2的平均浓度分别为25.77、4.33和6.23μg·m-3(以N计,下同).其中,农村地区大气NH3浓度显著高于城市和城郊地区,具体表现为农村城郊城市,HNO3、NO2浓度三地差异不显著;颗粒态TN、NH+4和NO-3平均浓度分别为13.21、7.55和4.75μg·m-3.其中,TN、NH+4浓度城市和城郊地区存在显著差异,均表现为城郊农村城市,NO-3浓度城郊地区显著高于城市和农村地区,但城市和农村差异性不显著.实验结果同时显示,春季太湖地区大气中TSP的平均浓度为0.15 mg·m-3,城郊地区因为受到农业与工业的共同影响,应成为防控含氮化合物污染的重点区域.     

土壤中芳烃化合物水解吸和热解吸比较研究

为开发一种表征土壤中有机污染物流动性和生物有效性的新型方法,建立了一套热解吸装置,并对甲苯和芘在3种土壤中的水解吸和热解吸进行了比较研究.2种解吸行为均呈现二元模式,表明吸附态芳烃化合物在土壤中处于不同的结合状态.用两室一级动力学模型和指数衰减平衡方程对甲苯和芘的水、热解吸行为进行分析,分别得到水解吸易解吸部分所占百分数Frap和水、热解吸速率常数bw、bt等参数.甲苯在1、2、3号土中的Frap分别是27.9%、12.5%、16.0%;芘的分别是2.4%、22.0%、19.1%;甲苯3种土中的bw的值分别是0.241、0.018、0.038;芘的分别是0.008、0.013、0.012.Frap与bw呈正相关(甲苯:R2=0.982;芘:R2=0.991).250℃时,甲苯在3种土中的bt的值分别是0.167、0.064、0.141;芘的分别是0.036、0.062、0.047;400℃时,甲苯的bt值分别是0.429、0.084、0.398;芘的分别是0.066、0.162、0.153.bw与bt有一定的相关性(250℃:R2=0.985;400℃:R2=1.848),且Frap与bt有正相关关系.由于水解吸所得的Frap可被用于表征生物可利用性,因此可以通过热解吸技术预测污染物在土壤中的生物可利用性.     

外源铅化合物在土壤中的转化

通过培养试验,研究外源铅化合物在黑土、棕壤和草甸土中的转化.结果表明,Pb(NO₃)₂、PbO、Pb₃(CO₃)₂(OH)₂和PbSO₄处理的土壤溶解态Pb含量在试验开始时较高,随后迅速降低,逐渐达到平衡状态.PbS处理下,溶解性变化异常可能与PbS氧化有关.不同铅化合物在黑土、棕壤和草甸土中的溶解性大小一致,Pb(NO₃)₂PbO,Pb₃(CO₃)₂(OH)₂PbSO₄PbS,PbO和Pb₃(CO₃)₂(OH)2处理下土壤溶解态Pb含量没有显著性差异(P>0.01).与土壤混合90d后,大部分PbSO₄和PbS仍未溶解.pH值和PbS氧化是控制PbS溶解的主导因素.Pb(NO₃)₂、PbO和Pb₃(CO₃)₂(OH)₂溶解性表现为棕壤>黑土>草甸土(P<0.01).Pb(NO₃)₂处理下Pb²⁺所占比例显著高于其他Pb处理(P<0.01).与土壤混合90d后,Pb(NO₃)₂和PbO处理下Pb²⁺所占比例可高达75.23%,这可能与土壤溶液pH值和DOC含量降低有关.     

外源含硫化合物对土壤挥发性有机硫化合物交换通量的影响

通过静态箱采样和Entech7100预浓缩仪-GC-MS分析了半胱氨酸、硫化钠和硫酸钠对土壤吸收或释放羰基硫（COS）、二甲基硫醚（DMS）、二硫化碳（CS2）和二甲二硫醚（DMDS）等4种挥发性有机硫化合物（VOSCs）的影响.结果表明,添加半胱氨酸后,土壤由COS和CS2汇转变为源,DMS和DMDS通量显著增加,且...     

