TiO_2纳米带制备及光催化降解气相甲苯研究

文章利用阳极氧化法制备Ti O2纳米带(Ti O2NBs),采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和能谱仪(EDX)对Ti O2NBs微观形貌和表面成分进行表征,并对其紫外可见漫反射光谱(UV-vis)和X射线衍射(XRD)进行了检测。以甲苯为目标污染物研究了Ti O2NBs对中低浓度(2.17~21.67 mg/L)甲苯气体的光催化降解,考察了甲苯初始浓度、催化剂用量、气体流速和光照条件4个因素对甲苯降解效果的影响,并考察了催化剂的稳定性。结果表明:甲苯降解率随着初始浓度的增大先增大后减小,当初始浓度为17.34mg/L时,降解时间为100 min时,降解率达到93.72%,为最佳降解效果;实验装置条件下,催化剂有效面积为32 cm2时为最佳;随着气体流速增大(0.5~3 L/min),甲苯降解效率呈现先上升后下降趋势,当流速为1.5 L/min时,甲苯的降解效率最高;紫外灯为光源时甲苯降解率显著高于可见光为光源时的降解率,前者比后者降解效率高50%。     

一般性问题

环境研究中心一么力2,23(6)一17一21X701么X)301535气相中甲苯的臭氧一光催化降解/梁夫艳…(清华大学环境科学与工程系)//环境科学/中科院生态 环图X一5 初步研究了气相中中低浓度(10一801119/衬)甲苯的臭氧一光催化联合降解,考察甲苯初始浓度、气体流量和湿度对降解效率及去除负荷的影响,并与单一光催化降解进行了比较。结果表明,臭氧一光催化对甲苯的降解效率大大高于光催化的降解效率,在较高浓度时效果更为显著;甲苯浓度在10一40111酬时范围时,臭氧一光催化降解效率高达oo%以上,但随甲苯初始浓度升高而缓慢地线性下降;湿度对甲苯的臭氧…     

4—氯苯甲酸钠的光催化氧化降解及其影响因素

本试验采用P－25TiO2，光催化剂，对4－氯苯甲酸钠的光催化氧化降解及污染物初始浓度，催化剂投加量和入射光强等因素的影响进行了研究，研究发现污染物初始降解速率与其初始浓度的关系遵循Langmuir-Hinshelwood模式，其中半饱和浓度常数Ks不仅是催化剂和污染物种类的函数，而且也是入射光强的函数，催化剂投加量存在一限值，当低于此限值时，污染物降解速率由于催化剂浓度的不足受到影响而下降，当高于此限值时，污染物降解速率受催化剂投加量的影响变小，在本试验4－CBA－Na浓度为0.15-0.6mmol／L时该催化剂限值浓度大约为0.4g/L，在入射光强为1-7mW/cm^2和催化剂浓度为0.4g／L下，污染物降解速率与光强成0.67次幂关系，经估算其量子效率为6．3％。     

气相中甲苯的臭氧-光催化降解

初步研究了气相中中低浓度(10～80mg/m³)甲苯的臭氧-光催化联合降解,考察甲苯初始浓度、气体流量和湿度对降解效率及去除负荷的影响,并与单一光催化降解进行了比较.结果表明,臭氧-光催化对甲苯的降解效率大大高于光催化的降解效率,在较高浓度时效果更为显著;甲苯浓度在10～40mg/m³范围时,臭氧-光催化降解效率高达90%以上,但随甲苯初始浓度升高而缓慢地线性下降;湿度对甲苯的臭氧-光催化降解稍有影响,但去除率变化不超过2.5%.     

