纳米乳化油修复硝酸盐污染地下水过程中的微生物特征模拟实验研究

为探寻纳米乳化油原位修复地下水硝酸盐氮污染过程中微生物堵塞的形成原因,本研究采用市售的反硝化细菌接种微生物,以纳米乳化油为碳源,中砂为介质,分别建立2组反应器进行模拟实验,分析不同反应器中硝氮的降解情况,同时采用MiSeq高通量测序技术表征不同反应器的微生物菌落结构和多样性.结果表明,纳米乳化油作为碳源具有良好的降解效果,添加纳米乳化油的反应器,反应周期内硝酸盐氮的总降解效率为91.76%,而对照反应器的降解效率仅为38.11%.在硝酸盐氮降解过程中,均存在以蛋白质和多糖为主的代谢产物胞外聚合物增加的趋势,且蛋白质的含量均显著高于多糖.反应结束时,实验组和对照组的胞外聚合物累积量分别为384.49 mg和279.45 mg,单位质量硝氮降解产生的胞外聚合物分别为1.79 mg·mg^-1和39.43 mg·mg^-1.高通量测序结果显示,添加纳米乳化油会引起细菌浓度的升高及细菌群落多样性的降低,但具有反硝化作用的微生物相对丰度增加.实验组和对照组反应器中共同的优势菌门为Proteobacteria、Bacteroidetes和Actinobacteria,相对丰度分别为73.35%、6.77%、8.49%及33.46%、47.15%、7.15%,纳米乳化油的添加会刺激Proteobacteria等具有较高反硝化作用的微生物增多,因此,以纳米乳化油作为碳源能够有效提高硝酸盐氮的降解效率,但与此同时纳米乳化油也会刺激微生物的生长及影响微生物群落演变.Sphingamonas、Rhodopseudomonas和Microbacterium菌属相对丰度增加,会引起粘性代谢产物增多,造成多孔介质渗透性下降和生物堵塞.     

硫自养反硝化技术优劣辨析

硫自养反硝化因无需外加碳源、运行过程无CO₂直接碳排放,且硫或硫化物价格低廉而开始进入大众眼帘.硫自养反硝化概念始于20世纪70年代,但国际上对其研究与应用一直默默无闻,反而是近年来在我国方兴未艾,这一反差现象耐人寻味.通过对硫循环及硫资源概括总结发现,全球硫储量虽多,但硫资源开采主要来源于石油、天然气冶炼过程中对硫的回收,获得并不具有持久性.对硫自养反硝化过程原理、存在问题、直接碳排放等分析显示,自养反硝化速率较异养反硝化低61.5%～75.6%,反应过程会产生大量SO₄^2-.此外,还存在硫填料滤床穿透逐渐降低处理负荷等问题.碳排放分析揭示,低pH(<6.5)会抑制反应进程,可能导致反硝化止步于氧化亚氮(N₂O)而产生相当释放量.相反,除外加碳源导致CO₂直接排放问题外,异养反硝化在同步脱氮除磷方面优势明显.况且,碳源缺乏问题存在多种解决方案,完全可以通过不外加碳源或选择废弃生源性碳源来解决碳排放问题.因此,在选择正确脱氮除磷技术路径时需要在深入了解反应机理的基础上,全...     

地下水硝酸盐反硝化修复过程中生物膜抑制缓堵模拟实验研究

为缓解地下水污染原位生物修复过程中生物膜形成造成的多孔介质渗透性损失,采用纳米乳化油为碳源,市售反硝化细菌为菌种,开展静态批实验,模拟地下水硝酸盐氮反硝化修复过程;选取蛋白酶、多糖酶以及群体感应抑制剂香草醛为生物膜抑制剂,分析不同反应体系硝酸盐氮的降解情况,探究3种添加物的不同组合方式对于反硝化细菌生物膜的抑制作用.结果显示,多糖酶、蛋白酶以及香草醛的投加能够有效促进硝酸盐氮的降解和亚硝酸盐氮的还原.4个实验组别的NO₃-N降解速率为0.28～0.30 mg·L^-1·h^-1,约为空白组的2.55～2.73倍,且NO₂-N无明显积累.群体感应抑制剂香草醛与蛋白酶的结合对以假单细胞菌属为主的反硝化细菌生物膜的抑制效果最好.定量评估结果表明,生物膜去除效果依次为香草醛和蛋白酶的混合物（81.3%）>蛋白酶和多糖酶的混合物（68.6%）>蛋白酶（54.1%）>多糖酶（49.1%）,单位质量多糖酶、蛋白酶和香草醛对于胞外聚合物的去除量分别为30.07、65.34 mg·mL^-1     