土壤中全氟和多氟烷基化合物的污染现状及环境行为

全氟和多氟烷基化合物（perfluoroalkyl and polyfluoroalkyl substances,PFASs）是一类新兴持久性有机污染物.土壤中PFASs可以通过淋溶作用进入地下水影响水质安全,或者通过陆生食物链的传递和生物放大作用危害生态系统和人类健康,有关土壤中PFASs的赋存状况、浓度水平与行为机制的研究已经成为环境化学领域的热点之一.目前土壤中可以准确测定的PFASs在含氟化合物总量中的占比不到1%,含量为ng/g水平.我国相关研究主要集中在东部及氟化工厂周边地区,其组分以全氟辛烷磺酸（Perfluorooctane sulfonic acid,PFOS）和全氟辛酸（Perfluorooctanoic acid,PFOA）等长链PFASs为主.不同类型土壤中PFASs的赋存特征主要受到物质种类与土壤理化性质及周边人类活动的影响.除了含氟化学品生产和使用过程中的直接释放和大气传输以外,PFASs前体物在土壤环境中的转化也是其重要来源.吸附-解吸是PFASs在土壤中的主要归趋方式,化合物碳链长度及官能团种类、土壤理化性质和生物种类等因素都会影响其在土壤中的迁移转化和富集能力.鉴于目前的研究现状,需要进一步优化土壤中PFASs的提取和分析方法,关注新型PFASs在土壤中的变化趋势及行为机制,开展土壤中PFASs的生物可给性和生物可利用性研究,进一步评估PFASs的生态与人体健康风险.      

天津地区表层土壤和河流沉积物中正构烷烃化合物的成因分析

对天津地区表层土和河流沉积物中正构烷烃化合物进行了测试分析。不同环境功能区正构烷烃组成特征存在一定差别。表层土和河流沉积物中正构烷烃主峰碳、CPI和轻重比指数等地球化学参数分析表明,样品中中、低碳数正构烷烃主要来源于石油及其衍生物,个别样品中C17、C19 正构烷烃含量很高,并具明显的奇碳优势,可能与藻类生物活动有关;高碳数正构烷烃具有比较明显的奇碳优势,主要来源于高等植物蜡质的降解产物。不同环境功能区污染源的构成也存在比较明显的差别。     

O/H/O生物工艺中焦化废水含氮化合物的识别与转化

富氮缺磷是焦化废水的特征之一,而含氮化合物存在多种组分与形态,其在废水处理过程中的利用与顺序会影响工艺条件与达标可行性,因此,通过识别含氮化合物的种类并了解其转化可以获得优化的运行工况.为考察含氮化合物的去除过程,在与实际生产330×104t·a-1焦炭工艺相配套的焦化废水处理工程O/H/O生物工艺中,检测了原水与生物出水中含氮化合物的种类与形态,以及各单元工艺中无机氮及部分有机氮化合物的浓度,分析特征化合物的转化.研究发现,焦化废水原水中含有的无机氮化合物主要为NH+4-N(33.6%)、氰化物(7.5%)、硫氰化物(40.4%),NO-2-N及NO-3-N的含量约为1%,折算总氮浓度约为240 mg·L-1,占82.5%左右;有机氮当中,可检测到胺类14种,有机腈类22种,含氮杂环化合物76种,以总氮形式表达其浓度低于50 mg·L-1,约占17.5%.处理过程中,O1反应器能够把氰化物、硫氰化物氧化为氨氮,有机氮发生形态改变;H反应器中,环状含氮化合物通过水解作用实现分子开环转变为氨氮,回流液中的硝态氮实现反硝化转变为氮气;O2反应器能够将低价状态的含氮化合物转变为硝态氮;生物出水中,硝态氮占总氮的70%以上;含氮化合物的转化受反应器的性质与运行条件控制,表现出复杂性.研究指出,焦化废水总氮的控制需要依据含氮化合物种类与形态判断、工艺组合及条件优化综合考虑.     

天津市主要河流和土壤中全氟化合物空间分布、来源及风险评价

以全氟化合物（polyfluoroalkyl substances,PFASs）为研究对象,选择渤海湾区域城市化水平较高的典型传统工业城市天津为研究区域,系统采集了水体和土壤样品,并通过固相萃取和高效液相色谱-串联质谱（HPLC/MS-MS）方法,分析了水体和土壤中的PFASs暴露水平.结果表明,12种PFASs在水体和土壤中全部检出,水体中ΣPFASs浓度范围为3.93~357.85 ng·L^-1,土壤中ΣPFASs含量范围为4.60~63.85 ng·g^-1;PFBA是水体和土壤的主要组分,贡献率分别为37%和67%.天津市土壤和河流水体中PFASs存在空间差异性,河流上游至下游PFASs浓度呈递增趋势,且土壤和水体中ΣPFASs含量都表现为东部滨海区域（均值分别为11.45 ng·g^-1和71.36 ng·L^-1）比西部（均值6.94ng·g^-1和36.08 ng·L^-1）高,滨海新区ΣPFASs远高于其他行政区,研究结果也表明了该区域全氟化合物的使用正在转向短链产品.来源分析结果表明,橡胶品的乳化、食品包装过程和纸类表面处理和灭火剂使用,以及工业生产中电化学氟化过程是研究区土壤中PFASs主要来源;水体中PFASs主要来源是前驱体发生降解,少数区域的PFASs源于生产的直接排放,然而受大气沉降影响较小.生态风险评价结果表明,研究区内水体和土壤中PFASs暴露浓度较低,尚处于较低的生态风险水平,但由于其具有远距离传输能力和生物食物链（网）累积性,其长期的生态效应仍不容忽视.