O3／UV处理苯胺废水的研究

比较了O3/UV和03刖V等3种方法对苯胺废水的处理效果,并探讨了O3/UV方法的作用机理。单独采用UV方法时,苯胺的去除率仅为4-2％,而采用O3/UV方法时,在O3通入量为21．4mg／min,初始pH值为6．74和苯胺质量浓度为100mg／L的条件下,反应10min时苯胺的去除率可达99％。随着苯胺初始浓度增大,反应速率变慢,苯胺降解基本符合伪一级动力学反应规律。     

Ti/RuO2 电氧化法降解藻毒素MCLR 影响因素的研究

使用Ti/RuO₂ 阳极,对电氧化法降解微囊藻毒素MCLR 的效能及其影响因素进行了研究.结果显示,电流密度增大有利于MCLR 的降解,当电流密度为8mA/cm²,水力停留时间(HRT)为23min 时, MCLR 的去除率可达到100%.以0.02mol/L Na2_SO₄ 作为电解质时, MCLR 降解效果较好,去除率可达到100%,而以0.02mol/L NaNO₃ 为电解质时, MCLR 降解效果较差,去除率只有50%. MCLR 初始浓度对降解效率影响较大, MCLR 初始浓度为3.3µg/L 时,去除率可达到96%; MCLR 初始浓度为198µg/L 时,去除率只有60%. Na2_SO₄ 电解质浓度和水样流速对藻毒素MCLR 降解效果影响不明显.     

超声与紫外光协同氧化法处理染料废水的工艺研究

对超声波、紫外光协同氧化方法处理碱性红B染料废水进行了研究，探讨了水样初始浓度、初始pH值对其脱色效率的影响。并在各条件下，对超声波、紫外光单独作用和两者协同作用下的结果进行了对比。结果表明，超声波与紫外光的协同作用效果明显，染料的降解过程符合准一级动力学方程，在温度30℃、初始浓度50m/L、pH＝1．5、饱和气体为氧气、紫外光波长为253．7nm时，酸性工B经协同处理60min，脱色率可达99．1％。     

超声波降解有机磷农药乐果的实验研究

报道了用超声波降解模拟废水中低浓度乐果的试验。探讨了超声波辐射时间、外加H2O2、溶液中乐果的初始浓度、溶液温度等因素对乐果降解效果的影响。试验表明，辐射时间延长，降解率增加，辐射120min后降解率达97．5％；加入浓度为1．27mg／ml的H2O2即可明显提高乐果的降解率，H2O2的添加量达2．44mg／ml后，降解率增加趋缓；乐果溶液初始浓度由0．08mg／ml增加到1．6mg／ml，降解率由87．5％降低到55％；溶液温度控制在30℃以下对超声降解有利。     

气相中乙酸乙酯光解的光子效率:波长和催化剂的影响

采用4种不同波长的准分子光源(Xe Cl*、Kr Cl*、Xe Br*和Kr Br*)降解气相的乙酸乙酯.对比了外加3种负载型光催化剂(有机膜负载Ti O2、有机膜负载石墨烯和纱网负载Ti O2)条件下乙酸乙酯的去除率,考察了光源类型、辐射功率和气体初始浓度对去除率的影响.同时,测定了不同光源的辐射光谱和辐射功率,计算了不同反应条件下的光子效率.结果表明,乙酸乙酯去除率按Kr Br*Kr Cl*Xe Cl*Xe Br*依次降低,而Xe Cl*和Kr Br*光源降解乙酸乙酯气体可以得到较高的光子效率;有机膜负载Ti O2比不加催化剂时乙酸乙酯去除率和光子效率都有所提高,但提高幅度不大.气体流速和乙酸乙酯初始浓度升高,光子效率升高.采用Kr Br*准分子灯直接光解乙酸乙酯,实验条件为:辐射功率0.76 W,乙酸乙酯初始浓度946mg·m-3,气体流速600 m L·min-1,光子效率为5.63%.     

负载化纳米TiO_2光催化降解气相甲苯

使用高比表面积的玻璃弹簧为载体,水热合成法制备了TiO2膜光催化剂,并在密闭循环式反应系统中进行甲苯的气相光催化降解实验。考察了气体流速、空气相对湿度、污染物初始浓度和催化剂用量对甲苯降解效率的影响,并采用GC/MS测定光催化降解过程中的气体组分及其含量,没有发现除甲苯以外的其它气相组分,最后测试了催化剂在高污染物浓度时的使用寿命。     