污水处理过程N2O排放：过程机制与控制策略

污水处理生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)作为直接碳排放源,其大气升温效应较CO₂高出265倍.因此,国际上对N₂O排放机制与控制策略的研究层出不穷.N₂O产生源于硝化与反硝化过程,主要涉及亚硝化(AOB)及其同步反硝化、常规异养反硝化(HDN)、同步异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)和全程氨氧化(COMAMMOX)等生物途径,以及硝化过程中间产物NH₂OH与NOH之非生物化学途径.常规硝化与反硝化(AOB+HDN)途径在正常运行工况下N₂O排放量并不是很大,约只占进水TN负荷的1.3%;即使是HN-AD与COMAMMOX代谢过程,两者N₂O产生量也不足TN负荷的0.5%.不可忽视的是AOB亚硝化及其同步反硝化,它们已被确认为是污水处理生物脱氮过程中N₂O排放的首要途径;AOB过程中间产物(NH₂OH与NOH)非生物化学过程以及AOB反硝化生物过程(主途径)共同导致的N₂...     

生物反硝化去除地下水中硝酸盐的混合碳源研究

选取麦秸、锯末、乙醇为碳源,比较了这3种物质单独或两两组合作为碳源的情况下,生物反硝化去除模拟地下水中硝酸盐的效果.结果表明,以麦秸为碳源的反应体系具有较好的反硝化效果,但反应器出水具有颜色和异味;锯末+乙醇作为混合碳源的反应体系比单独添加锯末或乙醇反应体系的脱氮效果好;碳氮比(C/N)为40的混合碳源用量有利于硝酸盐...     

纳米乳化油修复地下水硝酸盐过程中产气及微生物增殖代谢对多孔介质堵塞的模拟评估

为有效评估纳米乳化油原位处理地下水硝酸盐过程中,产气及微生物增殖代谢对含水层多孔介质的堵塞作用,以纳米乳化油为碳源,采用市售反硝化菌剂接种微生物进行硝酸盐降解批实验研究,探讨产气及微生物增殖代谢的动态变化及特征,并基于Kozeny-Carman(K-C)方程、Clement、Pham及Kozeny Grain(KG)模型,对假定含水层一维流模拟柱,预估产气及微生物增殖代谢造成的渗透性损失,识别堵塞过程及主导因素.结果显示,反硝化菌降解效果良好,硝氮总去除率达90.23%.CO_2及N_2为主要产气成分,降解1 mg硝氮对应的平均CO_2产气量为0.71 mL,平均N_2产气量为0.14 mL;微生物代谢产物胞外聚合物以蛋白质及多糖为主,降解1 mg硝氮平均蛋白产量为0.64 mg,平均多糖产量为0.16 mg.在含水层不与外界交换气体的假设前提下,K-C方程预测显示产气可在2个周期内造成渗透性完全损失,Clement、Pham及KG模型评估的微生物增殖代谢造成中、细砂渗透性损失分别为10.87%～31.10%、12.77%～48.32%,分析认为初期细胞生物量是导致渗透性骤降的关键因素,后期为细胞生物量和胞外聚合物共同作用.此外,封闭体系中产气是堵塞的主导因素,随着含水层开启程度增加,产气的贡献占比会下降,微生物的贡献占比提高.因此,对于相对封闭的含水层系统,探索增强其开放状况是缓解堵塞的有效途径之一.     

氢气和氮气对厌氧甲烷降解过程及微生物多样性的影响

针对厌氧甲烷氧化过程,考察了填埋场稳定化过程中气态物质(H₂、N₂)的影响,阐明了微生物群落结构的响应。结果表明:在N₂氛围下,存在甲烷氧化、固氮、硝化、反硝化的循环过程;通入H₂对于厌氧甲烷降解过程有一定影响,CH₄含量呈先下降后升高再降低的趋势,CO₂含量则呈先升高后降低趋势,表明H₂可将CO₂还原为CH₄。经过N₂和H₂长期驯化后,土壤微生物群落结构发生了显著变化,放线菌门中具有硝化、反硝化及固氮作用的菌群增加,出现了具有甲烷氧化功能的Methylococcale菌群。好氧菌(如甲烷氧化菌、硝化菌)对O₂的消耗有利于反硝化和厌氧甲烷氧化的进行,为反硝化型厌氧甲烷氧化的发生提供了有利条件。研究揭示了填埋场稳定化过程中气态物质影响厌氧甲烷氧化的过程。     

聚丁二酸丁二醇酯（PBS）为反硝化固体碳源的脱氮特性研究

以聚丁二酸丁二醇酯(PBS)为固体碳源和生物膜载体,研究其脱氮性能以及添加惰性载体砾石对反应性能的影响.结果表明,PBS可作为反硝化固体碳源去除低C/N水体中的硝酸盐氮,但是所需的启动时间较长,为33 d左右.反硝化过程不会造成亚硝酸盐氮积累,但是会产生低于0.8 mg·L-1的氨氮.在PBS为碳源的反硝化体系中添加惰性载体来增加生物膜量,可以提高反硝化速率,PBS、PBS+30 g砾石、PBS+60 g砾石、PBS+90 g砾石4个体系的反硝化速率分别为5.33、7.04、10.05和6.93mg·(L·h)-1,反应均为零级反应.反硝化反应过程中(0~9 h),溶解性有机碳(DOC)先升高后降低,反应结束时(24 h),添加惰性载体砾石60 g和90 g体系的DOC分别为16.34 mg·L-1和19.22 mg·L-1,高于未添加砾石体系的13.48 mg·L-1.4个反硝化体系的pH值均低于初始值,是固体碳源降解过程中产生的酸性物质与反硝化产生的碱度综合作用的结果.     

固相自养-异养反硝化脱氮同步去除微污染物

针对固相反硝化体系,以聚己内酯复合花生壳(PCL/PS)的固体碳源为基底,耦合以S和Fe O主导的自养反硝化,构建新型多功能碳源,考察其对典型微污染物(Cr(Ⅵ)、Cl O₄^-、BPA、NPX)与硝酸盐的同步降解效能,探究自养异养共存的反硝化体系内微生物群落特征及微观作用机制.结果表明,PCL/PS异养反硝化体系具有更好的反硝化脱氮和同步去除Cr(Ⅵ)、BPA性能,对NO₃^--N、Cr(Ⅵ)的去除率分别为94%、92%,对NO₃^--N、BPA的去除率均可达99%以上;PCL/PS同时耦合Fe O和S的体系反硝化脱氮同步去除Cl O₄^-、NPX性能良好且稳定,在反硝化率均维持90%的基础上,对NO₃^--N、Cl O₄^-的去除率分别达90%、96%,对NO₃^--N、NPX的去除率分别达9...     

废水生物脱氮过程中N2O排放数学模型研究进展

氧化亚氮(N₂O)的温室效应比CO₂强265倍,可从废水生物脱氮过程中产生并直接排放,如果不对其加以控制,会显著增加污水处理厂的碳足迹。N₂O排放的数学建模对于深入解析N₂O产生机制、量化N₂O排放、优化生物脱氮工艺和制定N₂O减排策略具有重要意义。结合当前国内外研究现状,阐述了废水生物脱氮过程中N₂O产生机制;归纳了基于不同机制建立的N₂O数学模型,包括氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria,AOB)经过羟胺氧化途径和AOB反硝化途径产生N₂O模型、异养反硝化途径产生N₂O模型以及耦合AOB和异养反硝化细菌产生N₂O模型;总结了新型生物脱氮系统N₂O模型,实际工程应用情况及校准N₂O数学模型中存在的问题;并对今后N₂O数学模型的研究方向进行了展望。     

上海城市河流温室气体排放特征及其影响因素

为研究城区和郊区河流3种温室气体(N₂O、CH₄和CO₂)排放通量的差异,分别于春季(2013年4月)、夏季(2013年7月)、秋季(2013年10月)和冬季(2014年1月),利用浮箱法和扩散模型法对上海市城区河流(苏州河)和郊区河流(淀浦河)的温室气体排放通量进行了观测;并探讨了人类活动干扰下环境因子对温室气体排放的影响. 结果表明:研究区内2条河流是温室气体的排放源,城区河流N₂O和CH₄的扩散排放通量和浮箱排放通量年均值均比郊区河流大1~2个量级, CO₂两种排放通量在城郊区2条河流的年均值相当. 苏州河N₂O、CO₂和CH₄扩散排放通量年均值分别为15.88、6 748.27和84.98 μmol/(m2·h);淀浦河分别为0.61、2 978.98和9.61 μmol/(m2·h). 苏州河N₂O、CO₂和CH₄浮箱排放通量年均值为15.77、4 041.61和6 721.08 μmol/(m2·h);淀浦河为0.60、1 214.77和59.58 μmol/(m2·h). 城市河流呈现出高氮负荷及缺氧的特征,是影响中心城区河流N₂O、CO₂和CH₄扩散排放通量偏高的重要因素. CH₄浮箱排放通量和扩散排放通量的差异显示,城市河流中的富碳氮缺氧环境条件有利于随机气泡排放的发生,增强了温室气体的排放.      