排板式介质阻挡放电等离子体降解苯的研究

考察了自制排板式等离子发生器对不同进气条件(进气浓度、进气流量和进气湿度)下含苯气的降解效果。结果表明,苯降解率随进气浓度和进气流量的提高而降低,但在高进气浓度和高进气流量下,苯降解率仍保持在50%以上。苯降解率在进气湿度约30%时达到最大值,过低和过高的进气湿度都不利于苯的降解。采用多级串联可提高等离子发生器对高进气浓度和高进气流量的适应能力,4级串联较单级时的苯降解率最高可提高39%。排板式等离子体发生器可作为未来等离子体发生器工业化的重点研发对象。     

新型规整吸附/光催化偶联催化剂性能研究

在预先成形的金属网上制备规整炭化物载体,载体经TiO2负载、烧结后制成新型规整型吸附/光催化偶联催化剂。以室内空气典型污染物苯为模拟降解对象,研究了该催化剂的光催化活性及活性影响因素。此外,还研究了载体的吸附性、气相的湿度及流速对负载催化剂反应性能的影响。实验结果表明:载体的吸附性对催化剂的反应性能有影响,在苯的初始浓度80mg/m3、光照2h的相同条件下,在两个不同吸附性载体的负载催化剂上,苯的净降解率分别为51.1%和33.56%;气速对催化剂反应性能的影响体现在传质阻力和停留时间上,反应过程存在一个最佳气速;气相的湿度对催化剂的反应性能影响不大,在苯初始浓度300mg/m3、光照2h条件下,气相的相对湿度由33%增至75%,苯的净降解率变化不超过5%。     

Formaldehyde degradation by UV/TiO2/O3process using continuous flow mode

The degradation of formaldehyde gas was studied using UV/TiO2/O3 process under the condition of continuous flow mode. The effects of humidity, initial formaldehyde concentration, residence time and ozone adding amount on degradation of formaldehyde gas were investigated. The experimental results indicated that the combination of ozonation with photocatalytic oxidation on the degradation of formaldehyde showed a synergetic action, e.g,, it could considerably increase decomposing of formaldehyde. The degradation efficiency of formaldehyde was between 73.6% and 79.4% while the initial concentration in the range of 1.84--24 mg/m^3 by O3/TiO2flJV process. The optimal humidity was about 50% in UV/TiO2/O3 processs and degradation of formaldehyde increases from 39.0% to 94.1% when the ozone content increased from 0 to 141 mg/m^3. Furthermore, the kinetics of formaldehyde degradation reaction could be described by Langmuir-Hinshelwood model. The rate constant k of 46.72 mg/（m^3.min） and Langmuir adsorption coefficient K of 0.0268 m^3/mg were obtained.     

相对干燥条件下甲苯,苯和氯仿的光催化降解

研究了甲苯,苯和氯仿3种挥发性有机物在相对干燥条件下的动态气相光催化降解,考察了进口浓度,流量(停留时间),催化剂,光源等因素的影响.研究表明,在较低污染物浓度,流量小于0.2L/min(停留时间大于3.825min)时,甲苯,苯和氯仿的光催化去除率均大于90%,遵循一级反应动力学,甲苯和苯的半衰期分别在1.0～1.34min和0.65～1.1min;在研究的负荷范围内,甲苯和苯的去除量随负荷增加达到一个最大值,而氯仿则一直随之增大;催化剂的光催化性能与污染物种类有关,同样功率的杀菌灯效果好于黑光灯.     

纳米TiO_2纤维的制备及其光催化降解甲醛研究

以胶原纤维为模板制备纳米TiO2纤维用于光助催化降解甲醛气体,用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和N2吸附-脱附技术对纳米TiO2纤维进行了表征。结果表明,纳米TiO2纤维的比表面积为11.33 m2/g,晶型为锐钛矿型。在相同催化反应条件下纳米TiO2纤维对甲醛气体的催化降解率与商品纳米TiO(2Degussa P25)催化剂相当。纳米TiO2纤维的用量、甲醛气体初始浓度是影响催化效果的两个因素。当甲醛气体初始浓度为0.270 mg/m3,相对湿度为38%,气体流速0.1 L/min,纳米TiO2纤维用量为1.0 g时,甲醛的降解率达到96%。因此,纳米TiO2纤维可用于室内甲醛气体的催化降解。     