规模化人工湿地的温室气体释放通量

基于规模化人工湿地工程——武河湿地的野外原位监测试验,采用静态箱-气相色谱法研究了人工湿地中温室气体(N₂O、CH₄和CO₂)释放特征与规律. 结果表明,武河湿地工程的N₂O和CH₄平均释放通量分别为14.35和35.54 mg/(m2·d),表现为N₂O、CH₄的释放源,但其释放通量低于城市污水处理厂;湿地(主要包括水体和土壤生物呼吸)的CO₂平均释放通量为2 889.4 mg/(m2·d). 人工湿地沿程N₂O、CH₄和CO₂释放特征有所不同,平均释放通量呈先升后降规律,在布水渠处N₂O释放通量最大,为51.92 mg/(m2·d);而6#溢流堰处CH₄释放通量最大,为182.03 mg/(m2·d). 人工湿地中温室气体释放亦具有明显的季节变化规律,表现为春夏季高于秋冬季.      

EGR组分对煤液化柴油颗粒排放的影响

为研究废气再循环（EGR）对煤液化柴油颗粒粒径分布,微观形貌,组成元素以及氧化特性的影响,运用扫描电镜（SEM）,透射电镜（TEM）和热重试验的方法,通过改变EGR率（0% EGR,15% EGR）和废气组分（15% N₂,15% CO₂和30% CO₂）采集了柴油机燃用煤液化柴油的颗粒,分析了颗粒微观结构和氧化特性.结果表明,EGR率小于15%时,颗粒粒径呈单峰正态分布.在0% EGR,15% EGR,15% N₂,15% CO₂氛围下,颗粒粒径分布的峰值粒径分别为60.4,60.4,69.8,52.3nm.引入30% CO₂时,颗粒粒径呈双峰正态分布,粒径分别在14.3nm和52.3nm.引入EGR和N₂后,颗粒群变得紧凑,不易氧化.引入CO₂后,颗粒群变得疏松,易于氧化.不采用EGR,颗粒结构主要呈链状,引入15% EGR和15% N₂,颗粒结构主要呈团簇状.     

城市污泥堆肥对土壤温室气体排放的短期影响

采用田间试验,施用2种城市污泥堆肥（含生物质炭和不含生物质炭）,通过静态暗箱-气相色谱法研究污泥堆肥土地利用过程温室气体排放特征,探讨施用污泥堆肥的短期影响作用.结果表明,在观测时间内,N₂O排放主要集中在前3周,约占总排放量的87.9%~95.6%.N₂O排放量均随污泥堆肥施用量的增加而增加（P<0.05）,裸地N₂O排放量高于种植作物处理.施用含生物质炭污泥堆肥能减少土壤N₂O排放,且随着施用量的增加,N₂O减少量越大（P<0.05）.CH₄排放量较低,在试验前期和后期主要为负,总体表现为吸收CH₄.各处理吸收CH₄主要集中在第18d以后,其CH₄吸收量占总吸收量的52.1%~66.7%.施用含生物质炭污泥堆肥处理CH₄吸收量比不含生物质炭污泥堆肥处理低35.2%~62.2%,同时,裸地CH₄吸收量明显高于种植作物处理（P<0.05）.CO₂排放也主要集中在18d以后,约占排放总量的50.5%~61.8%.种植作物能促进CO₂的排放,种植作物处理是裸地的1.34~1.57倍.在观测时间内,污泥堆肥土地利用是CH₄的弱吸收汇,是N₂O和CO₂的排放源,施加污泥堆肥能显著增加土壤N₂O和CO₂的排放.施用生物质炭污泥堆肥短期内能够减少温室气体总排放量,温室气体减排量达到20.41%~62.51%.     

崇明东滩芦苇湿地温室气体排放通量及其影响因素

通过静态箱-气相色谱法对崇明东滩芦苇群落在生长周期内的3种温室气体——CH₄、N₂O和CO₂的排放、吸收特征进行研究. 结果表明:芦苇群落湿地CH₄排放通量受温度影响较大,夏季排放通量明显高于其他季节,年均排放通量为74.46μg/(m2·h);N₂O年均排放通量为2.22μg/(m2·h),冬季排放通量最大;CO₂的吸收率季节变化明显,年均排放通量为-101.93mg/(m2·h). 温度、芦苇植株光合作用及呼吸作用是影响CH₄产生和排放的主要因素;而沉积物氮素不足和限制,则是促使芦苇群落表现出对N₂O吸收的原因;芦苇的光合作用及土壤呼吸作用随温度和季节的变化是控制芦苇湿地CO₂的排放和吸收的主要因素. 芦苇植株发达的通气组织是CH₄和N₂O由大气向沉积物扩散的通道,同时分子扩散过程也是沉积物产生的CH₄、N₂O和CO₂扩散到大气中的途径和方式.      

Pd-Cu/石墨烯协同零价铁(Fe0)的催化反硝化实验

为解决城市污水处理厂二级出水中硝态氮含量较高的问题,对Pd-Cu/石墨烯协同零价铁（Fe0）的新型催化反硝化法处理水体中NO₃--N进行了深入研究,重点对催化反硝化操作条件进行了优化。研究发现,新型催化反硝化法获得较好催化效果的最佳运行条件为:Fe0投加量为4 g/L,m（Pd）:m（Cu）为3:1,溶液pH为4.2,Pd-Cu/石墨烯投加量为4 g/L,反应时间为2 h,此时系统的NO₃--N去除率及N₂转化率分别为78%和74%。在催化反硝化反应中,Fe0主要以电子供体存在,其在一定的酸性条件下,可触发催化反应的发生。催化反应发生在催化剂的金属活性位（Pd和Cu）上。NO₃--N在催化剂作用下,通过脱氧反应被逐步去除并转化为N₂。此外,催化剂载体及催化反应中的传质效果也是影响催化效果的重要因素。     

腐殖酸强化六氯苯厌氧降解规律及其中间产物

为探索厌氧条件下HA(腐殖酸)对HCB(六氯苯)降解的影响,通过构建ρ(HA)为0(HA₀)、120(HA₁₂₀)及200(HA₂₀₀)mg/L厌氧发酵体系,利用气相色谱-电子捕获检测器(GC-ECD)对ρ(HCB)及中间产物进行测定. 结果表明:发酵系统运行72 h后,HA₀、HA₁₂₀、HA₂₀₀处理中HCB降解率分别为13.0％、16.5％和17.4％,表明HA可以促进HCB的降解,并且随ρ(HA)的增加,降解效果越好,但降解效率增幅降低. 对HCB脱氯中间产物的分析发现,PeCB(五氯苯)、TeCB(四氯苯)、TCB(三氯苯)和DCB(二氯苯)均有检出;在发酵的前12 h,ρ(DCB)快速增加,发酵72 h后HA₀、HA₁₂₀、HA₂₀₀处理中ρ(DCB)分别为50.6、51.0和57.6 μg/L,明显高于其他中间产物,表明DCB是HCB脱氯的限速中间体;对DCB进行同分异构体分析表明,DCB的同分异构体有1,2-DCB、1,3-DCB和1,4-DCB三种,发酵结束后HA₀、HA₁₂₀和HA₂₀₀处理中ρ(1,4-DCB)最高,分别为22.0、17.2和18.7 μg/L,1,4-DCB为HCB降解的主要中间产物. 研究显示,通过调控厌氧发酵体系内HA的含量可达到强化HCB脱氯的目的.      

深圳市道路交通源温室气体排放特征分析

于2019年9月～2020年7月对深圳市福田区路边的大气CO2、CH4、N2O和CO浓度进行了观测分析.结果显示,其观测时段平均浓度分别为(430.8±6.1)×10-6、(2318.5±137.9)×10-9、(332.6±1.6)×10-9和(333.4±121.2)×10-9.CO2与CO浓度的季节变化表现为冬季...     

2007年火电行业温室气体排放量估算

为了解我国火电行业温室气体排放情况,参考《IPCC国家温室气体排放清单指南》中固定源燃烧温室气体排放量计算方法学部门方法的相关内容,利用实测的温室气体排放因子以及2007年火电行业活动水平数据,计算火电行业温室气体排放量. 排放因子测算及排放量计算过程均遵循IPCC关于温室气体排放计算的质量保证和质量控制内容. 结果表明,2007年我国火电行业CO₂与N₂O排放量分别为2.81×109和1.56×105 t.同时使用参考方法,利用国家级能源统计数据直接计算火电行业CO₂排放量.将部门方法与参考方法计算结果进行比对发现,原煤、原油和天然气燃烧温室气体排放量2种方法的相对偏差分别为7.5%,98.8%和1.6%,除原油外,原煤和天然气燃烧CO₂排放量与参考方法相差并不大.