气相正己烷的光催化及臭氧/光催化降解动力学

初步研究了气相中低浓度的正己烷在较大流量(5L/min～17L/min)臭氧/紫外(O₃/UV),光催化(TiO₂/UV)及臭氧/光催化(O₃/TiO₂/UV)3种方法的降解的动力学,考察了正己烷的初始浓度、流量、水蒸气浓度、臭氧投加量等因素的影响.研究表明:正己O₃/TiO₂/UV降解效率远高于O₃/UV的降解效率,明显高于TiO₂/UV降解效率;相对于初始浓度,正己烷的TiO₂/UV及O₃/TiO₂/UV反应符合L-H模型,对于O₃/UV过程用L-H模型不能得到较好的拟合;随着流量的增加正己烷在TiO₂/UV与O₃/TiO₂/UV降解过程中的反应速率先增加后保持不变,但是在O₃/UV过程中其反应速率变化不大;湿度对正己烷的降解有一定的影响;随着臭氧投加量的增加,正己烷O₃/UV和O₃/TiO₂/UV的降解速率呈直线增加,在O₃/UV过程中正己烷的反应速率增加更快.     

土壤微生物对苯的降解研究

使用大庆油田石油污染土壤中分离出优势菌种(革兰氏阴性G^-、黄杆菌属Flavobacterium),在实验室可控条件下,研究了该菌种对苯的降解规律和特点.研究发现:微生物对苯浓度耐受范围8.8～17.6 mg·L^-1,大于17.6mg·L^-1时,对该菌株产生明显的抑制作用.降解体系在pH为6.5～7.0之间达到对苯的较高降解水平,最佳降解率出现在苯初始浓度7.04～13.2mg·L^-1之间;苯在微生物细胞内外的浓度变化趋势呈现一致.-lgP(P为有机溶剂苯在细胞膜和水相中的分配系数的比值)的变化能够较好的表征苯在微生物细胞内外的降解趋势和毒性变化;当体系中苯的初始浓度大于8.8mg·L^-1时,苯的降解率与P值变化趋于一致.     

苯在一株黄杆菌细胞内外的分布与降解率的关系

对前期实验筛选出的1株能有效降解土壤中苯的黄杆菌株进行了多组实验,分析了在不同的苯初始浓度、pH值、摇床转速及温度条件下,该菌株细胞膜外、细胞膜上以及细胞质内的苯浓度分布状况和对应的降解率变化情况,以及二者之间的关系.结果表明,细胞膜外苯浓度与降解率之间呈现良好的负相关关系,相关系数为-0.91、-1、-1、-1,证实了黄杆菌株降解苯是以胞内降解为主.当苯初始浓度一定时,细胞膜上的苯浓度与降解率之间呈良好的正相关关系,相关系数为0.95、0.97、0.99,说明此时细胞膜显著影响苯的降解,但是当苯初始浓度变化时,这种相关关系并不十分明显,相关系数为0.80,说明这种影响只在一个合适的苯初始浓度范围内发生.另外,细胞质内的苯浓度与降解率之间关系还不确定.     

UV254nm+185nm光照降解气态甲苯的实验研究

研究了波长为254nm+185nm紫外光照射下,甲苯初始浓度、停留时间、相对湿度、O2浓度等因素对甲苯光降解效率的影响.通过定量UV254nm+185nm光照下体系中O3的产生浓度变化,以及降解过程中中间产物苯和苯甲醛的变化趋势,讨论了甲苯在UV254nm+185nm照射下降解机理.结果表明,甲苯去除率随着O2含量、停留时间的增加而升高;随着初始浓度的增加而降低.与湿度的关系为先急剧升高然后缓慢增加,而后降低,最佳相对湿度在40%~50%.当甲苯初始浓度为16.1mg/m3,O2含量为20%,相对湿度为40%时,体系对甲苯的降解效率为82.2%,降解速率为0.44mg/(m3·s),产生的O3浓度为131.13mg/m3,中间产物苯和苯甲醛的浓度分别为0.086,0.135mg/m3.在反应体系中,甲苯可吸收185nm波长紫外光直接降解,但主要被体系中产生的自由基氧化降解.